- •Глава 1
- •1.2 Характеристики ядерного распада
- •1.2.1 Процессы ядерного распада. Общие сведения
- •1.2.2 Альфа-распад
- •1.2.3 Бета-распад
- •1.3 Образование рентгеновского излучения
- •1.3.1 Модель атома Бора
- •1.3.2 Процессы образования рентгеновского излучения
- •1.4.1 Типичные спектры
- •1.4.2 Основные характеристики гамма-излучения, используемые для анализа ядерных материалов
- •1.4.3 Гамма-излучение продуктов деления
- •1.4.4 Радиационный фон
- •1.5.1 Тормозное излучение
- •Глава 2
- •2.1 Введение
- •2.2 Экспоненциальное ослабление
- •2.2.1 Основной закон ослабления гамма-излучения
- •2.2.2 Массовый коэффициент ослабления
- •2.3 Процессы взаимодействия
- •2.3.1 Фотоэлектрическое поглощение
- •2.3.2 Комптоновское рассеяние
- •2.3.3 Образование пар
- •2.3.4 Полный массовый коэффициент ослабления
- •2.4 Фильтры
- •2.5 Защита
- •Глава 3
- •3.1 Введение
- •3.2 Типы детекторов
- •3.2.1 Газонаполненные детекторы
- •3.2.2 Сцинтилляционные детекторы
- •3.2.3 Твердотельные детекторы
- •3.3 Характеристики регистрируемых спектров
- •3.3.1 Общий отклик детектора
- •3.3.2 Спектральные характеристики
- •3.3.3 Разрешение детектора
- •3.3.4 Эффективность детектора
- •3.4 Выбор детектора
- •Глава 4
- •4.1 Введение
- •4.2 Выбор детектора
- •4.3 Высоковольтные источники напряжения смещения
- •4.4 Предусилитель
- •4.5 Усилитель
- •4.5.1 Схема "полюс-ноль"
- •4.5.2 Цепь восстановления базового уровня
- •4.5.3 Цепь режекции наложений
- •4.5.4 Усовершенствование схемы усилителей
- •4.6 Одноканальный анализатор
- •4.8 Многоканальный анализатор
- •4.8.1 Аналого-цифровой преобразователь
- •4.8.2 Стабилизаторы спектра
- •4.8.3 Память многоканального анализатора, дисплей и анализ данных
- •4.9 Вспомогательное электронное оборудование
- •4.10 Заключительные замечания
- •Глава 5
- •5.1 Энергетическая градуировка и определение положения пика
- •5.1.1 Введение
- •5.1.2 Линейная энергетическая градуировка
- •5.1.3 Определение положения пика (центроиды)
- •5.1.4 Визуальное определение положения пика
- •5.1.5 Графическое определение положения пика
- •5.1.6 Определение положения пика методом первых моментов
- •5.1.7 Определение положения пика с помощью метода пяти каналов
- •5.1.8 Определение положения пика с помощью подгонки линеаризованной функцией Гаусса
- •5.1.9 Определение положения пика с использованием подгонки параболаризованной функцией Гаусса
- •5.1.10 Определение положения пика с помощью сложных программ подгонки спектра
- •5.2 Измерения разрешения детектора
- •5.2.1 Введение
- •5.2.3 Графическое определение ширины пика
- •5.2.4 Определение ширины пика с помощью аналитической интерполяции
- •5.2.5 Определение ширины пика с помощью метода вторых моментов
- •5.2.6 Определение ширины пика с помощью подгонки линеаризованной функцией Гаусса
- •5.2.7 Определение ширины пика с помощью подгонки параболаризованной функцией Гаусса
- •5.3 Определение площади пика полного поглощения
- •5.3.1 Введение
- •5.3.2 Выбор рассматриваемых областей
- •5.3.3 Вычитание линейного комптоновского фона
- •5.3.4 Вычитание сглаженной ступеньки комптоновского фона
- •5.3.5 Вычитание комптоновского фона при использовании единственной рассматриваемой области фона
