1.3 Облучение бета-частицами

Взаимодействие легких заряженных частиц с веществом рассмотрим на

примере β-частиц. β-частицы представляют собой поток электронов или

позитронов. Электрон и позитрон имеют одинаковую массу и одинаковый

заряд, но различаются знаком заряда. Масса электрона равна 0,000549 а.е.м.

В отличие от α-частиц, β-частицы имеют сплошной, непрерывный, энергетический спектр. В зависимости от энергии β-частиц различают мягкое и жесткое β-излучение. β-Частицы, имеющие энергию до нескольких десятков кэВ, называют мягким β-излучением, а имеющие большую энергию – жестким β-излучением.[3]

Процесс прохождения β-частиц через вещество более сложный, чем

процесс прохождения α-частиц. Энергия расходуется на ионизационные и

радиационные потери, на рассеяние β-частиц. Ядерные реакции протекают

только при больших (более 20 МэВ) энергиях электронов. Ионизационные потери β-частиц, так же как и для α-частиц, связаны с ионизацией и возбуждением атомов поглотителя, но вероятность взаимодействия β-частиц с веществом меньше, чем для α-частиц, так как β-частицы имеют в два раза меньший заряд и во много раз меньшую массу (в 7000 раз) по сравнению с α-частицами. При ионизации β-частицы выбивают орбитальные электроны, которые могут производить дополнительную (вторичную) ионизацию. Полная ионизация представляет собой сумму первичной и вторичной ионизации. На 1 мкм пути в веществе β-частица создает несколько сот пар ионов. Замедленный электрон останется свободным или захватится атомом и окажется в связанном состоянии, а позитрон аннигилирует.

Ионизационные потери зависят от числа электронов в атомах

поглотителя. Число электронов в 1 см³ вещества можно вычислить из

соотношения:

, (1.3.1)

где где ΝΑ – число Авогадро; А – атомный вес; ρ – плотность поглотителя;

Z – атомный номер элемента поглотителя. При изменении Z отношение Z/A изменяется от 0,5 для легких веществ до 0,4 для свинца, т.е. для различных элементов отношение Z/A изменяется незначительно (за исключением водорода, у которого Z/A = 1), что позволяет считать это отношение приблизительно постоянным. Поэтому, выражая измеряемую толщину поглощающего слоя не в сантиметрах, а в единицах ρ·см, т.е. в г/см2, можно заключить, что величина поглощения β-излучения данной энергии будет приблизительно одинаковой для всех веществ. β-частицы, пролетая вблизи ядра атомов вещества, тормозятся в поле ядра и меняют направление своего движения. Уменьшение энергии в результате торможения электрона в поле ядра поглотителя (радиационные потери) связано с испусканием тормозного излучения.

Поглощение β-частиц со сплошным спектром происходит по экспоненциальному закону. Это объясняется тем, что β-частицы различной энергии полностью поглощаются различными слоями поглотителя:

где φο – первоначальная плотность потока β-частиц; φ – плотность потока

β-частиц после прохождения поглотителя толщиной d; μ – линейный коэффициент ослабления, указывающий долю β-частиц, поглощенных в

единице толщины поглотителя.

Одним из наиболее характерных свойств β-частиц, как и α-частиц,

является наличие у них определенного пробега в поглощающем веществе,

наиболее часто используются максимальная энергия Еβ и максимальный

пробег Rβ.Максимальный пробег β-частицы в воздухе при изменении энергии от 1 до 10 Мэв меняется от 292 до 3350 см, а в биологической ткани – от 0,335

до 4,3 см. При Eβ = 5 МэВ Rβ в воздухе равен 1,7· 103 см, а в биологической

ткани – 2,11 см.

1.4 Облучение гамма-излучением

Фотонное излучение относится к электромагнитному косвенному ионизирующему излучению и включает в себя рентгеновское и γ-излучения.

Происхождение рентгеновского и γ-излучений различное, но природа их одинакова: с точки зрения классической физики – электромагнитное излучение (волны), а квантовой – поток фотонов (квантов), т.е. частиц.

