- •Глава 1
- •1.2 Характеристики ядерного распада
- •1.2.1 Процессы ядерного распада. Общие сведения
- •1.2.2 Альфа-распад
- •1.2.3 Бета-распад
- •1.3 Образование рентгеновского излучения
- •1.3.1 Модель атома Бора
- •1.3.2 Процессы образования рентгеновского излучения
- •1.4.1 Типичные спектры
- •1.4.2 Основные характеристики гамма-излучения, используемые для анализа ядерных материалов
- •1.4.3 Гамма-излучение продуктов деления
- •1.4.4 Радиационный фон
- •1.5.1 Тормозное излучение
- •Глава 2
- •2.1 Введение
- •2.2 Экспоненциальное ослабление
- •2.2.1 Основной закон ослабления гамма-излучения
- •2.2.2 Массовый коэффициент ослабления
- •2.3 Процессы взаимодействия
- •2.3.1 Фотоэлектрическое поглощение
- •2.3.2 Комптоновское рассеяние
- •2.3.3 Образование пар
- •2.3.4 Полный массовый коэффициент ослабления
- •2.4 Фильтры
- •2.5 Защита
- •Глава 3
- •3.1 Введение
- •3.2 Типы детекторов
- •3.2.1 Газонаполненные детекторы
- •3.2.2 Сцинтилляционные детекторы
- •3.2.3 Твердотельные детекторы
- •3.3 Характеристики регистрируемых спектров
- •3.3.1 Общий отклик детектора
- •3.3.2 Спектральные характеристики
- •3.3.3 Разрешение детектора
- •3.3.4 Эффективность детектора
- •3.4 Выбор детектора
- •Глава 4
- •4.1 Введение
- •4.2 Выбор детектора
- •4.3 Высоковольтные источники напряжения смещения
- •4.4 Предусилитель
- •4.5 Усилитель
- •4.5.1 Схема "полюс-ноль"
- •4.5.2 Цепь восстановления базового уровня
- •4.5.3 Цепь режекции наложений
- •4.5.4 Усовершенствование схемы усилителей
- •4.6 Одноканальный анализатор
- •4.8 Многоканальный анализатор
- •4.8.1 Аналого-цифровой преобразователь
- •4.8.2 Стабилизаторы спектра
- •4.8.3 Память многоканального анализатора, дисплей и анализ данных
- •4.9 Вспомогательное электронное оборудование
- •4.10 Заключительные замечания
- •Глава 5
- •5.1 Энергетическая градуировка и определение положения пика
- •5.1.1 Введение
- •5.1.2 Линейная энергетическая градуировка
- •5.1.3 Определение положения пика (центроиды)
- •5.1.4 Визуальное определение положения пика
- •5.1.5 Графическое определение положения пика
- •5.1.6 Определение положения пика методом первых моментов
- •5.1.7 Определение положения пика с помощью метода пяти каналов
- •5.1.8 Определение положения пика с помощью подгонки линеаризованной функцией Гаусса
- •5.1.9 Определение положения пика с использованием подгонки параболаризованной функцией Гаусса
- •5.1.10 Определение положения пика с помощью сложных программ подгонки спектра
- •5.2 Измерения разрешения детектора
- •5.2.1 Введение
- •5.2.3 Графическое определение ширины пика
- •5.2.4 Определение ширины пика с помощью аналитической интерполяции
- •5.2.5 Определение ширины пика с помощью метода вторых моментов
- •5.2.6 Определение ширины пика с помощью подгонки линеаризованной функцией Гаусса
- •5.2.7 Определение ширины пика с помощью подгонки параболаризованной функцией Гаусса
- •5.3 Определение площади пика полного поглощения
- •5.3.1 Введение
- •5.3.2 Выбор рассматриваемых областей
- •5.3.3 Вычитание линейного комптоновского фона
- •5.3.4 Вычитание сглаженной ступеньки комптоновского фона
- •5.3.5 Вычитание комптоновского фона при использовании единственной рассматриваемой области фона
- •5.3.6 Вычитание комптоновского фона с помощью процедуры двух стандартных образцов