- •5.3.6 Вычитание комптоновского фона с помощью процедуры двух стандартных образцов
- •5.3.7 Использование сумм числа отсчетов в рассматриваемых областях для измерения площадей пиков
- •5.3.8 Использование простых подгонок функцией Гаусса для измерения площади пика
- •5.3.9 Использование известных параметров формы для измерения площадей пиков в мультиплетах
- •5.3.10 Использование сложных вычислительных программ для измерения площади пика
- •5.4.1 Введение
- •5.4.2 Зависимость просчетов от входной загрузки
- •5.4.3 Пропускная способность спектрометрических систем
- •5.4.4 Методы введения поправок. Общие замечания
- •5.4.6 Введение поправок на мертвое время и наложения импульсов с помощью генератора импульсов
- •5.4.7 Метод образцового источника для введения поправок на мертвое время и наложения
- •5.5 Эффекты закона обратного квадрата
- •5.6 Измерения эффективности детектора
- •5.6.1 Абсолютная эффективность регистрации пика полного поглощения
- •5.6.2 Собственная эффективность регистрации пика полного поглощения энергии
- •5.6.3 Относительная эффективность
- •5.6.5 Эффективность в зависимости от энергии и положения
- •Глава 6
- •6.1 Введение
- •6.2 Процедуры
- •6.2.1 Предварительные замечания
- •6.2.2 Общее описание процедуры анализа
- •6.2.3 Необходимые требования при определении коэффициента поправки на самоослабление
- •6.2.4 Методы определения линейного коэффициента ослабления образца
- •6.3 Формальное определение коэффициента поправки на самоослабление
- •6.3.1 Общее определение
- •6.3.2 Удобные типовые формы образцов
- •6.4 Основные параметры коэффициента поправки на самоослабление
- •6.5 Аналитические зависимости для коэффициента поправки на самоослабление в дальней геометрии
- •6.5.1 Образцы в форме пластины
- •6.5.2 Цилиндрические образцы
- •6.5.3 Образцы сферической формы
- •6.6 Численные расчеты для ближней геометрии
- •6.6.1 Общие положения
- •6.6.2 Одномерная модель
- •6.6.3 Двухмерная модель
- •6.6.4 Трехмерная модель
- •6.6.5 Приближенные формулы и интерполяция
- •6.6.6 Влияние абсолютной и относительной погрешностей при расчете коэффициента поправки на самоослабление
- •6.6.7 Точность определения коэффициента поправки на самоослабление и полной скорректированной скорости счета
- •6.9 Примеры анализа
- •6.9.2 Интерполяция и экстраполяция коэффициента пропускания излучения
- •6.9.4 Анализ раствора плутония-239 в ближней геометрии
- •6.9.5 Сегментное сканирование с поправкой на пропускание излучения
- •7.3.2 Двухкомпонентная задача (уран и материал матрицы)
- •7.4 Методики анализа по отношению пиков
- •7.6 Измерения обогащения по нейтронному излучению
- •7.7 Поправки на ослабление в стенках контейнера
- •7.7.1 Прямое измерение толщины стенки
- •7.8.1 Измерение концентрации
- •7.8.2 Соотношение компонентов в смешанном оксидном топливе
- •8.2 Основные сведения
- •8.2.1 Характеристики распада изотопов плутония
- •8.2.2 Характеристики распада изотопа 241Pu
- •8.2.3 Определение концентрации изотопа 242Pu
- •8.2.4 Спектральная интерференция
- •8.2.5 Практическое применение измерений изотопного состава плутония
- •8.3 Спектральные области, используемые для изотопных измерений
