8.4. Преобразование частоты; генерация второй гармоники и параметрическая генерация [9-11]

В классической линейной оптике предполагается, что инду­цированная электрическая поляризация среды линейно зависит от приложенного электрического поля, т. с.

Р = адсЕ, (8.40)

где % — диэлектрическая восприимчивость. При сильных элек­трических полях, характерных для лазерных пучков, соотноше­ние (8.40) уже не является хорошим приближением и следует

учитывать последующие члены разложения, в которых век­торы Р должны рассматриваться как функции более высоких степеней величины Е. Этот нелинейный отклик может привести к обмену энергией между электромагнитными волнами на раз­ных частотах.

В данном разделе мы рассмотрим некоторые эффекты, об­условленные нелинейным членом поляризации, который про­порционален квадрату электрического поля. Обсудим здесь два

эффекта, а именно генерацию второй гармоники (ГВГ) и опти­ческую параметрическую генерацию (ОПТ). ГВГ имеет место, когда в нелинейном материале лазерный пучок с частотой со ча­стично преобразуется в когерентный пучок с частотой 2со (этот эффект впервые продемонстрировали Франксн и др. [12]. ОПГ—это такое явление, когда лазерный пучок с частотой щ вызывает в нелинейном материале спонтанное излучение двух когерентных пучков с частотами он и причем о)1+(02 = шз (на данное явление впервые указали Джордмейн и Миллер [13]). При сильных электрических полях, имеющих место в ла­зерных пучках, эффективность преобразования в обоих этих про­цессах может быть весьма высокой (приближаясь к 100 % в слу­чае ГВГ). Поэтому в настоящее время эти методы используются для генерации новых когерентных волн с различными часто­тами, отличающимися от частоты падающей волны.

8.4.1. Физическая картина

Введем сначала некоторые понятия, используя упрощающее допущение, что индуцированная нелинейная поляризация Я^нелнн связана с электрическим полем Е электромагнитной волны сле­дующим скалярным соотношением:

р^нешн — Q&qCIE^, (8.41)

где d—коэффициент, размерность которого обратна размерно­сти электрического поля Ч Физический смысл соотношения (8.41) состоит в том, что оно отражает нелинейное смещение внешних, слабо связанных электронов атома или атомной си­стемы, когда на них действуют сильные электрические поля. Это аналогично нарушению закона Гука в случае сильно растянутой пружины, когда возвращающая сила уже не имеет линейную зависимость от смещения при колебаниях пружины. Сравнение соотношений (8.41) и (8.40) показывает, что при электрическом поле Е ж %/d нелинейный член поляризации становится сравни­мым с линейным членом. Поскольку % « 1, мы видим, что вели­чина 1 /с! представляет собой напряженность поля, при которой

⁴> Здесь мы используем величину 2BodE², а не dE² {как это принято во многих других учебниках), чтобы согласовать величину d с используемыми на практике значениями.

линейный и нелинейный члены становятся сравнимыми, т. е. ор­биты внешних электронов испытывают заметные нелинейные де­формации. Таким образом, предполагается, что величина l/d имеет тот же порядок, что и электрическое поле, создаваемое электроном на расстоянии, соответствующем обычному атом­ному размеру а, т, е. l/d ж е/Ат^а² (так, l/d ~ 10^й В/м, если а ж 1 А). Заметим, что для центросимметричных сред (таких, как центросимметричный кристалл, жидкость или газ) из сооб­ражений симметрии величина d должна быть равна нулю. Дей-

ствительно, в силу симметрии, если мы изменим знак напря­женности поля £ на противоположный, знак полной поляриза­ции Р_Т = Р+Р^тлин должен также измениться. Однако, по­скольку Р^нелин ~ £², это может произойти только если d = 0. Поэтому в дальнейшем мы будем ограничиваться рассмотре­нием нецентросиммстричных сред. Покажем, что в этом случае простое соотношение (8.41) может описывать явления как ГВГ, так и ОПГ.