- •5.3.7 Использование сумм числа отсчетов в рассматриваемых областях для измерения площадей пиков
- •5.3.8 Использование простых подгонок функцией Гаусса для измерения площади пика
- •5.3.9 Использование известных параметров формы для измерения площадей пиков в мультиплетах
- •5.3.10 Использование сложных вычислительных программ для измерения площади пика
- •5.4.1 Введение
- •5.4.2 Зависимость просчетов от входной загрузки
- •5.4.3 Пропускная способность спектрометрических систем
- •5.4.4 Методы введения поправок. Общие замечания
- •5.4.6 Введение поправок на мертвое время и наложения импульсов с помощью генератора импульсов
- •5.4.7 Метод образцового источника для введения поправок на мертвое время и наложения
- •5.5 Эффекты закона обратного квадрата
- •5.6 Измерения эффективности детектора
- •5.6.1 Абсолютная эффективность регистрации пика полного поглощения
- •5.6.2 Собственная эффективность регистрации пика полного поглощения энергии
- •5.6.3 Относительная эффективность
- •5.6.5 Эффективность в зависимости от энергии и положения
- •Глава 6
- •6.1 Введение
- •6.2 Процедуры
- •6.2.1 Предварительные замечания
- •6.2.2 Общее описание процедуры анализа
- •6.2.3 Необходимые требования при определении коэффициента поправки на самоослабление
- •6.2.4 Методы определения линейного коэффициента ослабления образца
- •6.3 Формальное определение коэффициента поправки на самоослабление
- •6.3.1 Общее определение
- •6.3.2 Удобные типовые формы образцов
- •6.4 Основные параметры коэффициента поправки на самоослабление
- •6.5 Аналитические зависимости для коэффициента поправки на самоослабление в дальней геометрии
- •6.5.1 Образцы в форме пластины
- •6.5.2 Цилиндрические образцы
- •6.5.3 Образцы сферической формы
- •6.6 Численные расчеты для ближней геометрии
- •6.6.1 Общие положения
- •6.6.2 Одномерная модель
- •6.6.3 Двухмерная модель
- •6.6.4 Трехмерная модель
- •6.6.5 Приближенные формулы и интерполяция
- •6.6.6 Влияние абсолютной и относительной погрешностей при расчете коэффициента поправки на самоослабление
- •6.6.7 Точность определения коэффициента поправки на самоослабление и полной скорректированной скорости счета
- •6.9 Примеры анализа
- •6.9.2 Интерполяция и экстраполяция коэффициента пропускания излучения
- •6.9.4 Анализ раствора плутония-239 в ближней геометрии
- •6.9.5 Сегментное сканирование с поправкой на пропускание излучения
- •7.3.2 Двухкомпонентная задача (уран и материал матрицы)
- •7.4 Методики анализа по отношению пиков
- •7.6 Измерения обогащения по нейтронному излучению
- •7.7 Поправки на ослабление в стенках контейнера
- •7.7.1 Прямое измерение толщины стенки
- •7.8.1 Измерение концентрации
- •7.8.2 Соотношение компонентов в смешанном оксидном топливе
- •8.2 Основные сведения
- •8.2.1 Характеристики распада изотопов плутония
- •8.2.2 Характеристики распада изотопа 241Pu
- •8.2.3 Определение концентрации изотопа 242Pu
- •8.2.4 Спектральная интерференция
- •8.2.5 Практическое применение измерений изотопного состава плутония
- •8.3 Спектральные области, используемые для изотопных измерений
- •8.3.1 Область энергии 40 кэВ
- •8.3.2 Область энергии 100 кэВ
- •8.3.3 Область энергии 125 кэВ
- •8.3.4 Область энергии 148 кэВ
- •8.3.5 Область энергии 160 кэВ
- •8.3.6 Область энергии 208 кэВ
- •8.3.7 Область энергии 332 кэВ
- •8.3.8 Область энергии 375 кэВ
- •8.3.9 Область энергии 640 кэВ