- •8.3.1 Область энергии 40 кэВ
- •8.3.2 Область энергии 100 кэВ
- •8.3.3 Область энергии 125 кэВ
- •8.3.4 Область энергии 148 кэВ
- •8.3.5 Область энергии 160 кэВ
- •8.3.6 Область энергии 208 кэВ
- •8.3.7 Область энергии 332 кэВ
- •8.3.8 Область энергии 375 кэВ
- •8.3.9 Область энергии 640 кэВ
- •8.4 Основы измерений
- •8.4.1 Измерение изотопных отношений
- •8.4.2 Измерение абсолютной массы изотопа
- •8.4.3 Изотопная корреляция 242Pu
- •8.5 Получение данных
- •8.5.1 Электроника
- •8.5.2 Детекторы
- •8.5.3 Фильтры
- •8.5.4 Скорость счета и геометрия образец/детектор
- •8.5.5 Время измерения
- •8.6.1 Суммирование по рассматриваемой области
- •8.6.2 Подгонка пика
- •8.6.3 Анализ по функции соответствия
- •8.7 Приборное оснащение
- •8.7.1 Компания Рокуэлл-Хэнфорд
- •8.7.2 Лос-Аламосская национальная лаборатория
- •8.7.3 Установка Маундской лаборатории
- •8.7.5 Обзор погрешностей измерений
- •Глава 9
- •9.1 Введение
- •9.2 Моноэнергетическая плотнометрия
- •9.2.1 Измерение концентрации и толщины
- •9.2.2 Точность измерений
- •9.3 Многоэнергетическая плотнометрия
- •9.3.1 Анализ двухэнергетического случая
- •9.3.2 Точность измерения
- •9.3.3 Распространение на случай большего числа значений энергий
- •9.4 Плотнометрия по краю поглощения
- •9.4.1 Описание методики измерений
- •9.4.2 Точность измерения
- •9.4.3 Чувствительность измерения
- •9.4.4 Эффекты матрицы
- •9.4.5 Выбор методики измерений
- •9.4.6 Источники излучения
- •9.5 Моноэнергетические плотномеры
- •9.6 Двухэнергетические плотномеры
- •9.7 Плотномеры по краю поглощения
- •Глава 10
- •10.1 Введение
- •10.2 Теория
- •10.2.1 Образование рентгеновского излучения
- •10.2.2 Выход флюоресценции
- •10.2.3 Пропускание фотонов
- •10.2.4 Геометрия измерений
- •10.3 Типы источников
- •10.4 Поправка на ослабление в образце
- •10.4.1 Эффекты ослабления в образце
- •10.4.2 Основное уравнение анализа
- •10.4.3 Методы поправки на ослабление
- •10.5 Области применения и аппаратура
- •Глава 11
- •11.1 Введение
- •11.2 Спонтанное и вынужденное деление ядер
- •11.3 Нейтроны и гамма-кванты деления
- •11.5 Нейтроны других ядерных реакций
- •11.6 Изотопные нейтронные источники
- •11.7 Выводы
- •Глава 12
- •12.1 Введение
- •12.2 Микроскопические взаимодействия
- •12.2.1 Понятие сечения взаимодействия
- •12.2.2 Соотношение энергия-скорость для нейтронов
- •12.2.3 Типы взаимодействий
- •12.2.4 Зависимость сечения взаимодействия от энергии
- •12.3 Макроскопические взаимодействия
- •12.3.1 Макроскопические сечения
- •12.3.2 Длина свободного пробега и скорость реакции
- •12.4 Эффекты замедления в большом объеме вещества
- •12.5 Эффекты размножения в массивных образцах вещества
- •12.6 Защита от нейтронов
- •12.7 Методы расчета переноса нейтронов
- •12.7.1 Метод Монте-Карло
- •12.7.2 Метод дискретных ординат
- •Глава 13
- •13.1 Механизмы регистрации нейтронов
- •13.2 Основные свойства газонаполненных детекторов
- •13.4 Газонаполненные детекторы
- •13.4.3 Камеры деления
- •13.4.4 Детекторы с покрытием из 10B
- •13.5 Пластмассовые и жидкие сцинтилляторы
- •13.5.1 Введение
- •13.5.3 Дискриминация по форме импульса
