Приложение 2

Раздел 1. Сжигание радиоактивных нуклидов

1. Введение

Сама по себе постановка задачи о сжигании актиноидов предполагает, что актиноиды – это отход, от которого нужно избавиться.

На самом деле актиноиды попали в разряд отходов по одной простой причине – все они обладают способностью к спонтанному (естественному) распаду, испытывая α, β+, β- распада спонтанное деление, они рано или поздно превратятся в стабильные нуклиды: свинец, или висмут, или продукты деления.

Вприроде, до начала ядерной эры, все актиноиды были естественного происхождения: 232Th, 235U, 238U, и продукты их естественного распада (естественные радиоактивные семейства), а, именно, различные изотопы Pd, Th, Aс и далее Ra, Rn, Fr, Bi, Pb.

После того как в мире появились ядерные реакторы и были взорваны ядерные бомбы, появились

«искусственные» актиноиды Np, Pu, Am, Cm, Bk, Cf, En. Все они появились в результате ядерных реакций из ядер 238U и 235U, и пока в меньшей степени из 232Th.

Теми количествами, которые появились в результате ядерных взрывов, придется пренебречь как по незначительности образовавшихся при взрывах количеств по сравнению с теми, что были "наработаны" в ядерных реакторах, так и в силу того, что они были рассеяны таким образом, что их не только сжечь, но даже собрать уже не удастся.

Впринципе говорить об актиноидах как об отходах, подлежащих сжиганию, с одной стороны, бессмысленно, с другой стороны, недальновидно. Бессмысленно – потому, что пока извлекается ядерная энергия, они будут постоянно генерироваться, и их количество будет возрастать до тех пор, пока не достигнет равновесного для каждого нуклида количества, определяемого структурой ядерной энергетики (ЯЭ) и ее мощностью. Эти равновесные количества довольно легко рассчитываются, правда, с точностью довольно низкой для отдельных нуклидов. Предполагаемые равновесные количества актиноидов для различных структур ядерной энергетики приведены в таблице1 для случая использования уранового топлива.

Таблица 1. Количество различных трансурановых нуклидов в равновесном замкнутом топливном цикле для теплового реактора (ТР), быстрого реактора (БР), системы из быстрых (89%) и жидкосолевых (11%) реакторов, т/ГВт(э) и системы из быстрых (34%), тепловых (58%) и жидкосолевых (8%) реакторов.

В общем случае равновесные количества определяются из уравнения следующего вида: dNi / dt = −λ i Ni +qi = 0

N i = qi / λi = 0.693 qi T1i2 = Ai W T1i2

где: Ni - количество i –го нуклида;

qi - источник его образования, в общем случае он пропорционален мощности ЯЭ – W, умноженной на некое число Ai: qi = Ai W;

λi - скорость убыли данного нуклида, равная сумме скорости естественного распада λni и скорости убыли его за счет ядерных реакций типа (nγ), (γn), (np), (pn), (nα), (αn) и т.д.,

пропорциональных мощности ЯЭ умноженной на долю времени нахождения данного нуклида в области, где возможно протекание данного вида реакций;

T1i2 - эффективное время полураспада i –го нуклида в данных условиях (в соответствующих

полях: нейтронных, γ - квантов, протонов, α - частиц).

Наименьшее суммарное количество актиноидов в ЯЭ будет в случае замкнутого топливного цикла по всем актиноидам. При этом, чем меньше время нахождения топлива во внешнем топливном цикле, и чем выше плотность скоростей реакций, тем меньше эти равновесные количества. Но стоит иметь в виду, что их количество никогда не будет нулевым или даже пренебрежимо малым до тех пор, пока не будет прекращено производство ядерной энергии. И в случае замкнутого топливного цикла актиноиды не являются отходом, они практически все рано или поздно подвергнутся реакции деления и из них будут получены полезные нейтроны, энергия и продукты деления (последние воспринимаются как отходы только в силу незрелости и отсутствия целостности в нашем технологическом развитии).

