§ 26. Метод матрицы плотности для фотоионизации.

В этом параграфе подробно изложены теоретические методы аналитических и численных расчетов фотоионизации системы атомов методами матрицы плотности применительно к трехступенчатому процессу лазерного разделения изотопов. Предполагаем, что с помощью лазерного излучения, состоящего из нескольких цугов монохроматических волн определенной длительности, настроенных близко к частотам атомных переходов, производится трехступенчатое возбуждение атома из основного состояния в непрерывный спектр энергий. Таким образом создается лазерная плазма, которая детектируется или ее ионная компонента извлекается электрическими полями в АВЛИС методе.

Относительно атомной системы будем предполагать, что она представляет собой среду невзаимодействующих между собой атомов. Тем не менее будем учитывать ряд релаксационных процессов, происходящих с их возбужденными состояниями. Именно, будем учитывать релаксационный переход в нижележащие энергетические состояния (т.е. спонтанный распад) и сбой фазы суперпозиционных квантовых состояний атомов, созданных классическим лазерным излучением. Учет этих процессов можно последовательно и непротиворечиво выполнить только методом матрицы плотности. Далее будет также показано, как из метода матрицы плотности в предельных случаях происходит переход к чисто статистическому подходу (т.е. к системе кинетических уравнений), а также к методу сильного поля (когерентному взаимодействию).

Понятие матрицы плотности вводится в том случае, когда некоторая замкнутая квантовомеханическая система состоит из отдельных подсистем, например, из двух подсистем А и В. В лазерной физике А представляет собой отдельный атом, молекулу и т.п. Подсистема В состоит из остальных частиц вещества и фотонов. В обладает бóльшим числом степеней свободы, чем А. Состояние В практически не зависит от состояния А. В этом смысле говорят, что В является термостатом. Взаимодействие А и В вызывает процессы релаксации в А. Однако уже нельзя описать состояние А с помощью волновой функции. Такой функции не существует. В классической статистической физике в такой ситуации состояние А описывается функцией распределения по переменным подсистемы А, которая определяется из распределения вероятностей полной системы А + В, суммированием по переменным подсистемы В. В квантовой механике аналогичную роль выполняет матрица плотности. Заметим, что формализм матрицы плотности был введен Нейманом и Ландау в 1927 году.

Далее в этой главе излагается определение матрицы плотности и вводится уравнение эволюции матрицы плотности (уравнение Неймана) для среды, помещенной в оптическое классическое поле.

Затем мы рассмотрим различные схемы фотоионизации для двух и трехступенчатого метода лазерного разделения изотопов.

Оптические поля и матрица плотности.

Теория резонансного и нерезонансного взаимодействия лазерного излучения со средами невзаимодействующих атомов строится на основе полуклассического подхода, использующего классические уравнения Максвелла для описания лазерных оптических полей и квантовомехани­ческого уравнения для матрицы плотности, описывающего состояние среды. Для немагнитной среды уравнения Максвелла эквивалентны волновому уравнению для напряженности электрического поля лазерной волны Е:

E – = + grad div E div (E +4P) = 0

(26.1)

где вектор наведенного макроскопического дипольного момента P (т.е. дипольного момента единицы объема). В газовых средах P сводится к сумме наведенных дипольных моментов отдельных атомов. Итак

P = Sp ( ) = (26.2)

и определяется матрицей плотности среды  и оператором дипольного

момента . Далее используется нормировка матрицы плотности таким образом, чтобы шпур от нее равнялся плотности атомов в единице объема: Sp  = N. В этом смысле матрица плотности имеет размерность концентрации атомов в единице объема, например см^-3. Если используется нормировка на единицу, то матрица плотности – безразмерная величина.

Уравнение матрицы плотности для электродипольного взаимодействия имеет общеизвестный вид (см. например [1, 2]):

( )  –  ( ) (26.3)

Релаксационный оператор может быть выбран различным образом, в частности, в виде:

= n – n  = mn

(26.4)

где _n и _mn некоторые феноменологические константы. Их размерность – обратно пропорциональна соответствующему времени релаксации, т.е. 1/сек.

Здесь и – собственные состояния (собственные векторы, или волновые функции в дираковских обозначениях "бра" и "кэт") гамильтониана атомов газа в отсутствие внешних полей, отвечающие разным энергиям _n (собственным значениям ). Далее  есть диагональный матричный элемент исходной матрицы плотности ⁰, описывающий атомы в состоянии термодинамического равновесия, т.е. другими словами  – равновесная плотность атомов, заселяющих состояние с энергией _n.

В общем случае макроскопический дипольный момент среды P представляет собой ряд по степеням электрического поля лазерного излучения и является функцией координаты r и времени t. В резонансных случаях, когда частоты оптических полей близки к частотам атомных переходов, необходимо учитывать большое число слагаемых. Однако в таких случаях удается упростить сами уравнения для матрицы плотности, сведя их к уравнениям, описывающим взаимодействия оптических полей с двух (трех, четырех и т.п.) уровневой квантовой системой.

Оптические поля, участвующие в процессах взаимодействия с атомами (молекулами, кластерами) газа, представляют собой оптические импульсы с резко выраженной направленностью распространения, что позволяет их рас­сматривать как совокупность квазимонохроматических волн l = 1, 2,… вида^*):

E = E _l (r, t) exp[i (k _l r–i_l t)] +к.с. (26.5)

где E _l  – медленно меняющаяся по сравнению с экспонентой в (26.5) амплитуда электрического поля; k _l есть волновой вектор, а _l – несущая частота. В принятом предположении оптический импульс есть волновой пакет плоских волн, Фурье-компонента которых отлична от нуля в некоторой окрестности вблизи точек k = k _l,  = _l и k = – k _l,  = – _l . Размеры этих окрестностей  и _l таковы, что   и _l _l.

Ниже мы приведем решение для уравнения (3.3.3) в нерезонансном случае, когда можно применить метод теории возмущений и пренебречь процессами релаксации. Этого недостаточно для рассмотрения фотоиони­зации. Однако этот случай важен в методическом отношении и позволит в дальнейшем оценить сопутствующие фотоионизации нелинейно-оптические эффекты, которые возникают в достаточно сильных лазерных волнах.

Предположим, что спектр лазерных волн  ограничен некоторым ин­тервалом частот так, что выполняются неравенства: _l – _l    _l + _l. Пусть этот спектр не перекрывается со спектром поглощения атомов среды, а характерная частота взаимодействия (т.е. энергия взаимодействия лазерных волн с веществом, деленная на ) существенно меньше минимальной отстройки несущих частот  от частот атомных переходов (  _n–_m, _mn = (_n–_m)/ есть частота атомного перехода между состояниями с энергиями _n и _m):

 =  << 1 (26.6)

(d – характерная величина матричного элемента дипольного момента некоторого атомного перехода ). Наличие малого параметра  в теории дает возможность найти решение уравнения матрицы плотности (26.3) в виде ряда по этому параметру, а отсутствие процессов релаксации позволяет опустить релаксационный член  в (26.3). Подчеркнем, что в этом нерезонансном случае не учитываются перекрытия спектра с целевым изотопом, которые мы рассчитываем далее в так называемом резонансном случае.