1.2 Радон и продукты его распада

1.2.1 Физические и радиационные свойства радона

Радон — радиоактивный одноатомный инертный газ, Т_1/2– 3,82 суток, средняя продолжительность жизни атомов этого радионуклида составляет 5.5 суток.

О средней продолжительности жизни радиоактивного источника.

При начальном количестве радиоактивных атомов N активность

источника A будет:

А = -∙ N,

где: - постоянная распада.

Предположим, что активность источника не убывает экспоненциально,

а остается постоянной. Тогда за какое-то время произойдет А∙

распадов. Время, за которое произойдет N распадов, т.е. будет исполь-

зовано все количество радиоактивных атомов (т.е.распадется

весь первоначально существовавший радиоактивный источник ) опреде-

лится из соотношения:

А∙= N, откуда

= N/А.

Но, т.к., А = -∙ N, то: = N/∙ N = 1/= Т_1/2/0,693

называется средним временем жизни радиоактивного источника.

В случае : =3,82/0,693 = 5,5 сут.

За это время радон может переноситься по трещинам и порам горных пород на расстояния в десятки сантиметров, а под действием фильтра­ционных токов воздуха в трещинах, зонах обрушения, заклад­ке и т.д. - на расстояния в десятки и сотни метров.

В жидкое состояние радон переходит при Т = –65° С (только при больших концент­рациях, когда между жидкой и газообразной фазами устанавливается равновесие).

В атмосферном воздухе радон присутствует в основ­ном (более 99,9%) в виде свободных атомов, не связан­ных с аэрозолями.

Плотность газообразного радона при 0° С и 760 мм рт. ст. составляет 0,009727 г/см³.

Диффузионные и адсорбционные свойства радона, а также его растворимость в воде и биосредах представляют особый интерес, так как именно эти свойства влияют на выделение радона в ат­мосферу горных выработок и поведение в человеческом организме.

Коэффициент диффузии радона в воздухе при 15°С и 1,013ּ10⁵Па равен 0,1 см²/с. Измерения коэффициента диффузии в капиллярах диаметром до 10^-2см дали значения, равные 0,05-0,1 см²/с, независимо от диаметра капилляра. Коэффициент диффузии ра­дона в воде при 18 °С равен 1,1ּ10^-5см²/с .

Для оценки расстояния, на которое распространяется радон в атмосфере за счет диффузии, используют понятие диффузион­ной длины (L_Д, см), характеризующей расстояние, на котором концентрация радона уменьшается за счет распада в 2,7 раза, и определяемой из соотношения

L_Д=

где К_Д- коэффициент диффузии радона, см²/с; λ - постоянная радиоактивного распада радона, с^-1.

Для радона L_Дравна 2,2 м. Это значит, что в непроветриваемых горных выработках он может распространяться за счет диффузии на расстояния не более 20-30 м.

Радон хорошо сорбируется твердыми телами и особенно рези­ной, силикагелем, глиной. Процесс адсорбции носит динамиче­ский характер и подчиняется закону Генри, по которому отноше­ние содержания газа в единице объема сорбента к содержанию его в единице объема газовой фазы, называемое коэффициентом распределения Генри, является постоянной для данных условий величиной.

Наилучшим сорбентом радона является активный уголь, у которого коэффициент распределения сильно зависит от темпера­туры, в частности при понижении температуры до -60°С он уве­личивается в сотни раз.

Радон плохо растворяется в воде, лучше — в органических растворителях (табл. 1.3 и 1.4)

Растворение радона в жидкостях также подчиняется закону Генри. Коэффициент растворимости α_Р, являющийся аналогом коэффициента распределения, уменьшается с увеличением темпе­ратуры по закону

α_р= 0,106 + 0,405 ехр (-0,05t)

α_р зависит также от степени минерализации воды, причем с ее увеличениемα_руменьшается.

При температуре 15°С коэффициент растворимости радона в воде равен 0,25.

Растворимость радона в биологических средах несколько вы­ше. Коэффициент растворимости в крови человека при 37°С ра­вен 0,31, а в жировой ткани - 0,85. В среднем в состоянии дина­мического равновесия содержание радона в 1 см³человеческого тела составляет 45 % содержания в 1 см³окружающего воздуха. Период полувыведения радона из организма составляет примерно 30 мин.

Таблица 1.4 Коэффициент растворимости радона α_р при атмосферном

давлении

Растворитель	18◦С	0◦С	Растворитель	18◦С	0◦С
Вода Этиловый Спирт Ацетон Парафиновое масло	0,25 6,17 6,30 9.20	0,51 8,28 7,99 12,60	Керосин Бензин Хлороформ Сероуглерод Оливковое масло	10,0 13,0 15,08 23,14 29,0	- - 20,06 33,4 -

Таблица 1.5 Растворимость радона в биологических средах

Среда	αр
Сыворотка крови при 37◦С Кровь в организме человека (в нормальных условиях) Кровь в организме человека (при температуре внешней среды 40 - 41◦С) Жировая ткань человека	0,17 0,29 0,74 0,85

Накопление радона из радия происходит по формуле:

, (1.1)

где N_Rn — количество атомов радона; N_Ra — исходное количество атомов радия; λ_Rn, λ_Ra — постоянные распада радона и радия соответственно;t — время накопления радона.