Двойственную природу фотонного излучения надо понимать так, что в одних явлениях это излучение проявляет волновые свойства (отражение, преломление, дифракция, интерференция), в других – свойства частиц, называемых γ-квантами (фотоэффект, ядерные реакции). Несмотря на различное происхождение, при взаимодействии с веществом рентгеновское и γ-излучения, имея одинаковую энергию, проявляют одинаковые свойства. Механизм взаимодействия фотонов с веществом совершенно отличается от взаимодействия заряженных частиц. Заряженные частицы, проходя через поглощающее вещество, отдают ему часть или всю энергию, в то время как при прохождении фотонного излучения говорят о вероятности его взаимодействия с поглощающим веществом, причем вероятность взаимодействия экспоненциально возрастает с увеличением толщины поглотителя. Особенностью γ-квантов при прохождении через вещество является то, что они сравнительно редко сталкиваются с электронами и ядрами, но зато при столкновении, как правило, резко отклоняются от своего пути, т.е. практически выбывают из пучка. Вторая отличительная особенность γ-квантов состоит в том, что они обладают нулевой массой покоя и, следовательно, не могут иметь скорости, отличной от скорости света, а это значит, что γ-кванты в среде не могут замедляться. Они либо поглощаются, либо рассеиваются, причем в основном на большие углы. Для γ-квантов не существуют понятия пробега, максимального пробега, потерь энергии на единицу длины. При прохождении пучка γ-квантов через поглощающее вещество их энергия не меняется, но в результате столкновений постепенно ослабляется интенсивность пучка.

Рис. 1.3.1 Действие ионизирующего γ-излучения на вещества,

содержащие элементы с порядковым номером Z (по данным Р. Эванса), где

1 – преобладает фотоэффект; 2 – преобладает эффект Комптона; 3 –

преобладает образование пар.

Фотоэффект – такое взаимодействие фотонного излучения с атомами поглощающего вещества, при котором фотон поглощается атомом, передает

свою энергию одному из орбитальных электронов и выбивает его из атома

(рисунок 2.3.2). Фотоэффект в основном наблюдается на электронах К- и L-

оболочек. Энергия фотона должна быть близка к энергии связи электрона в оболочке атома. Если энергия падающего фотона больше энергии, необходимой для удаления электрона из атома, то избыточную энергию фотон передает электрону в виде кинетической энергии:

, (1.3.1)

где hν–энергия фотона; Есв– энергия связи орбитального электрона; -кинетическая энергия выбитого электрона.

Рис. 2.3.1 – Схема фотоэффекта – а); эффекта Комптона – б); эффекта

образования пар – в)

Электрон, удаленный таким образом из атома, называется фотоэлектроном. Фотоэлектрон движется почти перпендикулярно к направлению распространения поглощенного фотона, направление движения фотоэлектрона близко к направлению электрической напряженности электромагнитного поля; это говорит о том, что фотоэлектрон вырывается из атома электрическими силами[3].

Освободившееся в результате фотоэффекта место на данной оболочке

может быть занято менее связанным электроном с более высокой оболочки, и

при этом выделяется энергия в виде характеристического излучения, которое

в свою очередь может вызвать внутренний фотоэффект внешних валентных

электронов и вырвать их из атома. Электрон, освобожденный из атома таким

образом, называется электроном Оже, а явление – эффектом Оже.

2.5 Облучение нейтронным излучением

Не имея электрического заряда, нейтрон не взаимодействует с

электрическим полем заряженных частиц и ядер атомов и может пройти

значительное расстояние в поглощающем веществе до столкновения с ядром,

т.е. при прохождении через поглощающее вещество нейтроны

взаимодействуют только с ядрами атомов. Нейтроны обладают весьма широким диапазоном энергий – от долей до десятков миллионов электрон-вольт. На практике условно принято следующее разбиение нейтронов по энергиям:

- Медленные, E < 1 кэВ. В эту группу входят ультрахолодные (E < 10-7

эВ), холодные (10^-7 < E < 5·10^-3 эВ), тепловые (5·10^-3 < E < 0,2 эВ),

надтепловые (0,2 эВ < E < 1 кэВ).

- Промежуточные, 1 кэВ < E < 0,2 МэВ.

- Быстрые, 0,2 < E < 20 МэВ.

- Сверхбыстрые, E > 20 МэВ.

