§ 28. Однофотонные, ступеньчатые и двухфотонные процессы

В этом разделе излагается элементарная теория для расчета однофотонных и многофотонных переходов в квантовых системах, которые используются , особенно, в применении к трехступенчатой (трехфотонной) фотоионизации.

Сначала рассмотрим вывод амплитуд вероятностей одно- и двух­фотонных переходов в квантовомеханической системе с ярко выраженным дискретным энергетическим спектром _n. Будем исходить из общего вида уравнения Шредингера в интегральной форме для амплитуд вероятностей a_n(t) в некотором переменном оптическом поле V(t) =  , где суммирование производится по положительным и отрицательным частотам:

a_n(t) = a_n(t₀) + (28.1)

Здесь по индексам m₁ проводится суммирование. Общая волновая функция квантовой системы (t) =  ; , a_n(t₀) есть начальное значение амплитуды вероятности найти квантовую систему в состоянии с волновой функцией _n на уровне _n. Уравнение (28.1) есть следствие из известного уравнения для амплитуды a_n(t) в дифференциальной форме:

a_n(t)= (28.1 а)

Обратим внимание, что (28.1) аналогично уравнению (27.9) для оператора эволюции U(r, t), и, следовательно, (27.1) обладает тем же свойством "резольвенты", что и выражение (27.9). Релаксационные процессы

введены ниже в соответствии с формулой релаксационного оператора в виде (26.4).

Последовательная подстановка (28.1) в правую часть этого же уравнения порождает целую серию эквивалентных друг другу интегральных уравнений, записанных в форме резольвенты. Все они по форме совпадают с аналогичными для оператора эволюции (27.9), (27.10) и т.п. Таким образом, общий их вид -это ряд:

an(t) = an(t0) + … +…

(28.2)

Этот ряд – бесконечный. (Если вместо оставить последнем k-ом члене искомую функцию , то ряд будет конечным.)

Вероятность обнаружить квантовую систему в состоянии согласно постулатам квантовой механики определяется формулой . Однофотонные переходы описываются в (28.2) первым порядком по степени, т.е. k = 1. Первоначально система находится в основном, наинизшем по энергии состоянии. Поэтому положим . Из (28 .2) последует цепочка равенств:

=  

(28.3)

где момент начального состояния . При выводе конечного выражения из предыдущего в цепочке равенств (28.3) была сделана замена .

Напомним, что интеграл в фигурных скобках есть = , где ₊ есть функция Дирака, а знак P означает интеграл в смысле главного значения. Здесь удобно ввести затухание, т.е. интеграл в фигурных скобках в (28.3) записать в виде

(28.4)

Обычно _ni = _n + _i, где _n и _i есть полуширины энергетических уровней _n и _i. Поэтому всюду, где будут возникать функции Дирака, можно вводить затухание по указанному правилу (28.4). Итак, амплитуда однофотонного перехода из начального состояния в конечное с учетом (3.3.30) будет иметь вид

(28.5)

Возводя в квадрат модуль от амплитуды (3.3.31), получим вероятность в следующем общем виде:

(28.6)

При точном однофотонном резонансе, когда получим, что . Следовательно, вероятность обнаружить систему в состоянии при отклонении от точного резонанса можно преобразовать к

формуле:

(28.7)

Для двухфотонных переходов следует воспользоваться в ряде (28.2) слагаемым второго порядка, когда k = 2. Полагая также , получаем:

(28.8)

где явно обозначена сумма по промежуточным состояниям .Среди всех промежуточных состояний ограничимся теми, для которых имеют место смежные однофотонные переходы. Предположим, что имеются две оптические волны с частотами ₁ = _ni + ₁ и ₂ = _fn + ₂ , где ₁ <<_ni  и ₂ <<_fn. Таким образом обе они находятся в однофотонном резонансе. Нетрудно видеть, что сумма частот ₁+₂ = _fi + ₁ + ₂. Таким образом, сумма двух частот близка также к двухфотонному резонансу на переходе между и состояниями.

Ограничиваясь только выделенными двумя однофотонными резонансами и одним двухфотонным резонансом и выполняя интегрирование в (28.8) с учетом (28.4), приходим к следующему выражению

(28.9)

Штрих у знака суммы ^' в выражении (28.9) означает, что в выражении (28.9) не учитываются слагаемые с однофотонными резонансами, ибо они уже учтены в (28.5). Иными словами, если для однофотонных ступенчатых переходов выбрано некоторое промежуточное состояние с энергией _n, то в выражении (3.3.35) это состояние исключается. Это не означает, что в (28.9) нет близких к точному резонансу промежуточных состояний с энергией '_n.

Вероятность обнаружить квантовую систему при двухфотонном переходе в состояние из будет иметь вид

(28.10)

Итак, формулы (28.6) и (28.10) полностью определяют вероятности нахождения системы при одно- и двухфотонных переходах для широкого класса взаимодействия лазерного излучения с резонансными средами. Для дипольных переходов эти выражения еще более упрощаются. Полагая , вместо (28.10) получим

(28.11)

Для одного промежуточного состояния можно опустить знак суммы ' и тогда получим из (3.3.37)

(28.12)

где n' n, которое уже использовано в однофотонном резонансе.

Приведем оценку вероятности нахождения квантовой системы в

состоянии за счет ступенчатого процесса, состоящего из двух последова-

тельных однофотонных переходов (см. рис.1) через

одно промежуточное состояние .

Используя выражение (28.6) легко получаем следующее выражение (в тех же предположениях, что и для вывода (28.11))

(28.13)

Рис. 1

Сравнение двухступенчатого процесса (28.13) и двухфотонного (28.12) показывает их одинаковую зависимость от интенсивностей двух лазерных пучков на частотах 1 и 2 соответственно. Это относится только к слабым полям, когда отсутствует эффект насыщения на обоих переходах. Существенное различие в частотной зависимости (28.8) заключается в том, что для ступенчатого

процесса не существует резонанса на сумме двух частот ₁ + ₂ в отличие от двухфотонного резонанса.

Рассмотрим частный вырожденный случай когда ₁ = ₂ = . Соответствующие вероятности в этом случае имеют следующий вид^*)

(28.14)

Общая вероятность нахождения квантовой системы в возбужденном состоянии за счет двухфотонного и ступенчатого переходов сводится к сумме обеих величин в (28.14), т.е.

(28.15)

Для компактной записи окончательных выражений введем некоторую функцию вида

(28.16)

Положим также , , тогда в (28.14) переобозначим множители, используя частоту Раби: и . С учетом (28.15) получим в следующей форме

(28.16)

где первое слагаемое ответственно за двухфотонное поглощение, а второе слагаемое описывает ступенчатый процесс. Для случая многих промежуточных состояний следует использовать более общую формулу (28.11) и сумму выражений типа (28.13) по всем резонансным состояниям.