- •8.4 Основы измерений
- •8.4.1 Измерение изотопных отношений
- •8.4.2 Измерение абсолютной массы изотопа
- •8.4.3 Изотопная корреляция 242Pu
- •8.5 Получение данных
- •8.5.1 Электроника
- •8.5.2 Детекторы
- •8.5.3 Фильтры
- •8.5.4 Скорость счета и геометрия образец/детектор
- •8.5.5 Время измерения
- •8.6.1 Суммирование по рассматриваемой области
- •8.6.2 Подгонка пика
- •8.6.3 Анализ по функции соответствия
- •8.7 Приборное оснащение
- •8.7.1 Компания Рокуэлл-Хэнфорд
- •8.7.2 Лос-Аламосская национальная лаборатория
- •8.7.3 Установка Маундской лаборатории
- •8.7.5 Обзор погрешностей измерений
- •Глава 9
- •9.1 Введение
- •9.2 Моноэнергетическая плотнометрия
- •9.2.1 Измерение концентрации и толщины
- •9.2.2 Точность измерений
- •9.3 Многоэнергетическая плотнометрия
- •9.3.1 Анализ двухэнергетического случая
- •9.3.2 Точность измерения
- •9.3.3 Распространение на случай большего числа значений энергий
- •9.4 Плотнометрия по краю поглощения
- •9.4.1 Описание методики измерений
- •9.4.2 Точность измерения
- •9.4.3 Чувствительность измерения
- •9.4.4 Эффекты матрицы
- •9.4.5 Выбор методики измерений
- •9.4.6 Источники излучения
- •9.5 Моноэнергетические плотномеры
- •9.6 Двухэнергетические плотномеры
- •9.7 Плотномеры по краю поглощения
- •Глава 10
- •10.1 Введение
- •10.2 Теория
- •10.2.1 Образование рентгеновского излучения
- •10.2.2 Выход флюоресценции
- •10.2.3 Пропускание фотонов
- •10.2.4 Геометрия измерений
- •10.3 Типы источников
- •10.4 Поправка на ослабление в образце
- •10.4.1 Эффекты ослабления в образце
- •10.4.2 Основное уравнение анализа
- •10.4.3 Методы поправки на ослабление
- •10.5 Области применения и аппаратура
- •Глава 11
- •11.1 Введение
- •11.2 Спонтанное и вынужденное деление ядер
- •11.3 Нейтроны и гамма-кванты деления
- •11.5 Нейтроны других ядерных реакций
- •11.6 Изотопные нейтронные источники
- •11.7 Выводы
- •Глава 12
- •12.1 Введение
- •12.2 Микроскопические взаимодействия
- •12.2.1 Понятие сечения взаимодействия
- •12.2.2 Соотношение энергия-скорость для нейтронов
- •12.2.3 Типы взаимодействий
- •12.2.4 Зависимость сечения взаимодействия от энергии
- •12.3 Макроскопические взаимодействия
- •12.3.1 Макроскопические сечения
- •12.3.2 Длина свободного пробега и скорость реакции
- •12.4 Эффекты замедления в большом объеме вещества
- •12.5 Эффекты размножения в массивных образцах вещества
- •12.6 Защита от нейтронов
- •12.7 Методы расчета переноса нейтронов
- •12.7.1 Метод Монте-Карло
- •12.7.2 Метод дискретных ординат
- •Глава 13
- •13.1 Механизмы регистрации нейтронов
- •13.2 Основные свойства газонаполненных детекторов
- •13.4 Газонаполненные детекторы
- •13.4.3 Камеры деления
- •13.4.4 Детекторы с покрытием из 10B
- •13.5 Пластмассовые и жидкие сцинтилляторы
- •13.5.1 Введение
- •13.5.3 Дискриминация по форме импульса
- •13.6 Другие типы детекторов нейтронов
- •13.7 Измерение энергетических спектров нейтронов
- •13.7.1 Введение
- •13.7.2 Методы измерений
- •Глава 14
- •14.1 Введение
- •14.1.1 Теория регистрации полного потока нейтронов
- •14.1.2 Сравнение методов регистрации полного потока нейтронов и нейтронных совпадений
- •14.2 Источники образования первичных нейтронов
- •14.2.1 Соединения плутония
- •14.2.2 Соединения урана
- •14.2.3 Примеси
- •14.2.4 Эффекты влияния энергетического спектра нейтронов