Тепловые нейтроны находятся в термодинамическом равновесии с атомами среды, в которой они распространены. Наиболее вероятная скорость движения тепловых нейтронов при температуре 295 К (22°С) составляет 2200 м/с, а соответствующая ей энергия – 0,025 эВ.

В поле ядра атома нейтроны в зависимости от их энергии могут испытывать различные типы взаимодействия: упругое и неупругое рассеяния, радиационный захват с испусканием фотона, захват с испусканием заряженной частицы и деление ядер.

Упругое рассеяние. В этом виде взаимодействия нейтрон рассеивается ядром, изменяет направление движения, теряя часть своей энергии. Так как при упругом рассеянии полная кинетическая энергия системы нейтрон-ядро остается неизменной, то существует простая связь между энергией, переданной ядру, и углом рассеяния:

, (2.4.1)

где : E0 и Es – энергии до и после рассеяния соответственно; ω – косинус угла

рассеяния в системе центра масс; А – атомная масса рассеивающего ядра.Упругое рассеяние играет большую роль в ослаблении потока быстрых нейтронов. Наиболее эффективное ослабление на единицу массы наблюдается водородосодержащих средах. Так как массы протона и нейтрона практически одинаковы, то при столкновении с ядром водорода, нейтрон в среднем теряет половину своей энергии, при рассеянии на ядрах углерода – примерно 14–17 %, а при рассеянии на ядрах аргона – не более 8–9 %. Поэтому в качестве замедлителей нейтронов лучше всею использовать водородосодержащие или легкие вещества – обычную или тяжелую воду, парафин, бериллий, углерод.

В процессе упругого рассеяния энергия нейтрона постепенно уменьшается и приближается к энергии теплового движения атомов и молекул среды, равной примерно 0,025 эВ, т.е. такие нейтроны становятся тепловыми. Чтобы нейтрон с первоначальной энергией 1 МэВ стал тепловым, число столкновений с ядрами водорода должно быть n=25. В углероде энергия достигает 0,025 эВ после 100 столкновений, а при взаимодействии с ядрами урана – после 2100 столкновений. Этот процесс завершается примерно через 10^-6 C[2].

Неупругое рассеяние. При захвате нейтрона ядром может произойти

ядерная реакция, в процессе которой образуется ядро исходного нуклида, но

при этом энергия испущенного нейтрона меньше энергии захваченного:

(2.4.2)

В этом случае произойдет процесс неупругого рассеяния, поскольку

суммарная энергия системы нейтрон+ядро до взаимодействия не равна

энергии системы после взаимодействия. Неупругое рассеяние нейтронов

имеет пороговый характер. Оно может произойти лишь в том случае, если

энергия падающего нейтрона E₀ превысит энергию E* первого

возбужденного состояния ядра-мишени. После неупругого рассеяния ядро-

мишень остается в возбужденном состоянии, а энергия нейтрона равна

E₀ – E*. Энергия возбужденного ядра-мишени снимается путем испускания

одного или нескольких фотонов, спектр которых определяется структурой

энергетических уровней возбужденного ядра.

Неупругое рассеяние нейтронов существенно лишь для тяжелых ядер.

Если энергия нейтронов становится ниже порога неупругого рассеяния, то из-за очень слабого замедления он может пройти в тяжелых материалах большое расстояние. Для ослабления таких нейтронов необходимо вводить в защиту вещества с легкими ядрами, эффективно ослабляющие нейтронный поток вследствие упругого рассеяния.

Необходимо отметить, что поглощение нейтронов в реакции относится к классу неупругих взаимодействий и для большинства элементов происходит в области малых энергий нейтронов. Фотонное излучение, возникающее при радиационном захвате, имеет весьма высокую энергию (6 – 8 МэВ) и часто играет определяющую роль в формировании поля излучения за защитой. Это следует учитывать при выборе конструкционных материалов для проектирования защиты. Радиационный захват с испусканием α-частиц, протонов и т. д. также относится к классу неупругих взаимодействий нейтронов с ядрами. Такие реакции зависят от энергии нейтрона и становятся

возможными в том случае, когда быстрый (с энергией больше 1 МэВ) нейтрон передаст α-частице или протону энергию, достаточную для преодоления потенциального барьера[4].