При существующем подходе к получению ядерной энергии в реакторах на тепловых нейтронах в открытом топливном цикле практически бессмысленно говорить о равновесных количествах актинидов и о минимизации их равновесных количеств. Получение 1 ГВт года электроэнергии на атомной станции (например, типа PWR) сопровождается наработкой 150-200 кг Pu; 20-30 кг младших актиноидов - МА (Np; Am; Сm). За 40 лет работы блока мощностью 1 ГВт будет произведено 6-8 т Pu и 0,8-1,2 т МА. Замыкание топливного цикла реакторов типа LWR по Pu позволяет стабилизировать количество Pu в равновесном виде на уровне примерно 3-5 т/ГВт эл., но при этом, соответственно, увеличится генерация МА. Замыкание топливного цикла по Pu в реакторах на быстрых нейтронах позволит избавиться от необходимости подпитки системы ЯЭ ураном-235, и практически на порядок уменьшить скорость генерации Np-237, но равновесное количество Pu при этом повысится до 10-20 т/ГВт эл. (в зависимости от допустимой энергонапряженности активной зоны и времени внешнего топливного цикла).

В случае замыкания топливного цикла по МА как в тепловых, так и в быстрых реакторах с твердотвэльной композицией и, соответственно, средней по всему топливному циклу плотностью потока нейтронов порядка 1014 н/ см сек для ТР и 1015 н/см сек для БР, равновесные количества МА в топливном цикле будут примерно около 1 т/ ГВт (эл.).

Стоит отметить, что в рамках имеющегося топливного цикла (окисное топливо и PUREX процесс для переработки облученного топлива) замкнуть топливный цикл по МА невозможно. И сейчас для "сжигания" актиноидов, а именно, "излишков" Pu и МА предлагаются различные специальные реакторы-выжигатели. Эти реакторы, по существу являющиеся элементами ЯТЦ, необходимо рассматривать как часть системы ЯЭ поскольку количество и состав МА, которые предстоит в них сжигать определяются структурой, мощностью и историей ЯЭ.

2. Анализ возможностей трансмутации опасных долгоживущих радионуклидов

Ядерная энергетика снижает количество радионуклидов в природе, переводя уран, торий или их дочерние нуклиды в продукты деления. Но часть продуктов деления при этом получается в виде радиоактивных нуклидов с различными периодами полураспада. И хотя доля их невелика (их существенно меньше, чем разделившихся ядер), скорость их распада может на несколько порядков превышать скорость естественного распада (практически в отношении, обратном отношению их времен полураспада: отношение

Т1/2 U(Th)/Т1/2 продуктов деления изменяется от 0 до 1012 для различных продуктов деления) не только количества разделенных ядер, но и всех тяжелых нуклидов, вовлеченных в топливный цикл

(извлеченных из-под естественных природных защитных барьеров). То же самое касается и минорных актиноидов, - их получается значительно меньше, чем разделившихся ядер, но скорости их распада выше, чем у извлеченных из земли тория и урана.

Следовательно, риск, привносимый ЯЭ, связан не с увеличением количества радионуклидов, а в краткосрочной перспективе (ближайшие сотни лет) с привнесением в среду обитания малого количества искусственных радионуклидов, обладающих значительными скоростями распада, а, следовательно, являющимися существенными дозообразователями при локальных воздействиях (практически не давая вклада в глобальную дозу, поглощаемую биосферой и человечеством).

В долгосрочной перспективе риск от ЯЭ в основном будет связан с уровнем теплового воздействия и со снижением интегральной дозы естественного радиационного фона, но это вопрос тысячелетий ее будущей истории.