- •14.2.5 Эффекты тонкой мишени
- •14.3 Перенос нейтронов в образце
- •14.3.1 Умножение нейтронов утечки
- •14.3.2 Спектр нейтронов утечки
- •14.4 Эффективность регистрации нейтронов
- •14.4.1 Расположение гелиевых счетчиков в замедлителе
- •14.4.2 Конструкция замедлителя
- •14.4.3 Влияние энергетического спектра нейтронов
Глава 9. Плотнометрия |
283 |
В нескольких измерительных устройствах было успешно продемонстрировано применение дискретных линий гамма-излучения, которые окружают край поглощения, являющихся альтернативой непрерывным источникам излучения пропускания. Эта методика подходит для анализа по K-краю. Дискретные гам- ма-кванты не подходят в качестве первичного излучения в энергетическом диапазоне LIII-края. Это зависит от доступности относительно медленно распадающихся радиоизотопов, которые испускают гамма-кванты с соответствующими энергиями и достаточными интенсивностями. Например, удобной комбинацией для анализа плутония по K-краю (ЕK = 121,8 кэВ) является гамма-излучение с энергией 121,1 кэВ от 75Se (период полураспада 120 дней) и гамма-излучение с энергией 122,1 кэВ от 57Co (период полураспада 270 дней). Близость обоих значений энергий к краю поглощения плутония минимизирует эффекты матрицы и повышает чувствительность анализа [1]. Из-за разных периодов полураспада требуются точные поправки на радиоактивный распад или частые измерения неослабленных интенсивностей I0. Применение 169Yb (период полураспада 32 дня) для анализа урана по K-краю [2, 3] обладает тем преимуществом, что не требуется поправка на распад, поскольку оба гамма-кванта идут от одного и того же источника. Однако большая разница в значениях энергий (EL = 109,8 êýÂ, EK = 115,6 êýÂ, EU = 130,5 кэВ) приводит к большей чувствительности к матрице (больший Δµm) и меньшей чувствительности анализа (меньший Δµ). Кроме того, чтобы поддерживать приемлемую счетную статистику, источник должен часто заменяться вследствие короткого периода полураспада 169Yb. Методика экстраполяции, рассматриваемая в разделе 9.4.4, особенно эффективна для снижения чувствительности к матрице. Подробное обсуждение удобных радиоактивных источников для плотнометрии по краю поглощения приведено в [1]. Несколько вариантов конфигураций этих двух основных источников излучения об суждаются в [12].
9.5 МОНОЭНЕРГЕТИЧЕСКИЕ ПЛОТНОМЕРЫ
Для анализа ядерных материалов в растворе и в топливных стержнях реактора применялось измерение коэффициента пропускания фотонов с одной энергией при использовании детекторов низкого разрешения. В этих измерительных устройствах применяются источники низкоэнергетического гамма-излучения с целью минимизации отношения µ0/µ (см. уравнение (9.3)) и, таким образом, снижения чувствительности к изменениям в матрице с низким Z.
В одном из измерительных устройств используется источник излучения 241Am, установленный в центре круглой измерительной ячейки, содержащей раствор ЯМ [13, 14]. Ячейка окружена пластмассовым сцинтиллятором с 4π-геомет- рией. Устройство отделяет пропускаемое гамма-излучение с энергией 60 кэВ от фонового излучения образца путем модулирования источника с вращающейся щелевой вольфрамовой защитой. Разработанный для анализа высоких концентраций ЯМ (>200 г/л), этот прибор чувствителен к изменениям концентрации ядерного материала в 1 % с доверительной вероятностью 95 %.
