Крючков Основы учёта,контроля 2007

Для возбуждения характеристического излучения используют радиоактивные источники или рентгеновские трубки. Преимущество радиоактивных источников заключается в простоте их устройства и стабильности энергии возбуждающего излучения. Спектр возбуждающего излучения должен быть как можно проще. В случае сложного спектра присутствуют «неработающие» высокоэнергетические линии, создающие фон в области пиков измеряемого рентгеновского излучения или даже интерферирующие с ними.

В табл. 5.10 даны значения энергии и выходы X-лучей Pu и U.

Таблица 5.10

Значения энергий переходов и выходы рентгеновских излучений Pu и U

Для наблюдения характерных пиков важно правильно выбрать геометрию измерений. Наблюдениям может мешать фон, создаваемый квантами, возникающими при комптоновском рассеянии излучения источника.

Скорость регистрации квантов рентгеновского излучения i-го элемента nфi связана с содержанием этого элемента Ni в образце и с

квантовым выходом его излучения IiX , следующим соотношением:

где Wi X – функция возбуждения рентгеновского излучения, которая представляет собой произведение сечения фотоэффекта σiФ(E)

271

и потока квантов источника на образец Фγ (Е); εiX – эффективность регистрации рентгеновского излучения детектором:

где Еi – пороговая энергия фотоэффекта на соответствующей электронной оболочке (K или L) i-го элемента; Zi – атомный номер i-го элемента.

Очевидно, функция возбуждения сильно зависит от Z элемента и тем больше, чем ближе энергия излучения источника к пороговой энергии фотоэффекта (энергии связи электрона на оболочке).

Радиоактивные гамма-источники имеют малые размеры, просты в эксплуатации и пригодны для многих РФА. Главный их недостаток – распад со временем и необходимость периодической замены. Существует проблема их транспортировки. Поскольку мощность таких источников больше 1 мКи, при работе с ними необходима защита как персонала, так и детектора. Схема установки для РФА представлена на рис. 5.13.

Как и при пассивных гамма-измерениях, точность результатов РФА может быть ограничена поглощением внутри образца. Этот эффект нужно учитывать как для измеряемого характеристического излучения, так и для возбуждающего излучения внешнего источника. Поглощение в больших и твердых образцах настолько велико, что РФА не пригоден для их анализа. Поэтому его используют для контроля жидких однородных образцов.

Излучение источника поглощается сильнее, поскольку его энергия выше порога поглощения анализируемого ЯМ. Ослабление зависит также от материала и толщины стенок контейнера. РФА по L-излучению требует применения не металлических, а пластмассовых контейнеров.

Измерительную систему РФА калибруют, используя набор эталонных растворов с разной концентрацией ЯМ в контейнерах аналогичных тем, которые применяются для исследуемых растворов.

272

Рис. 5.15. Относительная вероятность делений с испусканием разного числа нейтронов

Метод, основанный на регистрации самопроизвольно испускаемых образцом нейтронов, называют пассивным.

При обработке результатов пассивных нейтронных измерений часто используют понятие «эффективного» 240Pu, которому приписывают все нейтронное излучение образца плутония:

где fi – доля i-го изотопа плутония в образце.

Вызванное (или вынужденное) деление наиболее вероятно для делящихся изотопов (235U, 239Pu, 241Pu). При вызванном делении ис-

пускается 0–8 нейтр/дел. Их среднее число в случае 239Pu около 3. Метод нейтронных измерений с использованием внешнего источника называется активным.

Число нейтронов, рожденных при спонтанном или вынужденном делении, может увеличиваться в результате их размножения в образце. (α,n)-реакция является дополнительным источником нейтронов, затрудняющим нейтронные измерения ЯМ. Радиоактивные распады изотопов урана и плутония чаще всего сопровождаются испусканием α-частиц. Энергии испускаемых α-частиц составляют

275

от 4 до 6 МэВ. Кроме того, сильным источником α-частиц является

241Am.

Альфа-частицы, испускаемые ураном и плутонием, вступают в реакцию с 11 элементами с малым порядковым номером Z, включая кислород, фтор, углерод, алюминий.

В результате (α, n)-реакции рождается один нейтрон. Случаи единичных ((α,n)-реакции) и множественных (спонтанное и вынужденное деление) рождений нейтронов можно разделить путем регистрации совпадений нейтронов по времени.

Для детектирования нейтронов при контрольных измерениях ЯМ чаще всего используются гелиевые счетчики. В таких счетчиках идет (n, p)-реакция:

Сечение реакции 3He(n,p) для тепловых нейтронов достигает 5330 барн и в широком диапазоне энергии (от 10-2 до 105 эВ) изме-

няется по закону 1/ E .