- •13.6 Другие типы детекторов нейтронов
- •13.7 Измерение энергетических спектров нейтронов
- •13.7.1 Введение
- •13.7.2 Методы измерений
- •Глава 14
- •14.1 Введение
- •14.1.1 Теория регистрации полного потока нейтронов
- •14.1.2 Сравнение методов регистрации полного потока нейтронов и нейтронных совпадений
- •14.2 Источники образования первичных нейтронов
- •14.2.1 Соединения плутония
- •14.2.2 Соединения урана
- •14.2.3 Примеси
- •14.2.4 Эффекты влияния энергетического спектра нейтронов
- •14.2.5 Эффекты тонкой мишени
- •14.3 Перенос нейтронов в образце
- •14.3.1 Умножение нейтронов утечки
- •14.3.2 Спектр нейтронов утечки
- •14.4 Эффективность регистрации нейтронов
- •14.4.1 Расположение гелиевых счетчиков в замедлителе
- •14.4.2 Конструкция замедлителя
- •14.4.3 Влияние энергетического спектра нейтронов
Глава 10. Рентгенофлюоресцентный анализ |
313 |
Ðèñ. 10.8. Поперечный разрез установки для анализа с поправкой на пропускание при использовании кольцевого источника возбуждения
10.3 ТИПЫ ИСТОЧНИКОВ
Обычно используются два типа источников: дискретные источники гаммаили рентгеновского излучения или непрерывные источники, такие как генераторы рентгеновского излучения. Каждый из них имеет свои преимущества и недостатки. При выборе подходящего источника учитываются тип, энергия и мощность. Наиболее эффективно выбрать источник, энергия которого выше, но, насколько возможно, близка к рассматриваемому краю поглощения. Как видно из графика зависимости от энергии фотона на рис. 10.6, значение коэффициента массового ослабления является наибольшим сразу над крае м поглощения.
Кобальт-57 испускает гамма-кванты с энергией 122 кэВ, которая является наиболее эффективной для ионизации K-оболочки урана или плутония. Рентгеновские генераторы пригодны для K-РФА урана и плутония, но они слишком громоздки для задач, в которых требуется портативное оборудование. Хорошим дискретным источником для L-РФА урана и плутония является 109Cd, который испускает рентгеновские кванты K-линии серебра (энергия Kα1 = 22 кэВ). Для задач с портативным оборудованием, в которых требуются фотоны в области энергий 25 кэВ, имеются малогабаритные рентгеновские генерато ры.
Дискретные линейные источники имеют небольшие размеры, чрезвычайно стабильны и просты в эксплуатации, что делает их привлекательными для множества различных применений РФА. Основным их недостатком является то, что с течением времени они распадаются и требуют периодической замены. Двумя
314 |
М. Миллер |
наиболее широко используемыми источниками являются 57Co è 109Cd, которые имеют периоды полураспада 272 и 453 дня, соответственно. Другим недостатком является то, что дискретные радиоизотопные источники нельзя отключить, что вызывает трудности при их транспортировке и обращении с ними. Так как активность источника часто бывает равной 1 мКи или выше, персонал и детектор должны быть тщательно защищены. В табл. 10.2 перечислены некоторые радиоизотопы, которые могут использоваться для РФА урана и плутония. Обычно используется геометрия кольцевого источника, показанного на рис. 10.9, поскольку она экранирует детектор от источника возбуждения и минимизирует влияние обратного рассеяния.
