27 Сентября 1974 года ему присвоена квалификация «Военный лётчик 2-го класса», а в ноябре того же года он стал командиром звена.

Выполнил множество сложнейших разведывательных полётов на самолёте МиГ-21Р и уже через год, 29 сентября 1975 года, ему была присвоена квалификация «Военный лётчик 1-го класса».

В начале 1976 года ему, как одному из лучших лётчиков части, предложили поступить в отряд космонавтов.

Уже в мае он прошёл медицинскую комиссию и был допущен к спецподготовке.

23 августа 1976 года приказом Главкома ВВС № 686 Анатолий Соловьёв вместе с другими восемью лётчиками был зачислен слушателем-космонавтом в отряд космонавтов ЦПК имени Ю. А. Гагарина (6-й набор в отряд космонавтов ЦПК).

Группа была набрана с целью подготовки пилотов по программе «Буран».

Подготовка группы отличалась от обычной тем, что лётчики должны были в кратчайшие сроки получить квалификацию испытателей.

С августа 1976 по январь 1979 год Анатолий Соловьёв находился на общекосмической подготовке.

В соответствии с программой, с января по июнь 1977 года он прошёл курс обучения в 267-м Центре испытания авиационной техники и подготовки лётчиков-испытателей в районе города Ахтубинска.

Там он освоил самолёты МиГ-17, Ту-134М, Як-40, МиГ-21У, МиГ-21ВС, МиГ-21МД, МиГ-21бис.

29 Июня 1977 года ему присвоена квалификация «Лётчик-испытатель 3 класса».

В августе того же года Анатолий Соловьёв прошёл специальную парашютную (35 прыжков) и водолазную подготовку, после чего ему была присвоена квалификация «Офицер-водолаз».

В 1978 году Анатолий Соловьёв завершил общекосмическую подготовку и в январе 1979 года был назначен космонавтом-испытателем в группу авиационно-космических средств ОК ЦПК.

Во время подготовки в группе по программе «Буран» Соловьёв продолжил испытательную работу, и 22 июня 1981 года ему была присвоена квалификация «Лётчик-испытатель 2-го класса».

В январе 1982 года его перевели в группу международных космических программ.

В 1983-1985 годах А. Соловьёв готовился к полёту в качестве командира резервного экипажа по программе основной экспедиции на станцию «Салют-7» вместе с А. Серебровым и Н. Москаленко.

В 1985-1986 годы он проходил подготовку в качестве командира резервного экипажа КК «Союз Т-15» вместе с В. Савиных.

С сентября 1986 по июль 1987 года он готовился уже в качестве командира второго экипажа КК «Союз ТМ-З» вместе с В. Савиных и М. Хабибом (Сирия).

22 Июля 1987 года он был дублёром а. Викторенко.

За участие в подготовке дублирующего советско-сирийского экипажа А. Соловьёву присвоили почётное звание кавалера ордена «Воинская слава» Сирийской Арабской Республики.

Он также был награждён сирийским орденом Дружбы и Сотрудничества.

С ноября 1987 по май 1988 года он готовился уже в качестве командира первого экипажа КК «Союз ТМ-5» вместе с В. Савиных и А. Александровым (Болгария).

Первый космический полёт Анатолий Соловьёв совершил на корабле «Союз ТМ-5» и ОК «Мир» с 7 по 17 июня 1988 года вместе с В. Савиных и А. Александровым (Болгария) в качестве командира экипажа.

Длительность полёта: 9 суток 20 часов 9 минут 19 секунд.

Позывной «Родник-1».

Таким образом, Анатолий Соловьёв стартовал в космос после 12 лет напряжённейшей подготовки.

После полёта командиру экипажа было присвоено звание Героя Советского Союза с вручением медали Золотая Звезда и ордена Ленина, а также присвоено почётное звание «лётчик-космонавт СССР» и квалификация «Космонавт 3-го класса».

Анатолию Соловьёву было также присвоено звание Героя Народной Республики Болгария и вручены Золотая Звезда и орден Георгия Димитрова.

Воинское звание «полковник» он также получил после своего первого полёта - 18 июня 1988 года.

С декабря 1988 по апрель 1989 года Анатолий Соловьёв проходил подготовку в качестве командира второго экипажа по программе 5-й основной экспедиции на ОК «Мир» сначала вместе с А. Баландиным, а с февраля 1989  - вместе с А. Серебровым.

После переноса запуска на сентябрь вновь продолжил подготовку с А. Баландиным.

С сентября 1989 года А. Соловьёв был дублёром командира КК «Союз ТМ-8» А. Викторенко.

В сентябре 1989 года Анатолий Соловьёв начал новую подготовку к полёту на ОК «Мир» в качестве командира первого экипажа по программе ЭО-6 вместе с А. Баландиным.

В апреле 1990 года Анатолий Соловьёв был назначен командиром второй группы космонавтов, одновременно оставаясь космонавтом-испытателем ОК ЦПК.

Эту должность Соловьёв занимает до сих пор.

Второй космический полёт Анатолий Соловьёв совершил с 11 февраля по 9 августа 1990 года на корабле «Союз ТМ-9» и ОК «Мир» по программе ЭО-6 вместе с А. Баландиным.

За время полёта выполнил два выхода в открытый космос общей продолжительностью 10 часов 47 минут.

Оба выхода были внеплановыми.

Первый был необходим для ремонта экранно-вакуумной теплоизоляции «Союза ТМ-9», повреждённой при перестыковке корабля с кормового на носовой стыковочный узел.

Второй - для закрытия выходного люка на «Кванте-2», повреждённого во время предыдущего выхода.

Длительность полёта: 179 суток 1 час 17 минут 57 секунд.