книги из ГПНТБ / Арифов У.А. Угловые закономерности взаимодействия атомных частиц с твердым телом

Г л а в а I V

УГЛОВЫЕ ЗАКОНОМЕРНОСТИ РАССЕЯНИЯ ИОНОВ ПОЛИ- И МОНОКРИСТАЛЛИЧЕСКИМИ СПЛАВАМИ

В настоящее время очень мало исследований рассеяния ионов сложными образцами. Изучение углового и энергетического распределений ионов, рассеянных сложными (сплавными) образ­ цами, представляет большой интерес для выяснения многих во­ просов взаимодействия ионов с твердыми телами и газами. Это во­ просы о пределах применимости теории упругих парных столкно­ вений, об учете энергии связи атомов в кристаллической решетке, об относительности роли кратных столкновений в различных про­ цессах взаимодействия ионов с твердым телом i[ 18, 47, 169, 170, 189, 274] и т. д. В области малых энергий бомбардирующих ионов изу­ чение энергетических спектров вторичных ионов со сложных образ­ цов важно для выяснения влияния связи атомов в кристаллической решетке на рассеяние ионов. По интенсивности пиков, соответству­ ющих ионам, испытавшим однократные соударения на отдельных атомах компонентов сложного образца, можно определить концент­ рации этих компонентов.

§1. КРАТКИЙ ОБЗОР ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫХ И ТЕОРЕТИЧЕСКИХ РАБОТ ПО ИЗУЧЕНИЮ РАССЕЯНИЯ ИОНОВ СПЛАВНЫМИ ОБРАЗЦАМИ

В. А. Молчанов с сотрудниками [170] с помощью электро­ статического анализатора исследовал энергетическое распределе­ ние ионов, рассеянных сплавом и его компонентами. Пластинки из меди, серебра и медно-серебряного сплава, содержащего примерно 60% меди и 40% серебра, бомбардировали ионами Аг+ с энергией 30 кэв. Поскольку измерения проводились при достаточно больших углах рассеяния (35—45°), в спектрах, кроме пиков первичных ио­ нов (рассеянных как без изменения заряда, так и испытавших «обдирку»), наблюдались интенсивные пики, соответствующие ато­ мам мишени, претерпевшим обдирку (атомам отдачи). В случае мишени из сплава в спектре присутствовали пики, характерные для обоих компонентов сплава. Однако формы спектров компо­ нентов и сплава несколько различались. По мнению авторов, столкновения ионов с атомами мишени можно рассматривать как

160

индивидуальные и не учитывать влияния окружающих ато­ мов [261].

В случае поликристалла, как известно [190], форма пиков опре­ деляется многократными соударениями. Поэтому различные фор­ мы пиков в спектре сплава и в спектрах исходных компонентов объясняются изменением условия многократного рассеяния в от­ дельных случаях.

Аналогичные исследования в области малых энергий (<400 96) [47, 98, 250] проводил Д. Д. Груич. Мишенью служили сплав W—Мо (каждый компонент составлял 50% )и чистые W и Мо. Мишени бомбардировались ионами К+ в области энергии 170— 490 эв. В энергетическом спектре наблюдались два пика, энергети­ ческие положения которых соответствуют ионам однократно упру­ го рассеянным от атомов W и Мо. составляющих сплав W—Мо. В области энергии <300 эв энергетические положения этих пиков не соответствовали энергиям, вычисленным из закона упругого парного соударения, и объяснялись влиянием энергии связи ато­ мов мишени. При продолжительном нагревании мишени при тем­

мишени пленки из более летучего компонента сплава Мо.

В. Е. Юрасова и другие [109] изучали энергетические распреде­ ления отраженных ионов от полярных граней сульфида^ кадмия

(CdS). Бомбардировались полярные грани (0001) и (0001) моно­ кристалла CdS ионами Не+, Ne+, Аг+ с энергиями 2 и 4 кэв. Про­ веден расчет на ЭВМ рассеяния (отражения) ионов полярными гранями. Расчет траекторий ионов для угла Ф = 45° показал, что в этом случае ионы рассеивались в основном в результате одно­ кратного столкновения с атомами первого и второго слоя мишени, а для утла Ф = 70° —после одного или двух соударений с атомами поверхностной цепочки. Большая разница в энергиях однократного рассеяния для пар Cd—*Ne+ и S~^Ne+ может быть использована

при различении полярных граней (0001) и (0001) по положению пиков однократного рассеяния в энергетических спектрах ионов.