Таблица 10.2 — Источники возбуждения, применяемые для анализ а урана и плутония
Радиоизотоп |
Период |
Способ |
Используемые излучения |
|
|
полураспада |
распада |
|
|
|
òèï |
энергия, |
||
|
|
|
||
|
|
|
|
êýÂ |
|
|
|
|
|
57Co |
270 äíåé |
Электронный |
Гамма-кванты |
122 |
|
|
захват |
|
|
|
|
|
Гамма-кванты |
136 |
109Cd |
453 äíÿ |
Электронный |
Рентгеновские |
22 |
|
|
захват |
кванты K-линии Ag |
|
75Se |
120 äíåé |
Электронный |
Гамма-кванты |
121 |
|
|
захват |
|
|
|
|
|
Гамма-кванты |
136 |
144Ce |
285 äíåé |
Бета-распад |
Рентгеновские |
36 |
|
|
|
кванты K-линии Pr |
|
|
|
|
Гамма-кванты |
134 |
125I |
60 äíåé |
Электронный |
Рентгеновские |
27 |
|
|
захват |
кванты K-линии Te |
|
|
|
|
Гамма-кванты |
35 |
147Pm-Al |
2,6 ëåò |
Бета-распад |
Непрерывный |
12-45* |
|
|
|
спектр |
|
|
|
|
|
|
* Конечная точка тормозного спектра.
Рентгеновские генераторы образуют тормозное излучение в процессе испарения электронов (термоэлектронной эмиссии) с нити накаливания, ускорения и бомбардировки электронами мишени. Из-за необходимости высоковольтного питания и устройств отвода образующегося в мишени тепла, рентгеновские генераторы могут быть довольно громоздкими, особенно при высоких рабочих напряжениях. Имеются небольшие генераторы, работающие в области энергий ниже 70 кэВ, и портативные генераторы с номинальной мощностью до 50 Вт, которые не требуют сложных охлаждающих систем. Для заданной номинальной мощно-
Глава 10. Рентгенофлюоресцентный анализ |
315 |
Ðèñ. 10.9. Кольцевой источник возбуждения
сти максимальное рабочее напряжение достигается использованием более низкого тока.
Спектр рентгеновского генератора охватывает область энергий от значения ускоряющего потенциала генератора до края пропускания окна рентгеновского излучения. Форма этого распределения I(E) и полная интенсивность I приводятся в работе [4]:
I(E) iZ(V |
− E)E, |
(10.4) |
I iZV2 |
, |
где i — ток трубки;
V — рабочее напряжение;
Z — атомный номер мишени.
На рис. 10.10 показан выходной спектр рентгеновского генератора. В дополнение к непрерывному спектру образуется характеристическое рентгеновское излучение материала мишени. Эти рентгеновские кванты могут вызывать интерференцию, которая может быть устранена с помощью фильтров. Выбранный фильтр должен иметь край поглощения чуть ниже энергии, которая должна быть ослаблена.
Рентгеновские генераторы могут включаться и отключаться, а их энергетиче- ское распределение и интенсивность — изменяться по желанию. Обычно они представляют более интенсивный источник фотонов, чем радиоизотопные источ- ники ( 1012 фотонов/с или более). Однако их использование возможно только в случае простоты и компактности. Поскольку рентгеновский генератор представляет собой электрический прибор, возможны проблемы обслуживания и некоторые неполадки в системе. Точность анализа определяется стабильностью рентгеновской трубки. Современные генераторы имеют нестабильность менее 0,1 % в течение короткого срока работы и от 0,2 до 0,3 % в течение длительного срока ра-
316 |
М. Миллер |
Ðèñ. 10.10. Типичный спектр рентгеновского генератора. Материал миш ени генератора — вольфрам, рабочее напряжение — 20,4 кэВ
боты. На рис. 10.11 показаны два различных портативных рентгеновских генератора.
Для РФА могут использоваться и другие источники. Источники вторичной флюоресценции используют первичный источник фотонов для возбуждения характеристических рентгеновских квантов мишени, а затем рентгеновские кванты мишени, в свою очередь, используются для возбуждения анализируемого образца. Первичный источник возбуждения может быть дискретным или непрерывным. По этой схеме может быть получено большое разнообразие моноэнергетиче- ских возбуждающих фотонов, в зависимости от материала мишени. Основным недостатком является необходимость высокой интенсивности первичного источ- ника. Если первичный источник является радиоизотопом, очень важным может оказаться вопрос радиационной безопасности. Возможно создавать источник
Ðèñ. 10.11. Портативные рентгеновские генераторы