Тенишев лекции (незащищенный фаил) KiFM_2014

Изменение свойств U под действием облучения

1. Увеличение скорости ползучести. Ползучесть – деформация, под действием постоянной нагрузкой при высоких Т.

2. Меняются механические свойства. Особенно резко снижается пластичность, что обусловлено анизотропией радиационного роста U. В результате анизотропии кристаллы давят друг на друга и образуются микротрещины.

3. Изменение микроструктуры. В U образуются линии скольжения и двойникования, возникает пористость и трещины, что приводит к снижению теплопроводности урана

Pu и его сплавы

Сырьем для производства Pu служит облученное ЯТ. Металлический Pu получают из солей Pu: PuF4, PuCl3. Кальцийтермия - к соли плутония добавляют кальций.

PuF4 + 2Ca → Pu + 2CaF2 + Q

Так получается «черновой» Pu, который подвергают переплавке в вакууме, после чего он практически не содержит примесей и называется «чистовым».

При охлаждении Pu растрескивается, что снижает плотность:

ρ =19,65 г/см3 – Pu высокого качества (ρтеор=19,816 г/см3) Запасы Pu большие (несколько сотен тонн)

Изотопный состав и период полураспада

241Pu →β→241Am (имеет жесткое нейтронное и гамма-излучение) Длительные выдержки регенерированного плутония невыгодны.

Pu и его сплавы

Изотопный состав плутония различается в зависимости от типа реактора.

Pu и его сплавы

Аллотропические модификации плутония

Объемные изменения при аллотропических превращениях плутония, %

Если несколько раз плутоний нагреть и охладить, то он развалится на мелкие фрагменты, поэтому получать из него изделия сложно.

Все фазы плутония, кроме δ-Pu и ε-Pu, имеют сложные кристаллические решетки, то есть обладают сильной анизотропией и под облучением подвергаются радиационному росту.

Свойства Pu

α-Pu – очень хрупкая фаза. При Т = 100 °С δ = 1%, σв = 244 МПа

β-Pu – сверхпластичен. При Т = 130 °С δ = 294 %, σв = 85 МПа Другие фазы также высокопластичны и обладают низкой прочностью.

Влияние облучения.

α-Pu - значительный радиационный рост и газовое распухание. После 44 циклов изменения температуры сердечники из плутония полностью разваливаются.

Сплавы Pu

1. δ-сплавы Pu. Путем легирования Pu :Al, Zr, Hf, Ti, Ga удается фиксировать δ-фазу Pu.Такие сплавы используют для ядерного оружия, так как их удобно обрабатывать. В ядерной энергетике не

используют, так как концентрация делящегося нуклида очень велика.

2. Жидкие сплавы Pu. При добавлении в Pu : Fe, Co, Ni температура плавления уменьшается и равна 430-450 °С. Выше этой температуры сплавы находятся в жидком состоянии. Их планировали использовать в гомогенных реакторах, так как не нужны твэлы. Они не распухают и, следовательно, глубина выгорания довольно высока.

3. Сплавы U-Pu. Можно получить высокий КВ до 1,4, но только в БН. Однако, у сплавов U-Pu низкая радиационная стабильность.Сплавы, обладающие высокой радиационной стабильностью:

U – (15-20%) Pu – 10% Zr; U – (15-20% )Pu – 19% Zr; U – 20% Pu – 20% Мо Из-за большого количества добавок не используются в тепловых реакторах, так как требуется высокое обогащение, а глубина выгорания ограничена.

4. U – Pu – Fs.

Все сплавы, за исключением δ-Pu, не используются. Плутоний в ЯР используется в виде оксида!

Керамическое ядерное топливо

Соединения урана и плутония с неметаллами: кислородом, азотом, углеродом; Основной вид топлива для различных реакторов;

Сравнение характеристик керамического ядерного топлива

Оксидное ядерное топливо

Основные три оксида урана – диоксид UO2, закись-окись U3O8 и триоксид UO3. Возможно существование монооксида UO, а также

таких соединений урана с кислородом, как U4O9, U3O7, U2O5,

В системе U–O существует нескольких фаз UO, UO2, U4O9, U3O7, U3O8, - UO3, -UO3.

Оксидное топливо относятся к нестехиометрическим оксидам и в зависимости от внешних условий в нем в широких пределах изменяется содержание кислорода, характеризуемое отношением О/М или степенью нестехиометрии,

определяемой как

х = О/М – 2.

Оксидное ядерное топливо. Стехиометрия

Химическая формула нестехиометрического топливного оксида имеет вид МО2±х, где М – U, Pu или (U+Pu).

(U,Pu)O2 – твердый раствор диоксида Pu в диоксиде U, который также называют MOX-топливом.

Для застехиометрического топлива х имеет положительное значение, а для достехиометрического – отрицательное.

UO2±x (U,Pu)O2±x – фазы переменного состава. В этих фазах может быть, как дефицит, так и избыток кислорода.

UO2,000 – стехиометрический диоксид урана, то есть отношение кислород/металл (О/М, где М = U +Pu) целое число и равно 2. UO2+x О/U = 2 + x; (U,Pu)O2+x O/M = 2 + x - застехиометрические оксиды.

UO2-x О/U = 2 – x; (U,Pu)O2-x O/M = 2 - x - достехиометрические оксиды.

Вдостехиометрических оксидах (U,Pu)O2-x присутствуют ионы O2-,

U4+, Pu3+ и Pu4+.

ВUO2+x присутствуют ионы O2-, U4+, U5+ и U6+

В(U,Pu)O2+x присутствуют ионы O2-, U4+, U5+, U6+ и Pu4+