Для снижения локальных радиационных рисков до заведомо приемлемых, нужно чтобы структура ЯЭ обладала таким набором компонент (ЯЭУ различных типов, хранилища, перерабатывающие предприятия, предприятия по изготовлению топлива и различных радионуклидных препаратов, захоронения) и такую надежность барьеров, чтобы:

где:G0 - количество потребленного урана (тория); Gi - количество искусственного i-го радионуклида;

Т1/2,U(Th); Т1/2,i- времена полураспада соответственно U(Th) и i-го радионуклида;

ωi - вероятность i-му радионуклиду проникнуть через барьер в окружающую среду.

Это соотношение носит качественный характер, поскольку здесь не учитываются различные миграционные способности, различные способности внедрения радионуклидов в биосферу, различный уровень их биологического воздействия. Эти последние тонкости не в сфере возможности влияния на них средствами ЯЭ, они рассматриваются в санитарных нормах и правилах, рекомендациях (МКРЗ, НКРЗ) и т.д. и т.п. Что может ЯЭ? Это: варьировать G0 , минимизировать Gi и ωi.

Варьирование G0 зависит от используемого сырья: U235, U238 или Th232 и от структуры ЯЭ:

•доли тепловых, быстрых реакторов;

•типа топливного цикла: U-Pu, U-Th, U-Th-Pu;

•наличия и интенсивности внешнего источника нейтронов: уран-235 в том числе и

оружейного уран-235 и Pu на первых этапах развития ЯЭ; электроядерные или термоядерные установки с подкритическими бланкетами в перспективе.

Минимизация Gi и выбор компонентов этого набора опасных радионуклидов зависит от:

•спектра нейтронов;

•топливного цикла: открытый или замкнутый, U-Pu, U-Th, U-Th-Pu;

•от того, какие радионуклиды возвращаются в топливный цикл (топливный цикл замыкается по i-му радионуклиду или, как сейчас принято говорить, i-ый радионуклид подвергается трансмутации);

•какой радионуклид сейчас считается опасным и его не следует выводить за пределы ЯЭ, а какой можно захоранивать или использовать в сферах производственной, медицинской, сельскохозяйственной и научной деятельности;

•от состава конструкционных материалов, замедлителя, теплоносителя и примесей в них, т.е. от продуктов активации.

Снижение вероятности проникновения радионуклидов через барьеры связано с:

•разработкой надежных конструкций и барьеров внутри ЯЭ, снижением риска выбросов радионуклидов во время аварий и обычных технологических процедур;

•разделением радионуклидов на отдельные фракции, которые требуют различного подхода (возврат в топливный цикл, выдержка, захоронение, полезное использование, запуск в космос и т.д. и т.п.)

•снижением давления и оптимизацией температур в технологических установках, хранилищах и захоронениях;

•устранением разбавлений, приводящих к возникновению огромных количеств средне- и низкоактивных радиоактивных отходов;

•снижением невозвратных потерь при переработке топлива и радиоактивных отходов и

изготовлении топлива.

Если задаться целью минимизации опасных радионуклидов Gi , то следует иметь в виду, что в чистом виде эта задача решается для продуктов активации, и для ее решения нужно очень серьезно подходить к выбору топлива, конструкционных материалов, замедлителей, теплоносителей и не допускать в них содержания даже в виде примесей тех нуклидов, из которых могут генерироваться в нейтронном поле (а также в p, α, γ - полях) опасные количества долгоживущих радионуклидов (например, 14С, 36Cl, 26Al и т.п.).

Относительно продуктов деления можно сказать, что их количество будет минимально в том случае, если их оставлять в нейтронном поле, в этом случае их количество достигнет равновесного, определяемого отношением скорости их генерации (т.е. выход i-го продукта

деления на акт деления) к скорости убыли (т.е. λi + ∫σiΦdV ). Скорость генерации

VЯЭ

продуктов деления в некоторой степени зависит от вида топливного цикла и спектра нейтронов, но в целом определяется мощностью системы ЯЭ. Скорость же убыли зависит от спектра, плотности потока нейтронов, времени нахождения продуктов деления во внешнем топливном цикле и, что очень важно с точки зрения конструкции реактора, в каком реакторе, где и как именно (активная зона или экран, гомогенно или гетерогенно) располагаются продукты деления, поскольку равновесное количество продуктов деления, хотя бы и минимальное, довольно велико как для тепловых, так и для быстрых реакторов (см. табл.2).