Моноэнергетические плотномеры используются для определения плотности ядерных материалов в таблетированных и спрессованных керамических топливных элементах [15]. Гамма-кванты 171Tm с энергиями 67 и 76 кэВ и гамма-кванты 170Tm с энергией 84 кэВ регистрируются детектором NaI(Tl) диаметром 2,5 см.
284 |
Х. Смит, мл. и Ф. Руссо |
Для получения профиля плотности ядерного материала суммарные сигналы детектора подсчитываются в многоканальном пересчетном режиме по мере того, как сканируются топливные элементы. Чувствительность прибора к ядерным материалам равна 0,2 г/см3 при доверительной вероятности 95 %.
9.6 ДВУХЭНЕРГЕТИЧЕСКИЕ ПЛОТНОМЕРЫ
Двухэнергетическая плотнометрия применяется для твердых веществ (топливных элементов) и растворов. Используются гамма-спектрометры высокого и низкого разрешения, которые применяются для анализа компонентов с высоким и низким Z, а также для анализа двух компонентов с высоким Z.
Двухэнергетический плотномер используется для определения плотностей компонентов с низким Z (кремний и углерод) и с высоким Z (торий и уран) в топливных таблетках высокотемпературного реактора с газовым охлаждением [16 и 17]. Источник излучения обеспечивает гамма-излучение с двумя сильно отлича- ющимися энергиями (122 кэВ от 57Co è 1173 è 1332 êýÂ îò 60Co), так что чувствительность к двум компонентам базируется на разных коэффициентах наклона зависимости µ от Е при низких и высоких Z. В этом случае применяется уравнение (9.9). Спеченные топливные таблетки, содержащие от 92 до 95 % тория и от 5 до 8 % 238U с весовым отношением компонентов с низким Z относительно тяжелых элементов, находящимся в диапазоне от 1,6 до 2,4, анализировались с временами измерения 2 мин. Чувствительность к изменениям в весе каждого компонента составила 3 % или лучше при доверительной вероятност и 95 %.
Двухэнергетическая плотнометрия растворов также применяется для анализа двух ЯМ компонентов путем измерения коэффициентов пропускания при двух низких энергиях гамма-излучения [18, 19]. Энергии пропускаемого излуче- ния выбирались таким образом, чтобы охватить L-края поглощения компонента с более высоким Z (элемент 2) и чтобы в уравнении (9.8) выполнялись условия: µ11 > µ12 è µ12 = µ 22 . Таким образом, уравнение (9.8) можно решить, получив концентрацию элемента 1 независимо от элемента 2:
|
|
1 |
|
|
T1 |
|
|
|
ρ1 |
= |
|
ln |
|
|
, |
(9.23) |
|
|
|
|||||||
|
|
Δµ1x |
|
T2 |
|
|
|
ãäå Δµ1 = µ11 |
−µ12 . Затем измеренные величины Т2 è ρ1 используются для получе- |
|||||||
ния концентрации элемента 2: |
|
|||||||
ρ2 = |
lnT2 |
− |
ρ1µ12 |
. |
(9.24) |
|||
|
µ22 |
|
µ22 |
|||||
|
|
|
|
|
|
Двухэнергетическая плотнометрия применяется к анализу тория и урана с использованием вторичных источников рентгеновского излучения Kα-серии ниобия и йода (с энергиями 16,6 и 28,5 кэВ, соответственно), возбуждаемого источ- ником 241Am активностью 100 мКи. Это рентгеновское излучение охватывает L-края урана. Однако энергия 16,6 кэВ находится как раз над LIII-краем поглощения тория (16,3 кэВ). Измерения проводились с использованием гамма-спектро- метрии низкого [18] и высокого разрешения [19]. В экспериментах с высоким разрешением использовались эталонные растворы, содержащие смеси тория и урана