Деление ядер. При захвате нейтрона некоторые тяжелые ядра

способны делиться. Главным образом это ядра урана, тория, плутония. В процессе деления не только высвобождается более одного нейтрона, но и выделяется энергия около 200 МэВ на один акт деления. Большинство продуктов деления радиоактивны с различными периодами полураспада. Благодаря процессу деления ядер под воздействием нейтронов имеется возможность мирного использования ядерной энергии в народном хозяйстве.

Доминирующими процессами взаимодействия нейтронов с поглощающим веществом для различных групп нейтронов являются:

- для быстрых нейтронов – упругое рассеяние, хотя, как и для всех других групп, возможны со значительно меньшей степенью вероятности и неупругое рассеяние, ядерные реакции, радиационный захват.

- для сверхбыстрых нейтронов возрастает роль неупругого рассеяния по сравнению с упругим, существенный вклад дают ядерные реакции.

- для промежуточных нейтронов наиболее характерным является неупругое рассеяние, а также радиационный захват.

- для тепловых нейтронов – радиационный захват. Вероятность этого

процесса пропорциональна 1/V, или 1/Е1/2, т.е. возрастает с уменьшением энергии (скорости) нейтронов. Таким образом, при всех процессах взаимодействия нейтронов с веществом образуются либо заряженные частицы – ядра отдачи, α-частицы, протоны, дейтроны и т.д., непосредственно производящие ионизацию – либо γ-излучение, которое, как было показано ранее, также производит ионизацию в результате вторичных процессов.

В завершение рассмотрения процессов взаимодействия ионизирующего

излучения с веществом необходимо отметить, что элементарным событием

во взаимодействии излучения с поглощающим веществом является акт

передачи энергии некоторой массе вещества, причем эта передача энергии

происходит конечными порциями. Заряженные частицы при каждом акте

взаимодействия передают небольшую, вполне определенную для данной

среды долю своей энергии, которая расходуется на ионизацию и возбуждение атомов среды. Таким образом, для заряженных частиц (непосредственно ионизирующее излучение) акт передачи и поглощения энергии как бы совмещены во времени и пространстве, т.е. передача и поглощение энергии происходят в одном и том же элементарном объеме.

При взаимодействии косвенно ионизирующего излучения (нейтронов,

фотонов) с веществом процессы идут по-другому. Здесь при единичном акте

взаимодействия доля переданной энергии может быть различной и зависит от

угла рассеяния фотонов при комптоновском эффекте или нейтронов при

упругом взаимодействии; в случае фотоэлектрического поглощения или

образования пар происходит передача всей энергии фотона в единичном акте

взаимодействия. Образованные в процессе взаимодействия заряженные частицы могут произвести ионизацию не только в том элементарном объеме, где они образовались, но и вне этого объема. Следовательно, для косвенно ионизирующего излучения, в отличие от непосредственно ионизирующего излучения, передача энергии веществу в элементарном акте взаимодействия происходит в одном элементарном объеме, а поглощение энергии не только в данном объеме. Это значит, что для косвенно ионизирующего излучения энергия, переданная веществу в данном элементарном объеме в процессе взаимодействия, не всегда равна поглощенной энергии в этом же элементарном объеме.

2 ВЛИЯНИЕ РАДИАЦИИ НА СВОЙСТВА ТВЕРДЫХ ТЕЛ

2.1 Характерные изменения свойств твердых тел

Генерация радиационных дефектов в твердотельных материалах сопровождается изменением их свойств. Так изменяются форма и размеры облучённых образцов (радиационное распухание), причём

анизотропный характер этих изменений зависит как от концентрации, так и от конфигурации радиационных дефектов. Изменяются механические свойства твёрдых тел, что проявляется в увеличении предела текучести пластичных материалов, некотором повышения модуля упругости, ускорении ползучести. Накопление радиационных дефектов изменяет степень упорядоченности структуры сплавов и ускоряет фазовые переходы. Электропроводность облучённых тел изменяется прежде всего из-за появления заряженных дефектов. Особенно сильно это проявляется в полупроводниках, где радиационные дефекты не только выступают как центры рассеяния носителей заряда, но способны изменить концентрацию и природу основных носителей заряда. Нейтральные дефекты также влияют на проводимость, т. к. являются центрами рассеяния носителей. Для оптических свойств характерно появление новых областей поглощения в различных спектральных областях. Специфически влияет облучение на поверхность твёрдых тел, не только вызывая образование иных, не свойственных объёму дефектных структур, но и изменяя физико-химические свойства поверхности(например, кинетику окисления и адсорбции)[4].