Для увеличения эффективности счета быстрых нейтронов счетчик окружают замедлителем. Обычно 3He-счетчик помещают в блок полиэтилена толщиной 10 см.

3He-счетчики пригодны для нейтронных измерений в сильных γ- полях. Их показатели по надежности, стабильности, ресурсу работы очень высоки.

Для активных анализов содержания в образцах делящихся изотопов (235U, 239Pu, 241Pu) нужен источник нейтронов с энергией ниже порогов деления четно-четных изотопов (238U, 240Pu). Такие нейтроны испускает 241AmLi-источник. На рис. 5.16 показан спектр нейтронов 241AmLi-источника. Мощность используемых для неразрушающего контроля 241AmLi-источников составляет 104–105 н/с.

В большинстве реальных случаев число фоновых нейтронов от (α, n)-реакций, испускаемых образцом, слишком велико, что делает невозможным определение содержания ЯМ путем счета одиночных нейтронов. При активных анализах столь же сильный фон создают нейтроны от (α, n)-реакций в источнике.

Как уже отмечалось, нейтроны, возникшие при делении изотопов в образце ЯМ можно отделить от нейтронов (α, n)-реакций путем регистрации совпадающих по времени импульсов.

276

Если число нейтронов, испущенных при одном делении, равно n, то вероятность регистрации k нейтронов дается уравнением:

N(E)

Рис. 5.16. Спектр нейтронов 241AmLi-источника

Если испущено два нейтрона, то вероятность Р(2,0) не зарегистрировать ни одного нейтрона равна 0,64; вероятность зарегистрировать один нейтрон Р(2,1) = 0,32; два нейтрона Р(2,2) = 0,04. Таким образом, вероятность регистрации действительного совпадения двух нейтронов одного деления относительно мала. Многие совпадения, наблюдаемые в последовательности импульсов, будут случайными, вызванными совпадениями между нейтронами (α, n)-ре- акций, нейтронами (α, n)-реакций и нейтронами деления или нейтронами разных делений.

Для того чтобы выделить и определить число истинных и случайных совпадений используют распределение Росси-альфа. Такое распределение получается при запуске таймера в момент прихода какого-либо импульса. Таймер отсчитывает время, а каждый последующий импульс запоминается в ячейке, соответствующей времени его прихода. Когда заданное время отсчетов заканчивается, таймер останавливается и включается снова, когда новый импульс за-

277

пустит процесс счета. На рис. 5.17 представлено распределение Росси-альфа. Вероятность счета совпадений после акта деления уменьшается со временем экспоненциально. Если совпадают нейтроны (α, n)-реакций или фоновые нейтроны, то вероятность таких случайных совпадений в любом временном интервале одинаковая.

A A

t = 0

P G D G

Время

Рис. 5.17. Распределение Росси–альфа представляет число случаев детектирования нейтронов как функцию времени, прошедшего после регистрации первого нейтрона деления

Число истинных двойных совпадений определяется по формуле:

где R – число истинных совпадений; A – число случайных совпадений; P – время предварительной задержки счета импульсов, G – время счета совпадений; D – длительная задержка; τ – время жизни нейтрона в детекторе, D >>τ; Т – общая скорость счета нейтронов.

Принцип построения схемы счета нейтронных совпадений показан на рис. 5.18.

278

Упрощенная схема сдвигового регистра дана на рис. 5.19.

UP-DOWN (реверсивный) счетчик

Длительная задержка

Рис. 5.19. Схема сдвигового регистра

При измерениях с помощью представленного выше сдвигового регистра можно получить только две величины: случайные и истинные двойные совпадения. Для некоторых загрязненных или неоднородных образцов необходимы измерения третьей величины – скорости счета тройных совпадений (триплетов).

По результатам измерений одиночных нейтронов, дуплетов и триплетов можно определить величину эффективной массы 240Pu, коэффициент размножения нейтронов в образце и выходы (α, n)-ней- тронов без калибровки измерительной системы.

Приборы для нейтронных измерений ЯМ

Для различных применений были разработаны разные измерительные системы, пригодные для анализов разнообразных типов образцов: контейнеров с порошком PuO2, таблеток и стержней, заполненных смешанным уран-плутониевым топливом, металлических блочков, целых топливных сборок, бочек со скрапом и отходами. В противоположность химическим анализам, где пробу приспосабливают к средству измерения, в неразрушающем анализе аппаратуру приспосабливают к образцу.

280