Генерация второй гармоники

Рассмотрим монохроматическую плоскую волну с частотой со, распространяющуюся в направлении г через нелинейный кри­сталл. Для электрического поля E_a{z, t) плоской электромаг-

волны постоянной интенсивности можно написать сле­дующее выражение:

Е_л(т, 0 = ¹ Щг, ф) exp k^z)]+ к. с.}. (8.42)

В этом выражении к. с. обозначает комплексную величину, со­пряженную первому члену суммы, а

к_ш = ф_т = п^/со, (8.43)

где с_ф — скорость света в кристалле, п_ш—показатель прелом- ления на частоте ® и Со — скорость света в вакууме. Подставляя (8.42) в (8.41), можно показать, что содержит член¹⁾, со-

ответствующий генерации на частоте 2оо, а именно

риелин _ М^£2^ _ш^ exp[£(2a>£ — 2k_ioz)] + к. с.} . (8.44)

Это выражение описывает поляризацию, осциллирующую на ча­стоте 2ш и распространяющуюся в пространстве в виде волны. Данная волна поляризации излучает на частоте 2ш. Таким об­разом, мы получили генерацию электромагнитной волны на ча­стоте второй гармоники 2ш [аналитическое рассмотрение, при­водимое ниже, включает подстановку данного значения поляри­зации в волновое уравнение (8.65)]. Электрическое поле этой электромагнитной волны запишется в виде

£₂« (*, 0 = - {£ (г* 2ш) ехр [i(2(dt — k_2(i)z)] + к. е.}, (8.45)

где

k_2m = 2cu/c_2u> = ЪгЦъФо

(8.46)

*> Величина Я^нелик также содержит член с частотой ш = 0, что приводит к появлению постоянного напряжения на гранях кристалла (оптическое вы­прямление).

-волновое число на частоте 2а>. Таким образом, обращаясь снова к нелинейному соотношению (8.41), физический смысл ГВГ можно понять как результат биений электромагнитной волны на основной частоте ш с самой собой, которые приводят к поляризации, осциллирующей с частотой 2оз. Сравнивая выра­жения (8.44) и (8.45), мы получаем очень важное условие, ко­торое должно выполняться, чтобы процесс ГВГ протекал эффек­тивно. Другими словами, фазовая скорость волны поляризации (о_Р== 2ш/2к_т) должна быть равна фазовой скорости генерируе­мой электромагнитной волны VE = 2(o/k₂u, Таким образом, это условие можно записать в виде

и

_2k

(8.47)

Действительно, если это условие не удовлетворяется, то на не­котором расстоянии / внутри кристалла фаза волны поляриза­ции (т. е. фаза 2kJ) будет отличаться от фазы генерируемой волны (ее фаза равна k₂®l). Эта увеличивающаяся с расстоя­нием / разность фаз означает, что генерируемая волна не будет кумулятивно расти с расстоянием /, так как она не поддержи­вается поляризацией с соответствующей фазой. Поэтому условие (8.47) называется условием фазового синхронизма. Заметим, что в соответствии с (8.43) и (8.46) это условие можно записать в виде

(8.48)

Если бы направления векторов Е_ф и Р^исли" (а следовательно, и Е_2ф) действительно совпадали [что подразумевается в (8.41)], то условию (8.48) невозможно было бы удовлетворить из-за дис­персии (Дя — п_2ф — п-ф) кристалла. Это накладывает жесткое ограничение на длину кристалла 1_С) на протяжении которой рнелин _МОжет дать кумулятивно складывающиеся вклады и тем самым создать волну второй гармоники. Длина 1_С (длина коге­рентности) должна соответствовать расстоянию, на котором фазы волн Р и Е_2(й отличаются друг от друга на я, т. е. к_2ф1_с — -2kJ_c=n. Используя выражения (8.43) и (8.46), это условие можно записать в виде

/_с= А/4Дд,

(8.49)

где к = 2лСо/(й — длина основной волны в вакууме. Выбрав, на­пример, Я ж 1 мкм и An = Ю^-2, получим 1_С = 25 мкм. Следует заметить, что на таком расстоянии в кристалле волна Р отли­чается по фазе от волны Е_2<й на 180°, и, таким образом, волна Е₂₁₀, вместо того чтобы продолжать нарастать, начинает зату­хать. В этом случае, когда величина 1_С столь мала, лишь очень небольшая часть падающего излучения может быть преобразо­вана в волну второй гармоники.