Инициированные радиационными дефектами изменения свойств материалов нередко затрудняют их практическое использование. Так, изменение механических свойств, однородности состава и геометрических размеров конструкционных элементов ограничивает срок работы ядерных реакторов. Особенно сильно влияет радиация на полупроводниковые материалы и приборы. В силу высокой чувствительности электрических характеристик полупроводников к появлению малой концентрации радиационных дефектов облучение полупроводников даже при низких дозах радиации может сопровождаться существенными, изменениями параметров полупроводниковых приборов. В то же время образование радиационных дефектов в твёрдых телах, особенно в сочетании с др. воздействиями (с изменением температуры, механической нагрузки, электрического поля, освещения), позволяет направленно регулировать свойства твердотельных материалов. Примерами применений радиационно-технологических процессов, основанных на использовании свойств радиационных дефектов, являются повышение коррозионной стойкости металлов под влиянием ионной имплантации, деформационное упрочнение облучённых ионных кристаллов, ускоренная полимеризация пластмасс, нейтронное трансмутационное легирование кремния и др. Совокупность методов для создания материалов, устойчивых к облучению, а также для придания материалам нужных свойств под действием облучения составляют предмет радиационного материаловедения.

Главное, на что принято обращать внимание при рассмотрении поведения материалов в радиационных полях, - это на их способность противостоять воздействию излучений и сохранять исходные свойства, что определяют термином «радиационная стойкость». По своей радиационной стойкости вещества и материалы значительно отличаются. Это обусловлено различиями их физико-химических характеристик: элементного состава, фазового состояния, химического и электронного состояния молекул, дефектности структуры. Радиационная стойкость существенно зависит от радиационной обстановки, вида излучений, мощности дозы, температуры окружающей среды, условий эксплуатации.

Радиационная стойкость материалов - способность материалов сохранять свойства (механические, электрические, оптические и др.) при воздействии радиации. Первые замеченные человеком изменения материалов под действием излучений оказались вредными, поэтому появился термин «радиационные повреждения материалов». Теперь, однако, возможно с помощью быстрых частиц целенаправленно видоизменять строение материалов с помощью быстрых частиц при определенных условиях, тем самым, управляя их макроскопическими свойствами. Это открывает широкие возможности для применения радиационных технологий при получении, например, кристаллов, а иногда и готовых изделий из них со специальными заданными свойствами. Развитие современных технологий, совершенствование имеющихся энергетических установок и проектирование термоядерных аппаратов требуют, чтобы конструкционные материалы вырабатывали

свой ресурс при различных внешних воздействиях, в том числе и при облучении быстрыми частицами. Частицы излучений ядерных и термоядерных реакторов взаимодействуют с конструктивными элементами установок (оболочки ТВЭЛ, корпуса, первая стенка и др.), выбивают атомы, изменяя структуру используемых материалов. При этом свойства материалов также изменяются. Изменение свойств обусловлено смещениями атомов в кристаллической решётке, ядерными реакциями, разрывами химических связей и др. Изменения могут быть обратимыми и необратимыми. Последние обусловлены преимущественно химическими превращениями молекул. Наибольшее воздействие оказывают нейтронное и γ-излучение. На практике изменение свойств материала сопоставляется с величиной, характеризующей воздействующее излучение, например, с флюенсом нейтронов или поглощённой дозой γ-излучения.

Развитие процесса радиационного повреждения зависит от исходной структуры материала и условий, при которых проводится облучение. Под условиями облучения понимают следующие факторы:

1) тип, энергия и спектр бомбардирующих частиц.

2) плотность потока частиц.

3) продолжительность облучения (доза, нейтронный флюэнс).

4) температура облучения

5) иные внешние воздействия.

В основном условия облучения определяются типом установок.

Перечислим экстремальные условия работы конструкционных материалов в современных облучательных аппаратах:

1) максимальная энергия бомбардирующих частиц - 14,1 МэВ

2) максимальная плостность потока - 10 - 10 метр.см с

3) флюэнс - 10 см .

