Источники излучения на выведенных из эксплуатации аэс.

Анализ процесса образования источников излучения. Ограниченный опыт вывода из эксплуатации исследовательских ядерных реакторов и блоков АЭС показал, что после выгрузки топлива, внутрикорпусных систем и демонтажа реактора основным источником радиоактивности, а следовательно, объемов радиоактивных отходов и дозовых нагрузок на персонал являются технологическое оборудование и строительные защитные конструкции.

Загрязнение радиоактивное - присутствие радиоактивных веществ на поверхности, внутри материала, в воздухе, в теле человека или в другом месте, в количестве, превышающем уровни, установленные настоящими Нормами и Правилами.

Загрязнение поверхности неснимаемое (фиксированное) - радиоактивные вещества, которые не переносятся при контакте на другие предметы и не удаляются при дезактивации.

Загрязнение поверхности снимаемое (нефиксированное) - радиоактивные вещества, которые переносятся при контакте на другие предметы и удаляются при дезактивации.

Захоронение отходов радиоактивных - безопасное размещение радиоактивных отходов без намерения последующего их извлечения.

Радиоактивное загрязнение помещений и оборудования на остановленных блоках АС в основном определяется радиоактивным контуром теплоносителя. Теплоноситель, проходя через активную зону реактора, активируется и становится радиоактивным, приобретая наведенную активность с образованием радионуклидов при облучении нейтронами, по реакциям (n, γ), (n,p) и (n, α) (собственная активность теплоносителя). Так как теплоноситель содержит некоторое количество примесей, они так же приобретают наведенную активность ( с образованием радионуклидов) при прохождении через активную зону. При нарушении герметичности оболочек твэлов в теплоноситель могут попасть продукты деления (радионуклиды, образующиеся при реакции деления). В результате процессов массобмена часть радионуклидов, переносимых теплоносителем, осаждается на стенках оборудования технологических контуров, образуя пленку отложений. Внутренние поверхности оборудования – трубопроводов, парогенераторов, сепараторов, задвижек и т. д. становятся источниками излучения. Таким образом, основными источниками активности теплоносителя могут быть: собственная активность теплоносителя, активация примесей, поступающих в технологический контур с теплоносителем, активация продуктов коррозии и эрозии, поступивших в теплоноситель с поверхности оборудования технологических контуров, продукты деления, поступившие в теплоноситель из твэлов, а также из поверхностного загрязнения оболочек твэлов топливом. Источниками излучения на поверхностях оборудования могут быть осевшие продукты коррозии и эрозии и осколки деления. Для двух и трехконтурных АЭС возможны перетечки теплоносителя из радиоактивного контура в нерадиоактивные. Кроме того, в результате неконтролируемых протечек теплоносителя, разгерметизации оборудования, аварий, миграции радионуклидов и т. д. может происходить загрязнение внешних поверхностей оборудования, помещений, боксов, систем спецвентиляции и спецканализации. В результате загрязнения радионуклидами значительная часть помещений и боксов в зданиях выведенных из эксплуатации АС, а также многие системы технологического оборудования, становятся источниками излучения и поэтому будут являться одной из составляющих образования радиоактивных отходов на момент вывода из эксплуатации. Характеристики некоторых важнейших радионуклидов, определяющих радиоактивное загрязнение на выведенных из эксплуатации блоках АС, приведены в табл. 1

Таблица 1

Характеристики некоторых важнейших радионуклидов, определяющих радиоактивное загрязнение

№№	Радионуклид	Определяющий вид излучения: α, β, γ-излучение, КХ- характеристическое излучение.	Период полураспада, T1/2
1.	Co	β, γ	5,27 лет
2.	Mn	КХ, γ	312,1 дня
3.	Cs	β,	30,21 лет
4.	Sr+Y	β	29,12 лет
5.	Fe	КХ	2,73 года
6.	Ag	β, γ	249,7 суток
7.	Ni	β	101,1 лет
8.	Ni	КХ	2,9. 10лет
9.	Cs	β, КХ, γ	2,065 лет
10.	241Am	α, β, γ	432.2 года
11.	240Pu	α, β, γ	6537 лет
12.	239Pu	α, β, γ	24065 лет
13.	238Pu	α, β, γ	87,74 года