Таблица 2. Равновесные количества долгоживущих продуктов деления для открытого и для замкнутого топливных циклов, кг/ГВт(э).

Если же для замыкания топливного цикла по отдельным продуктам деления создать специальные зоны (реакторы) с высокой плотностью потока нейтронов, то нужно, чтобы объем и мощность этих зон были выбраны соответствующим образом, учитывая, что нужно поместить в эти зоны продукты деления, генерируемые всей системой ЯЭ, т.е. доля их мощности не может быть меньше доли выхода данного продукта деления, даже в том случае, если на каждый акт деления удастся получить один акт трансмутации. В действительности же мощность нужно увеличить в 1,5-2 и более раз, даже в идеальном случае.

Так, например, если принять, что в системе ЯЭ на акт деления в среднем получается 6*10-2 ядер 99Tc и 0,8*10-2 ядер 129I, а при трансмутации этих продуктов деления необходимо затратить соответственно 1,5 и 2 нейтрона на каждый трансмутированный нуклид, то необходимо иметь в виду, что в системе ЯЭ, работающей с равновесными количествами опасных долгоживущих продуктов деления на каждый акт деления придется затратить 0,09 нейтрона на 99Tc и 0,016 нейтрона на 129I. Эти нейтроны можно получить несколькими способами:

•увеличить подпитку системы 235U примерно на 20-30%;

•получить добавочные нейтроны за счет внешнего источника нейтронов, например, трансмутируя эти продукты деления в подкритических реакторах-выжигателях,

мощность которых составляет 10% от мощности всей системы ЯЭ. В этом случае keff подкритических реакторов-выжигателей равно 0,65, если вся система ЯЭ будет работать в подкритике, то keff≈0,96;

•ввести в систему ЯЭ реакторы на быстрых нейтронах, наработать в них избыточный Pu или 233U и использовать это топливо как источник нейтронов в реакторах-выжигателях.

При доле быстрых реакторов в системе ЯЭ, равной 0,5 , избыточная наработка Pu (или 233U) должна быть примерно 0,2 ядра на каждое разделившееся в быстром реакторе ядро;

•наиболее оптимальный способ - это непосредственное введение “трансмутируемых”

продуктов деления в быстрый реактор, но следует иметь в виду, что равновесное количество продуктов деления (даже только Tc и I) таково, что конструкцию реактора надо сильно изменить, особенно в случае, если БР производят в системе только часть энергии.

Видно, что во всех случаях трансмутация долгоживущих продуктов деления - процедура весьма дорогая в плане ухудшения нейтронного баланса и затрат на техническую реализацию.

То есть трансмутация долгоживущих продуктов деления хотя снижает риск отдаленных последствий (практически не видимый на фоне рисков от других последствий и на фоне природного естественного радиационного фона), но снижает энергетическую эффективность ядерной энергетики сейчас, и увеличивает риск на момент их трансмутации в ЯЭ.

Не исключено, что взвешенное и всестороннее рассмотрение проблемы риска и его минимизации, связанного с долгоживущими продуктами деления, приведет к отказу от их

трансмутации и для них будет найдено или использование, или приемлемые способы удаления их из биосферы.

По поводу же снижения количества актиноидов, как основных (уран, плутоний, торий), так и минорных, верны следующие соображения:

Долговременное и широкомасштабное использования ЯЭ возможно только в том случае, если практически все добываемое ядерное топливо (238U,232Th,235U) будет подвергнуто делению. Для этого необходимо замыкание топливного цикла по всем актиноидам и снижение уровня потерь актиноидов.

