8.7.1 Визначення радіоактивності зразків

При вивченні радіоактивності гірських порід і мінералів і визначенні вмісту в них радіоактивних елементів застосовуються різні методи, що використовують різноманітні фізичні та інші властивості урану, торію і продуктів їх розпаду, а також фіксують результати впливу радіоактивного випромінювання. Задачею лабораторних радіометричних досліджень є:

1. вимірювання загальної радіоактивності гірських порід і мінералів за інтенсивністю відповідного випромінювання (або комплексу випромінювань) визначення природи радіоактивності;

2. оцінка вмісту радіоактивних елементів у породах, мінералах, водах, ґрунтових газах;

3. діагностика уранових мінералів.

Серед лабораторних методів можна виділити декілька груп: 1) фізичні; 2) фізико-хімічні; 3) фотографічні. Фізичні (радіометричні) методи не потребують попередньої хімічної підготовки проб для вимірювання. Ґрунтуються вони на взаємодії -, - і -випромінювання із речовиною і поділяються на інтегральні (іонізаційні і імпульсні) і спектрометричні (наприклад, рентгеноспектральні) методи. Окремою відміною фізичних методів слід вважати нейтронно-активаційні методи визначення вмісту і форми знаходження радіоактивних елементів. Фізико-хімічні методи об’єднують групу методів, що включають хімічну обробку проб (виділення і попереднє концентрування радіоактивних елементів), яка передує власне оцінці радіоактивності проб. Серед цієї групи методів виділяються наступні різновиди: радіохімічний аналіз, люмінесцентні, колориметричні та інші методи. Фотографічні методи засновані на властивості іонізуючого випромінювання впливати на фотографічну емульсію, викликати, внаслідок іонізації, розклад молекул бромистого срібла. Серед цих методів виділяють якісні (радіографічні) і кількісні (мікрорадіографічні) методи оцінки просторового розподілу радіоактивних елементів.

Радіометричні методи визначення радіоактивності базуються на оцінці інтенсивності радіоактивних випромінювань (,  і ) природних радіоактивних елементів (²³⁵U, ²³⁸U, ²³²Th і продукти їх розпаду, а також ⁴⁰K, ⁸⁷Rb). У зв’язку із цим радіоактивність порід і мінералів, що містять ці елементи у стані рівноваги, в принципі можна виміряти за будь-якими видом радіоактивного випромінювання. При цьому, звичайно, береться до уваги агрегатний стан препарату, вміст і розподіл радіоактивних елементів, наявні аналітичні засоби тощо.

У залежності від характеру аналізованої проби і методів вимірювання радіометричний аналіз виконується у пробах різної товщини. Інтенсивність випромінювання шару товщиною х з коефіцієнтом поглинання -, -випромінювання  дорівнює:

,

де J_o – інтенсивність -, -випромінювання при відсутності поглинаючого шару.

При вимірюваннях у тонких шарах інтенсивність зареєстрованого випромінювання є пропорційною до загальної кількості активної речовини. Ці вимірювання можна використовувати для абсолютних визначень радіоактивності - знаючи постійну розпаду відповідного ізотопу, можна розрахувати її кількість у пробі. Вимірювання у тонких шарах використовується нечасто через велику кількість поправок. Більш розповсюдженим є вимірювання у проміжних і товстих шарах. Товстим називається шар, що відповідає шару “насичення” за даним видом випромінювання, тобто шар подальше зростання товщини якого не відображається на величині вимірюваної радіоактивності. Для цих проб основними способом оцінки радіоактивності є відносний спосіб – шляхом порівнянні виміряної активності проби (J_п) з активністю еталона з відомим вмістом радіоактивних елементів (J_е):

,

де Q_п, q_е – вміст радіоактивних елементів в досліджуваній пробі і в еталоні; значення активності проб та еталону коригуються на величину фону установки: J_е(п)=J`_е(п)- J_ф. Вказаний спосіб визначення радіоактивності покладений в основу як іонізаційних, так і імпульсних. інтегральних радіометричних методів.

На правильність оцінки радіоактивності проб впливає низка факторів, які залежать як від застосованого методу і апаратури (чутливості, роду вимірюваного випромінювання), так і від характеру вимірюваних проб – їх агрегатного стану, співвідношення активної і неактивної частин проби, стану радіоактивної рівноваги між продуктами розпаду, еманування тощо. Особливо важливу роль відіграє еманування проб, що потребує постійного контролю цього фактору - герметизації препаратів, використання спеціальних прийомів вимірювання (метод трьох шарів тощо). Основним методом вимірювання радіоактивності є імпульсний метод визначення - і -, -радіоактивності порошкових проб у товстих і проміжних шарах (шар насичення для порошкових проб по ‑випромінюванню близький до 1 см). Для вимірювання використовують стандартну радіометричну апаратуру, газонаповнені і сцинтиляційні бета- і гамма-датчики. З метою зменшення величини натурального фону, збільшення чутливості, точності і експресності, застосовують свинцеве екранування проб.