4) максимальная температура облучения - 12000 С.

Многие свойства кристаллов чувствительны к повреждениям кристаллической решётки.

Одиночные дефекты обычно упрочняют металл, но снижают его пластичность. Электросопротивление металлов или сплавов возрастает за счёт образования дефектов, хотя в сплавах возможно уменьшение электросопротивления, если радиационное воздействие приводит к упорядочению структуры. В полупроводниках под действием облучения концентрация точечных дефектов увеличивается, что приводит к изменению электрических и оптических свойств. Изменение свойств органических веществ связано с процессами возбуждения и ионизации молекул. При этом образуются неравновесные электроны, ионы, ионные радикалы, молекулы в возбуждённом состоянии. Взаимодействие излучения с органическими веществами сопровождается газовыделением. Радиационная стойкость органических веществ зависит от количества растворённого в них О2 и скорости его поступления из окружающей среды. В присутствии О2 происходит радиационно-химическое окисление вещества. В результате изменяется химическая и термическая стойкость вещества, возрастает его химическая агрессивность по отношению к конструкционным материалам. «Сшивание» и деструкция полимеров — необратимые процессы, которые приводят к наиболее значительным изменениям структуры. Обратимые изменения обусловлены установлением стационарного равновесия между генерацией нестабильных продуктов радиолиза и их гибелью, поэтому они зависят от мощности дозы. Сопротивление органических изоляционных материалов падает с увеличением мощности дозы на несколько порядков. При больших дозах снижение остаточного электрического сопротивления металлов носит необратимый характер. У многих полимерных материалов, облучённых до доз 10 Гр, исходная электрическая проводимость изменяется в несколько раз. В органических материалах может возникать послерадиационное старение, которое обусловлено в основном химическими реакциями свободных радикалов, образовавшихся при облучении полимеров с кислородом воздуха. Радиационная стойкость полимерных диэлектриков определяется их механическими (а не электрическими) свойствами, т. к. большинство полимеров становятся хрупкими и теряют способность нести механические нагрузки после доз, которые ещё не вызывают существенных изменений электрических свойств. Радиационная стойкость неорганических веществ зависит от их кристаллической структуры и типа химической связи. Наиболее стойкими являются ионные кристаллы. Плотные структуры с высокой симметрией наиболее устойчивы к воздействию излучений. Для стёкол характерны изменение прозрачности и появление окраски, возникновение кристаллизации. Силикаты начинают изменять свойства после облучения флюенсом нейтронов 10 см . В результате облучения происходит анизотропное расширение кристалла, аморфизация его структуры, уменьшение плотности, упругости, теплопроводности и др. Окислы меняют свойства аналогично силикатам, но в меньшей степени. Существенные изменения в свойствах бетонов отсутствуют при облучениях нейтронными потоками с флюенсом до 3⋅10 см .

Приведем несколько примеров радиационной стойкости материалов, наиболее употребляемых в атомной энергетике. Вода и водные растворы широко используются в активной зоне ядерных реакторов, бассейнах-хранилищах отработанного ядерного топлива, при переработке отработанного ядерного топлива. При радиолизе воды образуются такие продукты, как водород, кислород и перекись водорода. Образование водорода создает проблему предотвращения возможного взрыва смеси водорода и кислорода. В водной среде в условиях действия радиации ускоряются процессы коррозии конструкционных материалов, что может повлиять на ядерную и радиационную безопасность работы атомных электростанций. Предельные дозы для полимерных электроизоляционных материалов лежат в широких пределах от 0,02-0,2 (для некоторых фторсодержащих полимеров) до 10 (радиационно-сшитый полиэтилен) и 100 МГр (полиимиды). Поскольку металлы представляют собой остов из положительных ионов, погруженных в электронный газ, то возбуждение и ионизация, произведенные излучением, не оказывают никакого влияния на свойства металлов. Существенное воздействие на свойства металлов оказывают дефекты, возникающие при упругих соударениях. Облучение нейтронами приводит к увеличению объема металла (радиационное распухание), которое может достигать 10-20%. Проходящее при облучении упрочнение металлов и сплавов приводит к снижению их пластичности и в результате к охрупчиванию.