Данные эксперимента подтвердили, что при рассеянии ионов

ствующего отражению от атомов Cd и S. Интенсивность однократ­

определить индексы направлений в сложных монокристаллах по соответствующим пикам в энергетическом спектре рассеянных

ионов. Кроме того, по виду энергетического спектра можно судить о степени совершенства граней монокристалла.

При исследовании рассеяния ионов сложными поли- и моно-

кристаллическпми образцами, мы ставили перед собой следующие вопросы.

1.Угловое и энергетическое распределения ионов, рассеянных поли- и монокристаллическими сложными (сплавными) образцами.

2.Воздействие энергии, угла падения и массы пучка бомбарди­ рующих ионов на характер углового, энергетического и простран­ ственного распределений ионов, рассеянных сплавами.

3.Влияние некоторых физических параметров (концентрации, температуры, природы, массы и т. д.) сложного образца на угло­ вые, пространственные и энергетические распределения рассеян­ ных ионов.

§2. ТЕОРЕТИЧЕСКИЕ ИССЛЕДОВАНИЯ УГЛОВОГО, ПРОСТРАНСТВЕННОГО И ЭНЕРГЕТИЧЕСКОГО РАСПРЕДЕЛЕНИЙ ИОНОВ, РАССЕЯННЫХ ПОЛИ- И МОНОКРИСТАЛЛАМИ

Взаимодействие ионов с твердым телом [16, 26, 119] весьма сложный процесс состоящий из ряда одновременно проте­ кающих явлений. Термин «рассеяние» лишь в небольшой степени характеризует этот сложный процесс, теоретическое рассмотрение которого связано с решением задачи многих тел. До настоящего времени не существовало достаточно развитой аналитической тео­ рии рассеяния быстрых ионов твердым телом, объясняющей основ­ ные закономерности и явления, наблюдаемые при рассеянии ионов твердым телом. Попытки создания такой теории в последние годы оказались весьма успешными. Этому во многом способствова­ ло появление принципиально новых возможностей как для анализа экспериментальных результатов, так и для математического моде­ лирования различных вторичных процессов с помощью ЭВМ.

Проводящиеся в настоящее время исследования по созданию теории рассеяния быстрых ионов твердым телом основаны на двух существенно различных подходах. Один из них (предлагаемый О. Б. Фирсовым [215]) состоит в решении кинетического уравнения для случая движения заряженной частицы в газе атомов металла, не учитывающем, однако, влияния кристаллической структуры ми­ шени и тепловых колебаний атомов решетки.

Второй подход (предлагаемый Э. С. Парилисом и Н. Ю. Тураевым [189, 190]) заключается в выполнении численных расчетов рассеяния быстрых ионов атомами твердого тела на основе модели парных одно- и многократных столкновений. Было показано, что проведенные расчеты с использованием потенциала О. Б. Фирсова [214] для характеристики экранированных кулоновских сил оттал­ кивания между ионами и атомами металла позволяют выяснить основные особенности рассеяния быстрых ионов поверхностью твердого тела. В частности, было предсказано обнаруженное впо­

162

следствии экспериментально существование структуры энергети­ ческого спектра ионов, рассеянных монокристаллом, обусловленной двукратными столкновениями [18, 164, 246, 332].

Рассмотрение всех возможных соударений налетающих ионов с атомами твердого тела настолько усложняется при учете рассея­ ний любой кратности и периодического расположения атомов в решетке, что наибольшую информацию о движении ионов в кри­ сталле дают пока машинные расчеты. Поэтому в последние годы почти все теоретические работы по изучению отражения и проник­ новения ионов в монокристаллы выполнялись путем прямого мо­ делирования траекторий на электронно-вычислительных машинах. Опишем основные моменты тех теоретических работ, где исследо­ вались угловое и энергетическое распределения ионов, рассеянных твердым телом.