На этой стадии имеет смысл указать на другой полезный способ представления процесса ГВГ, а именно через фотоны, а

не через поля. Для начала запишем соотношение между часто­той основной волны (©) и волны второй гармоники ((овг):

со_иг = 2сэ. (8.50)

Если умножить обе части соотношений (8.47) и (8.50) на ft, то получим

A«o_itr = 2Лсо, (8.51а)

hk_2(i> = 2hk_m. (8.516)

Для того, чтобы в процессе ГВГ энергия сохранялась, должно выполняться равенство dl^Jdz = —dl_(a/dz, где /_2й) и /_ш — ин-теисивности соответствующих волн. С помощью (8.51а) полу­чаем clF₂a/dz =—(1/2) di\₀/dz, где F_2{S> и —потоки фотонов

^{двух волн. Из этого последнего равенства можно заключить, что}

в процессе ГВГ, когда исчезают два фотона с частотой ю, вме­сто них появляется один фотон с частотой 2со. Таким образом, со­отношение (8.51а) можно рассматривать как закон сохранения энергии фотонов. Если вспомнить, что импульс фотона равен %k_% то соотношение (8,516) есть не что иное, как условие того, что в процессе ГВГ должен сохраниться также и импульс фотонов.

Рассмотрим теперь снова условие фазового синхронизма (8.48) и покажем, каким образом ему можно удовлетворить в со­ответствующем оптически анизотропном кристалле [14, 15]. Для

этого необходимо сначала сделать небольшое отступление, что­бы объяснить особенности распространения волн в анизотроп­ном кристалле, а также показать, каким образом простое нели­нейное соотношение (8.41) можно обобщить на случай анизо­тропной среды.

Можно показать, что в анизотропном кристалле в данном направлении могут распространяться две различные линейно-

поляризованные плоские волны. Этим двум различным поляри­зациям соответствуют два разных показателя преломления. Та­кое различие в значениях показателей преломления называется двулучепреломлением. Для описания этого явления обычно ис­пользуют так называемый эллипсоид показателей преломления, который в случае одноосного кристалла представляет собой эл­липсоид вращения вокруг оптической оси (ось z на рис. 8.5). Два разрешенных направления поляризации и соответствующие

им показатели преломления определяются следующим обра­зом. Через центр эллипсоида проводим прямую в направлении распространения пучка (прямая ОР на рис. 8.5) и плоскость, пер­пендикулярную этой прямой. Пересечение этой плоскости с эл­липсоидом образует эллипс. Две оси эллипса параллельны двум направлениям поляризации, а длина каждой из полуосей равна значению показателя преломления для данного направления по­ляризации. Одно из этих направлений обязательно перпенди­кулярно оптической оси, и волна, имеющая такое направление поляризации, называется обыкновенной. Из рисунка видно, что ее показатель преломления п₀ не зависит от направления рас­пространения. Волна с другим направлением поляризации назы­вается необыкновенной волной, и значение соответствующего

показателя преломления изменяется от значения показа-

теля преломления обыкновенной волны п₀ (когда ОР парал­лельна z) до значения п_е, называемого показателем преломле­ния необыкновенной волны (когда ОР перпендикулярна г). По­ложительный одноосный кристалл соответствует случаю п_е > я₀, а отрицательный одноосный кристалл - случаю п_е < п₀. Суще­ствует другой эквивалентный метод описания распространения

волн, который называется методом поверхностей нормалей (по­казателей преломления) для обыкновенной и необыкновенной волн (рис. 8.6). В этом случае показатель преломления волны в данном направлении распространения ОР определяется как

для обыкновенной, так и для необыкновенной волны длиной от­резка до точки пересечения луча ОР с соответствующими по­верхностями. Поверхность нормалей для обыкновенной волны

является сферой, в то время как поверхность нормалей для не-

"м

обыкновенной волны представляет собой эллипсоид вращения вокруг оси z. На рис. 8.6 показаны сечения этих двух нормаль­ных поверхностей в плоскости yz для случая положительного одноосного кристалла.