Учитывая, чтоλ_Ra«λ_Rnи выражая количество радо­на в кюри, а радия в граммах, накопление радона мо­жет быть рассчитано с помощью соотношения:

, (1.2)

В равновесии с 1 г радия находится 6,46ּ10^-6, а с 1 г урана–2,16ּ10^-12г радона.

К короткоживущим продуктам распада радона отно­сятся RaA (), RaB (), RaC () и RaC^'(). В эту группу обычно не включаютRaC"() ввиду малой вероятности переходаRaC→RaC". Эти радионуклиды образуются в результате следующих ядерных реакций:

α αββα

²²²Rn ²¹⁸Po ²¹⁴Pb ²¹⁴Bi ²¹⁴Po ²¹⁰Pb

RaA RaB RaC RaC^/ RaD

Атомы RaAобразуются непосредственно из атомовRnв виде атомов отдачи. Получаемая ими начальная скорость составляет 2% скоростиα-частицы. В воздухе нормальной плотности пробег атома отдачи не превышает 0,1мм. В равновесии с 1г Raнаходится 3,52ּ10^-9г RaA, а с 1гU–1,18ּ10^-15г RaA. Радий А растворяется в воде, щелочах, кислотах и органических растворителях.

Атомы RaB, являясь атомами отдачиRaA, получают в результате распадаRaAоколо 2% энергииα-частицы. По степени ионизации, производимойβ-частицами иγ-излучением, 3,04ּ10^-9 мг RaB соответствуют ~ 0,01 мг Ra. В равновесии с 1гRaнаходится 3,04ּ10^-8г RaB, а с 1 гU–1,02ּ10^-4г RaB.

Радий С всегда встречается совместно с двумя свои­ми короткоживущими производными RaC' иRaC". В равновесии с 1гRaнаходится 2,23ּ10^-8г RaC, а с 1г U— 0,75ּ10^-14г RaC. Те же значения 1г RaдляRaC' иRaC" составляют 2,84ּ10^-15и 1,47ּ10^-9г, а для 1г U–1,04ּ10^-21ги1,97ּ10^-19г соответственно.

Как видно из табл. 1 среди короткоживущих про­дуктов распада радона есть α- излучатели (RaA,RaC'),β-(RaB,RaC) иγ-излучатели (RaB,RaC). Некоторое время после об­разования продукты распада могут существовать в виде свободных атомов или положительно заряженных ионов. Механизм образования их заряда до настоящего време­ни изучен еще недостаточно.

Продукты рас­пада радона легко адсорбируются различными поверхностями или аэрозольными частицами и могут находить­ся в воздухе в двух формах:

а) в виде элементарных ионов («свободных» атомов), характеризующихся боль­шой подвижностью (коэффициент диффузии равен 0,05 см²/сек);

б) в виде атомов, осевших на аэрозольные частицы, в этом случае их подвижность определяется размерами частиц (коэффициент диффузии 2ּ10^-4– 3ּ10^-6см²/сек).

Первая форма существования продуктов распада крайне неустойчива из-за большой способности к ад­сорбции. Средняя продолжительность жизни свободных атомов определяется в основном концентрацией и дис­персностью аэрозольных частиц и, по данным различ­ных авторов, составляет 9 – 44 сек, а концентрация, выраженная в единицах равновесного радона, изменя­ется от 0 до 73%. Опыты, проведенные Чемберлейном и Дайсоном, показали, что в виде свободных атомов или ионов в воздухе, содержащем радон, могут сущест­вовать в основном атомыRaAи лишь в небольшой сте­пени атомыRaB. При этом на долю атомовRaAпри­ходится до 90% общего количества свободных атомов или ионов, имеющихся в воздухе, а на долю атомовRaB–до 10%.

Как известно, атмосферный воздух, а тем более руд­ничная атмосфера, содержит большое количество аэро­зольных частиц, 10⁸ част/л, в особенности очень малого размера. Число атомов продуктов распада радона при обычных концентрациях его в воздухе намного меньше. Так, например, при концентрации радона 3ּ10^-11Кюри/л в 1л воздуха содержится (в равнове­сии) лишь около 300 атомовRaA, 2700 атомовRaBи 2000 атомовRaC. Таким образом, поведение атомов продуктов распада, связанных с аэрозольными частица­ми, полностью определяется аэрозольной загрязненно­стью воздуха.

Распределение радионуклидов между аэрозольными частицами различных размеров, хотя и рассматривалось неоднократно различными авторами, нельзя считать полностью изученным, так как количественных данных недостаточно. Считается, что наибольшая часть естественной активности (85%) в атмосферном воздухе связана с аэрозольными частицами диаметром 0,005 – 0,035 мкм.