Наведенная активность оборудования, конструкционных и защитных материалов. Наведенная активность (активация) оборудования, материалов и конструкций в зданиях АС является одним из важных вопросов в общей проблеме вывода из эксплуатации. Под действием нейтронов, генерируемых активной зоной реактора, оборудование, конструкционные и защитные строительные материалы становятся радиоактивными. Образовавшиеся радионуклиды имеют различные периоды полураспада, схемы распада, различный выход и энергию ионизирующего излучения.

К активируемым оборудованию, материалам и конструкциям в зданиях АC относятся: корпус реактора и внутрикорпусные устройства (ВКУ), графитовая кладка, железобетонная шахты реактора (толщина 2-3 м), выполняющая также функцию радиационной защиты, “сухая ” защита, выполняющая функцию радиационно-тепловой защиты, облицовки, опорные устройства, часть трубопроводов, и др., т.е. в основном оборудование, конструкции и элементы, непосредственно находящиеся в приреакторном пространстве. Необходимо сразу отметить, что активируемые материалы и конструкции не дезактивируются.

Установлено, что радиационная защита активируется на глубину 0.9 –1.9 м и, таким образом , до 50% объема радиационной защиты, облицовочные и герметизирующие покрытия, а также металлоконструкции на момент вывода из эксплуатации АС будут относится к разряду радиоактивных отходов, не подвергающихся дезактивации. Кроме того, в связи с тем, что радиационная защита выполняется обычно в монолитном варианте и совмещает в себе функции защитной и несущей конструкции, при демонтаже ее практически не удается разделить на активированную и не активированную части. В результате чего возрастает объем радиоактивных отходов, за счет наведенной активности.

Активации материалов в реакторе обусловлена взаимодействием нейтронов с ядрами. Переход ядра из стабильного состояния в активное, то есть образование радиоактивного нуклида, объясняется изменением величины отношения числа протонов и числа нейтронов (А-Z) в этом ядре. В результате воздействия нейтронов с материалом возможны различные реакции образования радионуклидов. В таблице 2 приведены примеры основных реакций активации.

Таблица 2

Примеры основных реакций активации

Вид взаимодействия	Условная запись	Пример
радиационный захват	z RA (n,) zR A+1;	59Со (n,) 60Co;
захват с испусканием протона	zRA (n,p) z-1RA;	14N (n,p) 14С;
захват с испусканием -частицы	zRA (n,)z RA-3;	39K (n,) 36Cl;
захват с испусканием двух нейтронов	zRA (n, 2n) z RA-1;	23Na (n,2n) 22Na.

Наведенная активность зависит от плотности потока и энергетического спектра нейтронов, величины соответствующего сечения активации, содержания химических элементов в материалах, относительного содержания изотопа мишени в химическом элементе, времени облучения и выдержки. Установлено, что к основным реакциям активации с образованием долгоживущих радионуклидов (радионуклидов с большими периодами полураспада больше 1 года), следует отнести ограниченный круг реакций, приведенный ниже.

Li(n,α)HHe	(p=0,075),
Ca(n,γ)CaK	(p=0,9694),
Ca(n,γ)Ca Sc	(p=0,0208),
Fe(n,γ)FeMn	(p=0,058),
Co(n,γ)CoNi	(p=1,0),
Ni(n,γ)NiCo	(p=0,6776),
Ni(n,γ)NiCu	(p=0,0371),
Cs(n,γ)CsBa	(p=1,0),
Eu(n,γ)EuSm, Gd	(p=0,4777),
Eu(n,γ)EuSm, Gd	(p=0,5223).