На жаль, можливості використання накопичених даних про гамма-активність грунтів, рихлих відкладів, кори вивітрювання і материнських гірських порід дуже обмежені. Це пов’язано з відмінністю спектральної чутливості застосовуваних радіометрів з різними детекторами і невідповідністю енергетичного складу гамма-випромінювання еталону первинним і вторинним випромінюванням зразків гірських порід. У результаті потужність гамма-випромінювання одних і тих же порід, для різних лічильників відрізняється в декілька разів. Навіть для радіометрів з однотипними лічильниками результати вимірювання гамма-активності можуть відрізнятися в 1,5-2 рази. У зв’язку зі сказаним для порівняльної характеристики радіоактивності гірських порід краще за все використовувати методи безпосереднього визначення вмісту окремих радіоактивних елементів. Знаючи кількість радіоактивних елементів в тому або іншому об'ємі гірської породи, руди або мінералу, можна розрахувати сумарну -, - і -активність, використовуючи відповідні перевідні коефіцієнти. Так, відносна потужність дози інтегрального гамма-випромінювання може бути визначена за формулою:

ЗР=kUCU+ kThCTh+ kKCK

де k_U, k_Th, k_K - коефіцієнти концентраційної чутливості приладів (коефіцієнти концентраційної чутливості різні для різних типів лічильників і звичайно знаходяться експериментальним шляхом, в загальному випадку - відповідно: 7,1710^-14 А/кг, 2,6910^-14 А/кг і 8,2510^-14 А/кг). C_U, C_Th, C_K - вміст урану і торію в рівновазі з продуктами їх розпаду, а також калію.

Найточніші оцінки вмістів радіоактивних елементів можна отримати із застосуванням нейтронно-активаційних методів, поріг чутливості яких складає (10^-8 - 10^-6 %) а відносна похибка не перевищує 3-6 %. Оцінка вмісту природних радіоактивних елементів по даним гамма-спектрометричного аналізу ґрунтується на відмінності енергетичних спектрів їх -випромінювання і наявності характеристичних ліній (2,62 МеВ в ряду торію, 1,8 МеВ - в ряду урану-радію). Вмісти радіоактивних елементів розраховують шляхом вирішення системи рівнянь, складених на основі незалежних вимірювань -випромінювання у вибраних ділянках спектру інтегральним або диференціальним гамма-спектрометрами. Точність гамма-спектрального методу не перевищує 10-15 %. Поріг чутливості залежить від розміру кристалу, величини натурального фону, досліджуваних областей спектру, маси проби, геометрії вимірювання і складає близько n10^-4 % для урану і торію, і сотих часток % для калію.

В основу радіохімічного методу визначення вмісту радіоактивних елементів (радію, урану, торію) покладена оцінка вмісту радіоактивних еманацій – продуктів розпаду відповідних ізотопів – радону і торону. З цією метою застосовують спеціальні герметичні еманаційні камери, в які переводять накопичену попередньо еманацію. Розрахунок вмісту радію за радоном здійснюється за формулою

,

де x і a – вміст радію в досліджуваній пробі і в еталоні, відповідно, J_x, J_a – виміряні значення радіоактивності в досліджуваній пробі і еталоні; t – час накопичення радону; q – вихідна наважка проби (г). Рівноважна кількість урану за даним вмістом радію знаходиться із виразу: U=Ra/(3,410^-7). Оцінка вмісту торію тороновим методом здійснюється аналогічно.

Люмінесцентний метод діагностики уранових мінералів і визначення вмісту урану у породах і мінералах заснований на властивості урану люмінесціювати під впливом ультрафіолетових променів. В основу діагностики уранових мінералів покладено вивчення інтенсивності і кольору люмінесценції. Так, шрекенгерит має властивість створювати дуже сильне блакитно-зелене світіння під впливом ультрафіолетових променів, отеніт і ураноталіт дають сильне жовтувато-зелене світіння, уранові слюдки - помірне жовтувато-зелене тощо. Кількісний метод визначення урану у породах оснований на прямій пропорційності між інтенсивністю люмінесценції і концентрацією урану у пробі. Для цього пробу попередньо хімічно обробляють і із розплаву за допомогою фтористого натрію вилучають певну частину наважки. Вивчення інтенсивності світіння проводиться за допомогою градуйованих люмінесцентних фотометрів, чутливість визначення складає близько n10^-5 % U.

Радіографічними методом вивчають розподіл радіоактивних мінералі у породі, розподіл радіоактивних елементів в мінералах, оцінюють вмісти радіоактивних елементів у породі і мінералах і визначають природу радіоактивності. Задачі якісної радіографії реалізується шляхом експозиції фотопластинки на пришліфованій або зрізаній площині зразків - після проявлення фотопластинки засвіченими ділянками фіксується розподіл у породі радіоактивних мінералів. Вивчення розподілу радіоактивних елементів і оцінка їх природи здійснюється методом мікрорадіографії, з дослідженням розподілу слідів (треків) -частинок в товстошарових емульсіях. Кількісна оцінка вмісту радіоактивних елементів полягає у порівнянні кількості треків на одиниці площі досліджуваного зразка із кількістю треків на тій же площі від еталону при одній і тій же експозиції. Пряму оцінку вмісту радіоактивних елементів, як і визначення природи радіоактивності, виконують шляхом розрахунку треків від окремих радіоактивних елементів з врахуванням їх довжин пробігу в фотоемульсіях.

Вивчення вмістів урану і торію хімічними методами має найменший поріг чутливості (n10^-3 - n10^-2 %). Для вивчення залишкових явищ радіоактивності найбільш широко використовуються методи вивчення радіаційних дефектів за допомогою петрографічних методів (плеохроїчні ореоли), термолюмінесценції і електронного парамагнітного резонансу, а також визначення радіогенних продуктів розпаду гелію і ізотопів свинцю (мас-спектрометричним або ізотопно-спектральним аналізом).

За умови відсутності міграції радіоактивних елементів і продуктів їх розпаду та наявності інформації про вік геологічних об’єктів, по залишковим явищам і радіогенним ізотопах свинцю можна розрахувати первинні вмісти урану і торію в мінералі або гірській породі в момент їх формування.