Таблица 1.6 Распределение естественной радиоактивности

между аэрозольными частицами

Диаметр частиц, мкм	Распределение радиоактивности,%	Диаметр частиц, мкм	Распределение радиоактивности,%
Менее 0,005 0,005 – 0,015 0,015 – 0,025	5 25 50	0,025 – 0,035 Более 0,035	10 10

Экспериментальные исследования, проведенные на канадских рудниках, показали, что продукты распада радона почти целиком связаны с фракциями аэрозолей, имеющими размеры частицменее 1 мкм. Приведенные этими авторами данные сви­детельствуют, что на долю пылевых частиц размером более 0,8 – 1мкм приходится лишь 1,4 – 3,4 % активно­сти продуктов распада радона, а 80 – 97% оказались связанными с частицами меньшего размера.

В настоящее время нет возможности дать исчерпы­вающий ответ на вопрос о числе зарядов, которыми об­ладают аэрозольные частицы различного размера, свя­занные с продуктами распада радона. Однако, если взять за основу расчеты для равномерной биполярной ионизованной атмосферы, то можно показать, что среди частиц с диаметром 0,020 мкм 90% не имеют зарядов, а10%имеют по одному элементар­ному заряду. Для частиц с диаметром 0,060 мкм 55% не имеют зарядов, 43% несут по одному заряду и 2% – по два заряда. Учитывая, что, по данным Вилкенинга, 90% естественной радиоактивности атмосферного воздуха связано с частицами менее 0,035мм, что хорошо согласуется и с данными Симпсона по урановым руд­никам, то, следовательно, среди этих частиц практиче­ски не должны существовать частицы с двумя или бо­лее зарядами.

Накопление продуктов распада радона в общем виде может быть выражено следующей формулой:

…(1.3)

где λ₁,λ₂…,λ_n– постоянные распадаRaA,RaBи т. д.

Рис. 1.2 Накопление RaA,RaBиRaCиз пер-

воначально чистого радона.

На рис. 1.2 приведены кривые накопления RaA,RaBиRaCиз первоначально чистого радона, вычисленные по (1.3). НакоплениеRaC' происходит по тому же зако­ну, что и дляRaC, так как период полураспадаRaC' значительно меньше, чем уRaC, и вследствие этого между ними всегда существует равновесие. Как видно из рисунка, в воздухе, содержащем первоначально толь­ко радон, равновесие между ним и короткоживущими продуктами распада устанавливается примерно через 3 часа.Т.е.

С_Rn= С_А= С_B= С_C,

где С_Rn,, С_А, С_B, С_C– удельные активности радона,RaA,RaBиRaC, Бк/м³

Короткоживущие дочерние продукты радона присутствуют в виде аэрозолей твердых веществ: радиоактивных изотопов ²¹⁸Po(RaA),²¹⁴Pb(RaB) и²¹⁴Bi(RaC). РаспадRaCв долгоживущий изотопRaDпроисходит через промежуточный изотопRaC'с периодом полураспада 1,55ּ10^-4с.

Основную радиационную опасность этих радионуклидов в настоящее время принято связывать с суммарной энергией их α-излучения, которая выделяется при распаде всех атомов дочерних продуктов радона доRaD. Эту энергию в литературе называют "скрытой" энергией. Если общее число атомов дочер­них продуктов соответствует равновесному количеству 3,7 Бк радона (т.е. 980 атомамRaA, 8550 атомамRaBи 6300 атомамRaC), то с учетом того, что энергияα-излученияRaAравна 6,0 МэВ, а энергияα-излученияRaC'равна 7,7 МэВ, во всей серии радио­активных превращений этого числа атомов выделится энергия, равная 1,3ּ10⁵МэВ. При этом вкладRaAв это количество энергии составляет примерно 10 %,RaB- 50 % иRaC- 40 %.

Таким образом, при концентрации радона в воздухе 3,7 кБк/м³ (1 эман) величина скрытой энергии (ВСЭ) равновесной с ним сме­си дочерних продуктов равна 1,3ּ10⁸МэВ/м³(20,4 мкДж/м³). Эту величину в США и некоторых других странах называют рабо­чим уровнем (WorkingLevel-WL), а в нашей стране - ЭРЭ (эквива­лентом равновесного эмана). ВСЭ любой неравновесной смеси дочерних продуктов радона (E, нДж/м³) можно подсчитать по формуле

Е = К_E(0,1 С_А+ 0,5 С_B+ 0,4 С_C), (1.4) (1.4)

где С_А, С_B, С_C- концентрацияRaA,RaBиRaCв воздухе, Бк/м³;

К_Е- пересчетный коэффициент, равный 5,55 нДж/Бк.

Для характеристики cooтношения между фактической скрытой энергией и равновесной (для данной концентрации радона) при­меняют коэффициент суммарного сдвига равновесияF:

(1,5)

где C_Rn - концентрация (объемная активность) радона, Бк/м³.

В последнее время скрытую энергию стали выражать в едини­цах эквивалентной равновесной концентрации радона (ЭРК), Бк/м³:

ЭРК = FC_Rn (1.6) (1.6)

Отметим, что использование величины скрытой энергии сущест­венно упрощает расчеты проветривания и оценки доз облучения персонала и в этом плане является весьма удобным, хотя ее полное соответствие радиационной опасности не может считаться окончательно доказанным