В приведенных выше цепочках распада над стрелками указаны периоды полураспада T_{1/2 .} Под стрелками приведен вид излучения радионуклида:α – альфа излучение, γ-гамма излучение, β- бета излучение, КХ - характеристическое излучение. Стабильные радионуклиды, в которые в конечном итоге переходят в результате радиоактивного распада, образовавшиеся радионуклиды, подчеркнуты. В конце цепочек распада в скобках указано относительное содержание стартового, стабильного нуклида в естественной смеси изотопов p (например, в естественной смеси изотопов стабильного нуклида ¹⁵¹Eu –47.77% (0.4777 в абсолютных единицах), а стабильного изотопа ¹⁵³Eu –52.23% (0.5223 в абсолютных единицах). Как видно из приведенных данных, основной реакцией активации является реакция типа _z R^A (n,) _zR ^A+1.

Элементный состав конструкционных и защитных материалов. Одним из основных показателей, определяющих активационные характеристики металлов и бетонов, является химический состав (включая основные, примесные и следовые элементы). При этом в количественном отношении под основными принято подразумевать элементы с массовым содержанием в материале более 1%, под примесными - с содержанием от 0,01 до 1% и под следовыми- с содержанием менее 0,01%. Конструкционные и защитные материалы могут значительно отличаться по своему химическому составу в зависимости от вида исходных компонент. Это, в свою очередь, приводит к большому разбросу наведенной активности изделий из бетонов и металлов.

В исходных компонентах конструкционных и защитных материалов в качестве основных, примесных и следовых присутствуют многие элементы периодической системы. При облучении нейтронами на изотопах этих элементов образуются радионуклиды с различными периодами полураспада. Учесть влияние основных, примесных и следовых элементов на активационную способность материалов является важной задачей в проблеме активации.

Установлено, что наведенная активность конструкционных и защитных материалов на этапе вывода из эксплуатации реакторных установок будет в различные периоды после окончательного останова реактора определяться ограниченным числом из 5-7 элементов, важнейшими из которых для бетонов являются - европий, кобальт, железо, цезий, кальций.

Концентрация таких элементов как европий, кобальт, цезий, никель и ниобий составляет 10^-2 - 10^-7 процентов по массе. Содержание кальция, железа и калия достигает единиц и десятков процентов по массе.

Разброс концентраций примесных и следовых элементов весьма значителен не только между видами однотипных материалов, но и проб материалов одного вида. Например, содержание такого важного элемента как европий в различных типах заполнителей бетонов может отличаться на 2-3 порядка. В тоже время содержание того же европия в одних и тех же видах заполнителей, например в известняках, взятых из разных месторождений может отличаться до 60 раз. Разброс концентраций кобальта в различных видах сталей может достигать порядка по величине. Содержание европия и кобальта в бетонах, отобранных от защитных конструкций остановленных блоков различных АЭС отличается в десятки раз.

Полученные экспериментальные данные по концентрациям элементов в бетонах, сталях и сырьевых материалах для их изготовления позволяют с достаточной для практики точностью моделировать состав железобетонной защиты при прогнозных расчетах активности материалов и объемов радиоактивных отходов.

Приведенные данные указывают так же на возможность снижения уровней активации оборудования и конструкций радиационной защиты путем целенаправленного выбора на этапе проектирования и строительства реакторных установок наименее активируемых компонент и сырья для сталей и железобетонов.

Классификация источников по степени радиационной опасности. Радиоактивное загрязнение. Радиоактивное загрязнение определяется ограниченным числом радионуклидов, имеющих различные периоды полураспада. В таблице 4 приведены важнейшие нуклиды, все или часть из которых могут определять поверхностное радиоактивное загрязнение на различных типах АС в различные периоды после окончательного останова реактора, при повторном ограниченном или неограниченном использовании конструкционных и защитных материалов и при хранении и захоронении радиоактивных отходов.