После первой попытки рассчитать коэффициент аккомодации и связанный с ним коэффициент рассеяния (отражения), пред­ принятой в 1933 г. Комптоном и Ламаром [270], процесс рассеяния был рассмотрен только в 1952 г. Г. М. Авакьянцем и другими [209, 210]. Авторы искали вероятность распределения рассеянных ионов по углам и энергиям в общем виде. Однако попытка вывести кон­ кретные выражения углового и энергетического распределений рассеянных частиц, как отмечено в [26, 363], встретила значитель­ ные математические трудности, не позволяющие выразить их в виде элементарных функций. Поэтому общий метод не нашел пока применения для создания теории рассеяния.

Несколько конкретных методов расчета рассеяния ионов и ато­ мов твердым телом разработал Роос [363], который рассматривал процесс вторичной нонно-ионной эмиссии как столкновение потока ионов с гаяом атомов, составляющих твердое тело. Исходя из из­ ложенного, Роос решал кинетическое уравнение Больцмана в диф­ фузионном приближении:

dN (г, v, t) dt

скорости иона от v' к v при столкновении. Предполагая, что потен­

ионов в виде отношения числа отраженных ионов к числу падаю­

163

щих на мишень.'Оказалось, что это выражение зависит от массы и энергии бомбардирующих ионов. Однако, вычисленные Роосом для энергии бомбардирующих ионов в 2 кэв абсолютные величины коэффициента ионно-ионной эмиссии в несколько раз превышали экспериментально измеренные величины [267]. Дальнейшие теоре­ тические исследования рассеяния ионов твердым телом показали, что причины такого несогласия кроются в ряде недозволенных ошибок, допущенных Роосом при расчете. Следует отметить, что в то время сами экспериментальные данные не были еще доста­ точно надежны. Обычно измерялся общин поток эмиссии ионов, а не рассеянный компонент вторичной ионной эмиссии, образующий­ ся в результате соударения.

Общий прогресс экспериментальной физики в последние годы позволил не только надежно выделить из общей эмиссии, сопро­ вождающей бомбардировку поверхности твердого тела ионными пучками, непосредственно рассеянные частицы, но и исследовать их в зависимости от многих определяющих параметров этого яв­ ления. Работы проводились в основном при сравнительно малых (>0,5 кэв) и средних (<100 кэв) энергиях, при которых осущест­ вляется наиболее' надежное выделение. Это обстоятельство по­ служило толчком для новых исследований рассеяния ионов твер­ дым телом.

Исходя из того, что в области средних энергий можно пренеб­ речь неупругими потерями по сравнению с энергией, теряемой в упругом рассеянии назад, и связью атомов в твердом теле, 3. С. Парилис, Н. Ю. Тураев [189, 190] начали разработку теории рассеяния ионов (атомов) твердым телом с рассмотрения упругих парных столкновений ионов с отдельными атомами.

Как известно, развитие теории взаимодействия потоков атом­ ных частиц с твердым телом, в частности, теории рассеяния суще­ ственно зависит от успешных расчетов потенциала взаимодействия и сечения рассеяния [214]. Поэтому особое внимание уделялось вы­ бору потенциала взаимодействия, действующего между ионом и атомом. Основываясь на экспериментальных данных, эти авторы считали, что все характерные особенности рассеяния обусловлены экранированными кулоновскими силами отталкивания, которые могут быть представлены потенциалом Бора [261] или потенциалом

(IV.3)

вычисленным О: Б. Фирсовым [214] с помощью модели Томаса--

О

Ферми; здесь х — функция Томаса—Ферми, о = 0,468 А. В дальней­ шем для расчетов использовался потенциал (IV. 3), считавшийся

наиболее точным.

Энергия E i(E 0,p) сохраняемая ионом после упорного однократ­ ного рассеяния на угол (3, определяется формулой (Т37) незави­ симо от типа потенциала и ей в энергетическом распределении

164

ионов, рассеянных под данным углом, соответствует максимум. Установлено, что энергия ионов, рассеянных на данный угол (3 в результате двух последовательных столкновений с двумя атомами, положение которых фиксировано, определяется формулой

£ 2(?) = (1 + 'Л' (cos р, ± Y ц2 — sin2p, )' (cos р2 ± V Y — siirp ,)?

(IV 4)

которая зависит от потенциала взаимодействия, поскольку величи­ на углов рассеяния в первом [3i и во втором |32 столкновениях вы­ числяется (в плоском случае) по уравнениям

где cl — расстояние между атомами, Р\ и Р2 — прицельные пара­ метры столкновения. В общем случае углы Pi и р2 связаны между собой выражением

cos р2 = cos Р, cos р + sin р, sin р cos <р,

где ®— азимутальный угол.