Замыкание топливного цикла при использовании реакторов на тепловых нейтронах не решает проблемы принципиального улучшения эффективности топливоиспользования даже в случае жидкосолевых ториевых бридеров и конверторов с внешним источником нейтронов - слишком неудовлетворительный баланс нейтронов при делении ядерного топлива в тепловом спектре нейтронов.

Реакторы на быстрых нейтронах позволяют принципиально улучшить нейтронный баланс и, соответственно, эффективность топливоиспользования, но особенности конструкции не позволяют их использовать во всех тех энергетических нишах, которые позволили бы ЯЭ играть существенную роль в топливно энергетическом балансе и принципиально улучшить решение вопросов долговременного энергопроизводства при одновременном решении проблем экологии. Относительно возможности замыкания топливного цикла по различным актиноидам сейчас можно сделать следующие выводы:

•Проблема 237Np в основном связана с использованием 235U на первоначальном этапе

развития ЯЭ, когда в ЯЭ преобладают реакторы на тепловых нейтронах, которые даже в замкнутом топливном цикле не могут работать без подпитки их 235U и в них не менее половины делений осуществляется на 235U и ядрах этого семейства. И даже, если бы в

этих реакторах удалось замкнуть топливный цикл по всем актиноидам, то доля деления на 238U и семействе актиноидов, рожденных из 238U, не превышает 50%, т.е. в реакторах на тепловых нейтронах невозможно "сжечь" более 1.4% добытого урана. В случае

использования внешнего источника нейтронов при работе реакторов на уровне подкритики Keff=0.95 доля делений на 235U и актиноидах из этого семейства может быть снижена до 25%, т.е. 75% делений может быть произведено на 238U и актиноидах из этого семейства. В этом случае в идеале может быть потреблено до 2.8% добытого урана.

•Улучшение нейтронного баланса в реакторах на тепловых нейтронах за счет снижения утечки нейтронов, спектрального регулирования реактивности при изменении водоуранового отношения, снижения поглощения нейтронов на конструкционных

материалах улучшит эффективность использования урана в лучшем случае в полтора раза.

Стоит отметить, что доля делений в замкнутом по всем актиноидам топливном цикле на ядрах урана и плутония в тепловых реакторах (ТР) превышает 92%. Таким образом, введение в

топливо Np, Am, Cm мало что дает с точки зрения улучшения топливоиспользования. Более того, введение Np и Am в топливо требует увеличения потребления 235U и, таким образом, ухудшает топливоиспользование на начальных этапах развития ЯЭ. И только решение проблемы снижения долговременной радиационной опасности, может заставить использовать Np, Am в виде топлива в твердотвэльных реакторах на тепловых нейтронах для их "трансмутации" или, вернее, сжигания.

По-видимому, для ТР имеет смысл замыкать топливный цикл по U и Рu. Am и Сm весьма трудно ввести в топливо, поскольку АmO2 и CmO2 нельзя ввести в гомогенном виде в топливо UO2-PuO2. NpO2 растворима в UO2-PuO2 и Np может быть трансмутирован в ТР в виде гомогенной смеси с топливом UO2-PuO2.

Следует иметь в виду, что вследствие значительных равновесных количеств Np, Am, Cm в тепловых реакторах (см. табл. 1), их конструкция должна быть существенным образом изменена и приспособлена к работе с равновесными количествами Pu, Am, Cm, Np.

Следует так же отметить, что при замыкании топливного цикла по всем актиноидам времена выхода на равновесные количества для различных нуклидов различны и реакторам в течение длительного времени придется работать с изменяющимся нуклидным составом топлива, что весьма сложно для твердотопливных реакторов, конструкции которых существенным образом зависят от эффектов реактивности, которые в свою очередь существенным образом зависят от нуклидного состава топлива.

237Np - долгоживущий нуклид, поэтому при работе ЯЭ риск, привносимый им, весьма невелик по сравнению с другими более короткоживущими нуклидами и его не обязательно сразу по мере его наработки вовлекать в топливный цикл.