После того как мы кратко рассмотрели распространение волн в анизотропных кристаллах, вернемся теперь к проблеме индуцированной нелинейной поляризации. Вообще говоря, для анизотропной среды скалярное соотношение (8.41) нс справед­ливо. В этом случае следует использовать тензорное соотноше­ние. Запишем сначала в данной точке вектор электрического

поля E">(r, t) электромагнитной волны на частоте <о и вектор нелинейной поляризации Рнелин (г, t) на частоте 2оа в виде

E^M(r, t)=~ [Е^а(г, ю) ехр(mt) + к. с], <&.52а)

Рн?лнн (г, 0=_¥[Р^2ш (г, 2©)ехр(2ш/) + к. с,]; (8.526)

при этом можно получить тензорное соотношение между Р^2ш(г, 2ш) и Е^г, <а). Например, в направлении / кристалла компо­ненту поляризации второй гармоники можно записать следую­щим образом:

pf= Ys md%EfE%. (8.53)

/, fc-l, 2, 3

что это выражение записывается часто в сокращенных обозначениях:

б

_{Pf = Em *<4ш (EE)m, (8.54)}

где m пробегает значения от 1 до 6. В краткой форме поля за­писываются следующим образом:

= Е_у, (EE)s = Et =s£2» (ЕЕ)±— 2Е₂Е$ = 2Е_уЕ_гу (ЕЕ)$= 2£^,,Я₃ s = 2E_XE_Z и {ЕЕ)ь^2Е_хЕ₂^2Е_хЕ_уутя£индексы как 1, 2, 3, так и

х_у у, 2 обозначают оси. Заметим, что записанная в матричной

форме величина dim является матрицей размерностью ко-

торая действует на вектор-столбец (ЕЕ)_т. В зависимости от симметрии кристалла некоторые элементы матрицы dim могут

быть одинаковыми, а некоторые — равными нулю. В случае то­чечной группы симметрии 42т, к которой относятся важные не­линейные кристаллы типа KDP и халькопиритовые полупро­водники, отличными от нуля являются лишь элементы d». d,\ и

б/зб, причем все они равны друг другу. Таким образом, доста­точно определитьтолько один матричный элемент, например

и мы можем написать следующие соотношения:

Р_х = 2s₀d^E_yE_Zf Р_у — 2&^&Е_гЕ_ху Р_г = 2e₀d^E_xE_yi

(8.55а) (8.556) (8.55в)

где направление оси z выбирается вдоль оптической оси одно­осного кристалла. В табл. 8.1 мы привели нелинейные оптиче­ские коэффициенты, классы симметрии, а также области про­зрачности некоторых избранных материалов. За исключением арсенида германия-кадмия и прустита, которые используются в области длин волн около 10 мкм, все остальные кристаллы при­меняются от ближнего УФ до ближнего ИК диапазонов. В таб­лицу включены недавно разработанный кристалл КТР (титанил-фосфат калия), который сейчас обычно применяется для гене­рации второй гармоники на длине волны, например Nd : YAG, и ВВО (бетаборат бария), который представляется наиболее интересным кристаллом для генерации второй гармоники в уль­трафиолете (вплоть до ~ 205 нм). Нелинейные ^-коэффициенты

Таблица 8.1. Нелинейные оптические коэффициенты некоторых материалов

Нелинейный коэффициент d (но отношению к KDP)

rf₃₆ = rf,4=l

^₃₆ = d_l4 = 0,92 42m

Материал

Дигидрофосфат калия (KDP)

Дидейтерийфосфат калия (KD*P)

Дигидрофосфат

аммония (ADP) Дигидроарсенид цезия (CDA)

Иодат лития

Арсенид кадмия-германия Ниобат лития

Прустит

Калий титанил-фосфат (КТР)

Бетаборат бария (ВВО)