Лежащая вне максимума часть энергетического распределения рассеянных ионов, как известно [184, 267], обусловлена кратным рассеянием. Э. С. Парилис и Н. Ю. Тураев [188—190] показали, что это относится не только к низкоэнергетической, но и к высокоэнер­ гетической части распределения, поскольку энергия иона, рассеян­ ного на данный угол р, в результате ряда последовательных столк­ новений может быть не только меньше, но и больше £i(P). Было показано, что для двукратных упругих столкновений ^(Во^.Рьф ) — = Е \(Е 0,$) на конусе

где tpi — азимутальный угол направления, движения иона после первого рассеяния. Вне конуса Е 2< Е \, а внутри Е 2> Е ]. Вероят­ ность двукратного рассеяния определялась выражением

с(ф) — функция угла падения ф;

N — число атомов в 1 см3 твердого тела;

к — эффективная толщина приповерхностного слоя, определя­

165

Суммирование производилось по всем комбинациям р., ср£)

дающим в результате одинаковое значение энергии Е. В случае поликристалла считалось, что с равной вероятностью реализуется

из-за наличия выбранных направлений плотной упаковки проме­ жуточные углы рассеяния Pi и qpi могут принимать лишь вполне

ление, построенное численным расчетом, находится в хорошем со­ гласии с экспериментальными данными [38, 176]. Угловое распре­

Результаты численного интегрирования, представленные в виде кривых, сравнивались также с экспериментально полученными кривыми [37, 155]. Сравнение дало хорошее согласие. Таким обра­ зом, исходя из экранированного кулоновского потенциала и про­ стой модели упругих парных одно- и многократных столкновений, авторам удалось объяснить все основные, экспериментально обна­ руженные особенности рассеяния ионов поликристаллами [190], а в случае монокристалла предсказать возможность появления ани­ зотропий углового и структурности энергетического распределе­ ний [189].

В [186, 346] методом, аналогичным описанным ранее [189, 190], рассчитаны угловое и энергетическое распределения атомов (с энергией 1 — 100 кэв), рассеянных поверхностью моно- и поликри­ сталлов. Показано, что влияние микрорельефа поверхности и до­ полнительного рассеяния на поверхностных атомах, лежащих в на­ правлении падения и вылета, приводит к ограничению отраженно­ го пучка максимальным и минимальным углами вылета [346]. С уменьшением энергии атомов и угла падения рассеянный пучок сужается около зеркального угла.

Машинный расчет рассеяния на блоке атомов, объединенных в решетку кубической симметрии, позволили, как и в [189], выя­ вить тонкую структуру спектра, зависящую от состава и размеров

здесь d2= x 2 + y2 + z2, а0 — постоянная решетки. Направления паде­ ния [r\kl\, вылета [тп р ] и координаты атомов (х, у, г) монокристал­ ла задавались в индексах Мюллера, через которые выражались углы рассеяния Рь Рг и полный угол рассеяния (3. Предсказано, что в случае сложного соединения, например, КС 1, могут наблюдаться

-166

вторичные пики одного индекса, соответствующие комбинациям К—К, К—СI, С1—К, С1—С1 [186]. Далее указывалось, что возмож­ ность экспериментального обнаружения того или иного пика опре­ деляется его полушириной, а полуширина пиков в свою очередь обусловливается тепловыми колебаниями атомов решетки [346].

Дальнейшее развитие теории, основанной на численных рас­ четах, было достигнуто в последующих работах Э. С. Парилиса с сотрудниками, где была рассмотрена возможность рассеяния ионов цепочкой атомов кристалла [129, 187, 347]. Идея этой работы заключается в следующем: если падающий и рассеянный пучки лежат в плоскости, проходящей через одну из низкоиндицированных осей кристалла, то при скользящем падении ионы, прежде чем попасть в анализатор, претерпевают в плоскости рассеяния ряд отклонений на малые углы в результате последовательных столк­ новений с атомами поверхностных цепочек, параллельных этой оси.

Выбрана бесконечная поверхностная цепочка [ПО] атомов Си, бомбардируемая параллельным пучком ионов Аг+ с энергией 5, 10 и 30 кэв. Прицельный параметр каждого следующего столкно­ вения определяется предыдущим параметром Р* и углом рассея­ ния |3/.