Таблица 4

Важнейшие нуклиды, которые могут определять поверхностное радиоактивное загрязнение в различные периоды на выведенных из эксплуатации АС.

I-от 1 года до 25 лет	II- от 25 до 100 лет	III от 100 до 1000 лет
60Co	137Cs	59Ni
137Cs	90Sr	241Am
90Sr	63Ni	240Pu
134Cs	60Co	239Pu
54Mn	59Ni	238Pu
55Fe	241Am
63Ni

Выбранные временные интервалы характеризуют следующее:

I – наиболее вероятный интервал для проведения необходимых мероприятий по подготовке к ВЭ блока АС;

II – учитывает этап длительного сохранения под наблюдением блока АС;

III – учитывает процесс захоронение радиоактивных отходов и возможное повторное использование материалов.

Наличие трансурановых нуклидов, таких как ²³⁸Pu, ²³⁹Pu, ²⁴⁰Pu, ²⁴¹Am , являющихся альфа-излучателями, характерно для АЭС с водо-графитовыми реакторами, при возможных авариях в период эксплуатации.

1. Поля излучения в боксах и помещениях, в частности распределения мощности дозы, имеют неравномерный характер как в пределах одного помещения, так и для блока в целом (см. рис.3). Абсолютные значения мощности дозы гамма-излучения изменяются в диапазоне от тысячных долей до десятков мкЗв/с, т.е могут превосходить допустимые мощности дозы в сотни и тысячи раз. Таким образом работы по ВЭ блоков АС будут проходить в радиационно-опасных условиях.

2. Активность загрязненного бетона в основном определяется нуклидом ¹³⁷Cs, связанным с протечками теплоносителя. Более 80% активности сосредоточено на первых 5 – 10 мм защитной конструкции (рис. 4). Глубинное загрязнение бетонных защитных конструкций, при которых материал считается радиоактивным отходом, как правило, не превосходит 15-25 мм.

Рис.4 Распределения удельной активности радионуклидов по глубине защитного бетона.

3. Учитывая, что определяющими радиоактивную загрязненность являются ⁶⁰Co для оборудования и ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr+⁹⁰Y (нуклиды, имеющие периоды полураспада более 5 лет) для защитных конструкций, существенного улучшения радиационной обстановки в боксах и помещениях АС ( за счет радиоактивного распада) без проведения дезактивационных работ не произойдет.

Наведенная активность. Так же как и в случае радиоактивного загрязнения, наведенная активность оборудования, конструкционных и защитных материалов определяется ограниченным числом радионуклидов. Поскольку указанные радионуклиды имеют различные периоды полураспада, вклад каждого из них в суммарную наведенную активность конструкционных и защитных материалов в функции времени после окончательного останова реактора изменяется. В таблице 5 приведены нуклиды, дающие наибольший вклад в суммарную наведенную активность оборудования, конструкционных и защитных материалов.

Таблица 5

Важнейшие нуклиды, которые могут определять суммарную наведенную активность конструкционных и защитных материалов в различные периоды после окончательного останова реактора на блоке АС.

I - от 1 года до 25 лет	II – от 25 до 100 лет	III – от 100 до 1000 лет
3H	3H	41Ca
55Fe	152Eu	59Ni
60Co	154Eu	63Ni
45Ca	60Co
154Eu	63Ni
152Eu	41Ca
134Cs	59Ni
54Mn	55Fe
63Ni

Выбранные временные интервалы (I, II и III) характеризуют те же самые аспекты, связанные с различными сроками выдержки, как и в случае радиоактивного загрязнения.

Рис.3 Пространственные распределения мощности дозы (в боксе с радиоактивным загрязнением БАЭС.

¹³⁷Cs

¹³⁴Css

⁶⁰Co

Рис.4 Распределения удельной активности радионуклидов по глубине защитного бетона