Динамика адсорбции микропримесей кислорода из потока гелия

Ю.Я. Игнатовым и Г.А. Головко изучена динамика адсорбции микропримесей кислорода из потока гелия среднего давления и предложены уравнения для инженерного расчета криогенных адсорбционных систем.

Авторами исследован массообмен в системе кислород-сорбент при давлении около 3,0 МПа и температуре 78 К. В качестве сорбентов использовались промышленные и опытные углеродные и минеральные адсорбенты.

На рис. 3.12 показаны изопланы адсорбции кислорода, полученные для скорости газового потока w = 0,28 м/мин и исходной концентрации кислорода в смеси с гелием  = 3,4·10^–4 об. доли. Высота слоя адсорбента L = 40 мм, размер зерен адсорбента  = 0,65 мм. Как видно из рисунка, максимальной динамической емкостью по отношению к кислороду обладают полидисперсные активные угли СКТ-4 и ПАУ-1. При этом массообмен, характеризующийся тангенсом угла наклона прямолинейного участка изопланы, наиболее интенсифицирован на активном угле СКТ-4. Характер полученных изоплан позволяет говорить о преобладающей роли внешней диффузии при стационарной стадии процесса в области малых относительных концентраций.

Рис. 3.12. Изопланы адсорбции кислорода на различных адсорбентах:

1 – CaA; 2 – NaX; 3 – БАУ; 4 – ФФАУ-4; 5 – СКТ-4; 6 – ПАН-1; 7 – СаА

Как было установлено, для стационарной стадии адсорбции, определяемой параллельным перемещением фронта, характерно практически мгновенное формирование области малых концентраций с последующими перемещениями ее по длине слоя. В частности, параллельный перенос пара по длине слоя подтверждается параллельностью прямолинейных участков изоплан кислорода, полученных для цеолита CaA при различной длине слоя адсорбента (рис. 3.12, поз. 1 и 7) . Параллельность прямолинейных участков изоплан свидетельствует о перемещении кислорода по длине слоя в области малых относительных концентраций с одинаковой скоростью. В то же время область высоких концентраций подвергается существенной деформации, характерной для нестационарной стадии динамики адсорбции. Таким образом, увеличение зоны массообмена при увеличении высоты слоя сорбента будет обязано, главным образом, малой скорости адсорбции в области высоких относительных заполнений

На рис. 3.13 показаны типичные изопланы адсорбции кислорода, полученные для различных исходных концентраций адсорбата в потоке гелия, а на рис. 3.14 зависимость эффективного коэффициента массопередачи от скорости потока газа. При малых значениях c₀ (рис. 3.13, поз. 3) начальный участок изопланы размыт в большей степени, чем при высоких концентрациях c₀. Поскольку определяемые значения эффективного коэффициента массообмена являются средними для всей зоны массообмена, то можно говорить о том, что при малых c₀ основной вклад в процесс массообмена вносит область малых относительных концентраций. Кроме того, пои лимитирующей внешнедиффузионной кинетике зона массообмена формируется с учетом «подвода вещества» при малых скоростях потока, т.е. с уменьшением c₀ зона массообмена стремится к нулю.

Влияние скорости потока на коэффициент массообмена достаточно велико (рис. 3.14). Полученные экспериментальные данные могут быть аппроксимированы следующими зависимостями:

– для СКТ-4

; (3.69)

– для СаА

. (3.70)

Поскольку в экспериментах рассматривался процесс параллельного переноса фронта газа, реализуемый при L > L₀ , то обработка экспериментальных данных осуществлялась по формуле Лезина, учиты­вающей внешний массоперенос и продольную диффузию

. 3.71)

При обобщении результатов экспериментов по адсорбции кислорода из потока гелия при различных скоростях и на различных адсорбентах были получены обобщающие выражения, учитывающие влияние скорости и парциального давления кислорода в смеси на эффективный коэффициент массообмена:

– для СКТ-4

; (3.72)

– для СаА

; (3.73)

– для БАУ

. (3.74)

На рис. 3.15 показана графическая интерпретация уравнения (3.72).

Из рисунка видно, что при малых парциальных давлениях кислорода в смеси наблюдается более эффективный рост при увеличении скорости потока. При скорости потока w < 0,1 м/мин мало зависит от парциального давления кислорода в смеси.

Продольная диффузия в зернистом слое не тождественна молекулярной диффузии адсорбата, а определяется факторами статистического характера: неоднородностью укладки и размера зёрен адсорбента, распределением потока по сечению и т.п.

Рис. 3.15. Функция

Существенное влияние на массообмен в динамических условиях оказывает грануляция сорбента. На рис. 3.16 показаны изопланы ад­сорбции кислорода, полученные при различных значениях размера гранул сорбента. Очевидно, что с увеличением диаметра зерен увеличивается область градиента. Зависимость  от размера гранул может быть описана с помощью следующих эмпирических выражений:

– для СКТ-4

; (3.75)

– для СаА

. (3.75)

Результаты исследований показали, что при скорости газового потока до 1,0 м/мин. процесс протекает в области параллельного переноса и лимитируется в основном внешней диффузией. При этом продольная диффузия не оказывает существенного влияния на процесс массопередачи.

Рис. 3.16. Изопланы адсорбции кислорода на СКТ-4:

1 – = 0,28 т.; 2 – = 0,45 мм; 3 – = 0,90 мм; 4 – = 1,5 мм

Для инженерных расчетов предлагается формула, описывающая динамику адсорбции микропримесей кислорода из потока гелия, являющаяся модифицированным уравнением Шилова

. (3.76)

При адсорбции кислорода на СКТ-4 в динамических условиях, с учетом экспериментальных данных по массообмену, формула (3.76) принимает вид

. (3.77)

Уравнение (3.77) является эмпирическим, однако имеет под собой прочную базу – фундаментальное уравнение динамики адсорбции Шилова.