Первое соударение иона происходит с атомом, для которого прицельный параметр не превосходит некоторое граничное значе­

Результаты расчета показали, что рассеянный пучок ограничен снизу и сверху предельными углами вылета. Минимальный угол вылета убывает с ростом начальной энергии и увеличивается с рос­ том угла ф. Сверху максимальный угол рассеяния также ограни­ чен величиной Ртах, она растет с ф и Е 0 и достигает величины л при достаточно больших значениях ф, когда эффект экранировки исчезает и рассеяние происходит независимо на отдельных атомах. При малых углах ф отражение близко к зеркальному, причем этот эффект выражен сильнее для малых энергий.

Предполагалось, что при многократном рассеянии ионов на це­

вопреки ожиданиям авторов, результаты расчетов указали на со­ хранение двузначности функции £(р) и в этом случае. При ф > 12°

зависимость энергии многократно рассеянных (на цепочке) ионов от угла рассеяния (3 (так называемый овал) располагается между двумя кривыми однократного и двукратного рассеяний. При мень­ ших углах ф < 12° ширина овала меньше расстояния между двумя

указанными кривыми и с уменьшением угла ф он (овал) подни­ мается вверх, и его нижняя дуга становится на уровне или даже выше кривой, соответствующей двукратному рассеянию. Последнее объясняется тем, что пики нижних и верхних дуг соответствуют ряду последовательных столкновений, среди которых одно или два

167

связаны с рассеянием на большой угол, а остальные — на малые углы с малой потерей энергии [129].

В дальнейшем авторы исследовали влияние тепловых колебаний атомов решетки на угловое и энергетическое распределения рас­ сеянных ионов [187, 347]. Было показано, что интенсивности (вы­ соты) пиков-двукратного рассеяния убывают с ростом температу­ ры кристалла, а их полуширина наоборот возрастает. Рассеяние цепочкой вызывает малое, но зависящее от температуры смещение как однократных, так и двукратных пиков и их сближение в спектре [187, 347].

Как было упомянуто выше, второй подход к созданию теории рассеяния быстрых ионов твердым телом состоит в решении кине­ тического уравнения Больцмана с граничными условиями, соглас­ но которым на поверхности отсутствуют частицы, движущиеся внутрь среды, кроме частиц пучка, входящего внутрь мишени под заданным углом с заданной скоростью [215]. В случае рассеяния на малые углы, происходящем по закону взаимодействия, близком к кулоновскому, как замечает О. Б. Фирсов, в кинетическом уравнении интеграл столкновений можно приближенно заменить угловым оператором Лапласа, описывающим диффузию по на­ правлениям вектора скорости частиц, и членом, описывающим равномерное торможение частиц. Тогда уравнение Больцмана при­ мет вид

можение; g — средний квадрат угла рассеяния в единицу времени.

Однако в первой работе О. Б. Фирсова функция распределения частиц была проинтегрирована по скорости и по азимутальному углу', что несколько затрудняет сравнение данных эксперимента с теорией.

Поэтому в последующей работе [216] О. Б. Фирсов искал выра­ жение для плотности потока рассеянных частиц в виде функции

168

обоих углов и затем положил ср = 0. Считая, что функция распреде­ ления f частиц в среде зависит только от глубины проникновения их, скорости v, косинуса угла между скоростью и нормалью к по­ верхности g= cos Ф, угла ср между проекциями скорости и ее на­ чального направления, кинетическое уравнение для f он записал в виде

Выполнив довольно громоздкое интегрирование и также ряд вы­ числений на ЭВМ, О. Б. Фирсов получил выражение для плотности потока рассеяния частиц в плоскости падения^

Было показано, что с точностью до множителя пропорционально­

ветствует g= gmax 0,85 g0.

Дальнейшее развитие этого подхода к созданию теории рассея­

Поскольку в этом случае пользоваться диффузионным приближе­ нием, как в предыдущих работах [215, 216], некорректно, решением кинетического уравнения, описывающего движение частиц в среде,, получено выражение

(IV.18)

- у 3

Оказалось, что полученное выражение для углового распределения качественно совпадает с результатом диффузионного приближе­ ния [215]. Однако здесь функция имеет более тупой максимум, чем

169