Накопленный на первом этапе развития ЯЭ 237Np может быть утилизирован затем в быстрых

реакторах (БР), где его равновесное количество довольно мало (в случае отсутствия подпитки их 235U) (см. табл. 1).

При замыкании топливного цикла по всем актиноидам в реакторах на быстрых нейтронах система ЯЭ может работать как в равновесном стационарном режиме (при неизменной мощности системы ЯЭ), так и в режиме расширенного воспроизводства (рост мощности системы ЯЭ или подпитка определенной доли ТР избыточным Рu или 233U наработанным в БР). Доля БР в системе ЯЭ может быть выбрана такой (зависимой от параметров бридинга БР), что система ЯЭ может питаться только ураном-238 и даже, частично, торием. Первоначальный запуск системы БР может быть осуществлен на 235U или на Рu как оружейном, так и из топлива энергетических ТР. В случае замыкания топливного цикла БР по всем актиноидам доля делений на U и Рu в БР превышает 98%.

Таким образом, замыкание топливного цикла по Np, Am, Cm слабо улучшает эффективность топливоиспользования и в случае БР (даже в меньшей степени, чем для ТР).

Равновесные же количества Am, Cm в БР довольно велики. И конструкция БР с замыканием топливного цикла по Am и Cm должна отличаться от конструкции с Pu- U топливом БР. Время выхода в равновесие по различным нуклидам будет различное, и БР в течение длительного времени должны будут работать с переменным нуклидным составом, что в принципе возможно, но при этом трудно будет достичь оптимальных характеристик этих реакторов по безопасности. Использование внешнего источника нейтронов в БР практически неэффективно с точки зрения нейтронного баланса. Для БР есть множество вариантов более эффективного улучшения нейтронного баланса, а, следовательно, и бридинга, и их трансмутационного потенциала и безопасности за счет совершенствования топливных композиций, замены натриевого теплоносителя на Рb-Вi или Рb и т.д.

Относительно нейтронного баланса при трансмутации минорных актиноидов и возможной стратегии их использования (трансмутации) можно привести следующие соображения. Трансмутация актиноидов - это практически их деление, возможно даже с предварительным захватом одного (например 244Cm), двух (237Np, 243Am) или даже трех нейтронов (241Am). Таким образом, при трансмутации всех актиноидов или, вернее, замыкании топливного цикла по всем актиноидам и превращения в продукты деления рано или поздно всего “загруженного” в систему ЯЭ урана и/или тория, реализуемость этого процесса будет зависеть от баланса нейтронов при “сжигании” загруженного сырьевого ядерного топлива (232Th, 235U, 238U). В табл.2.2 приведена разница (NGneutron gain - избыток нейтронов) между полученными в результате “сжигания” интересующего нас нуклида нейтронами (Nk) и нейтронами, дочерних

актиноидов) в продукты деления. То есть, в таблице 3 показан возникающий избыток нейтронов (для 232Th, 235U, 239Pu как для быстрого, так и для теплового спектров нейтронов и для 238U для

быстрого спектра нейтронов) или недостаток (для 238U в тепловом спектре нейтронов), возникающие при полной утилизации данного нуклида для получения энергии, без захоронения минорных актиноидов истраченными (Nо) на его преобразование (со всем семейством возникающих при облучении.

Таблица 3. Избыток нейтронов при полном “сжигании” различных нуклидов.

Следует отметить, что эти значения избытка нейтронов практически (и теоретически) совпадают с избытком нейтронов при расчете скоростей реакций в равновесном топливном цикле. Известно также, что примерно 0,3 нейтрона на акт деления поглощается вне актиноидов (в конструкционных материалах, теплоносителе, замедлителе, отражателях, поглотителях) в случае твердотопливных реакторов. Совершенствуя конструкцию реакторов или переходя к жидкосолевым композициям это количество бесполезно теряемых нейтронов можно снизить,