книги из ГПНТБ / Физика магнитных диэлектриков

где Mt — компонента намагниченности, аік1 — аксиальный тензор третьего ранга. Этот тензор имеется в кристаллах любой симметрии, последняя накладывает ограничения только на число независимых компонент тензора. В куби­ ческих кристаллах имеется одна компонента этого тен­ зора, поэтому эффект имеет одно и то же значение при лю­ бой ориентации намагниченности. При распространении света вдоль намагниченности ЭФ имеет максимальную величину'', при k | М эффект равен пулю, т. е. он пропор­ ционален косинусу угла tp между к и М. В одноосных кри­ сталлах ЭФ уже определяется двумя параметрами.

В двухосных кристаллах ЭФ будет зависеть от трех параметров. Во всех случаях, за исключением распростра­ нения света в кубических кристаллах и вдоль оптической оси, для получения коэффициентов связи между ЭФ и на­ магниченностью требуется специальное разделение на­ блюдаемого эффекта на круговое магнитное двупреломление и линейное кристаллографическое двупреломлепие.

В свою очередь линейное магнитное двупреломлепие определится полярным тензором четвертого ранга, так как связь между симметричными добавками в диэлектрическую проницаемость и компонентами намагниченности имеет вид

Уже для кубического кристалла магнитное двупреломление характеризуется тремя параметрами, т. е. в общем случае двупреломлепие зависит как от ориентации намаг­ ниченности по отношению к кубическим осям, так и от направления распространения света по отношению к на­ магниченности.

Вид тензора диэлектрической проницаемости кубиче­ ского кристалла при существовании линейных и квадра­ тичных эффектов такой же, какой был рассмотрен в за­ даче о распространении света в некубических гиротропных средах, т. е. он имеет форму (5. 30). Однако при этом диагональные компоненты двляются квадратичными функциями намагниченности. В общем случае даже для кубического кристалла распространение света в произ­ вольном направлении зависит от большого числа парамет­ ров. К настоящему времени эта задача рассматривалась для ряда частных случаев в предположении оптически изотропного кристалла [15—17].

390

Упомянем о специальном случае распространения света в магнитоэлектрических кристаллах, который рас­ сматривался в работе [18].

§ 6. МИКРОСКОПИЧЕСКИЕ МЕХАНИЗМЫ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ СВЕТА С МАГИИТОУПОРЯДОЧЕННЫМИ КРИСТАЛЛАМИ

Взаимодействие света с электронами в магнит­ ном кристалле может быть описано гамильтонианом [19, 20]

где соответствующие члены учитывают кулоновское вза­ имодействие электронов в атоме, впутрикристаллическое поле, спин-орбиталыіое взаимодействие, зеемановскую энергию и взаимодействие электронов с фотонами. Однофотонпые процессы (поглощение света, МКД) могут быть описаны теорией возмущений, линейной по // эф. Двух-

фотоииые процессы в свою очередь могут быть описаны теорией, квадратичной по Нц, и линейной пли квадратичной

но остальным членам гамильтониана (5. 69) в зависимости от конкретного процесса.

Чтобы уяснить вклад различных микроскопических механизмов в магнитооптические эффекты, запишем наи­ более общее выражение для диэлектрической восприим­

где ря — фактор Больцмана для основного состояния, X — комплексный фактор формы для электронного перехода между основным | а) и возбужденными | а)> орбитальными состояниями. В случае затухания Лоренца

X = 2м/Й [озіа— ы2 + iü)7]aa],

т. е. этот фактор содержит энергии Еа и Еа, которые зави­ сят от гамильтониана (5. 69). Возникновение магнитоопти­ ческих явлений можно понять, если рассмотреть влияние на X различных членов гамильтониана.

391

ления для право- и левогюляризоваииых по кругу воли света. Используя выражение (5. 70), можно переписать (5.71)

Я

г± = г*+ ігу

Таким образом, ЭФ возникает вследствие различия матричных элементов /±. Для выяснения вклада членов гамильтониана в матричные элементы предположим, что вызываемые ими расщепления осповного и возбужден­ ного состояний Е'а и Е'а малы по сравнению с энергией фо­ тонов Тил. Предположим также, что частота света ниже ча­ стот электронных переходов ш0, т. е. Е а’, Е'а Тгш Тг ш0. При этих предположениях частотный знаменатель X можно представить в виде разложения

где

а: = 2ш0 (£ ' — Е')//І (wg — ш2).

Так как х является линейной функцией членов гамиль­ тониана (5. 69), можно показать, что члены, пропорцио-

392

иалыше х и х2, дают соответственно линейные н квадра­ тичные магнитооптические эффекты. Подстановка линей­ ных членов из разложения (5. 74) в (5. 73) позволяет вы­ делить три вклада в ЭФ:

т. е. он зависит от термической заселенности подуровней основного состояния в магнитном поле. Этот член можно записать также в виде [22]

Этот вклад в ЭФ и МКД называется парамагнитным, или С-членом. Второй и третий вклады также пропорцио­ нальны М [22], но они, кроме того, оказываются и сильно зависящими от других членов гамильтониана с энергети­ ческими факторами Е'а и Е'а. Эти два вклада называются диамагнитными, или И-членами. Возможной причиной ЭФ и МКД может быть также модификация собственных состояний |а)> и | сф под действием возмущения, приводя­ щая к изменению матричных элементов (5-члены, или вклад «смешивания»).

Обычно С-члеиы преобладают в ЭФ и МКД, что при­ водит к сильной зависимости этих явлений от температуры. Однако можно показать, что для ионов с нулевым орби­ тальным моментом вклады (5. 75)—(5. 76) пропадают и оста­ ется только вклад (5. 77). Он зависит от расщепления воз­ бужденного состояния в магнитном поле и от спин-орби­ тальиого расщепления. Действительно, этот член опреде­ лится величинами

/ +я ; ~ .const 2 <Я I er± I а ,) <«! I Н - Н вфI а2> <«2 | егт | а>. (5. 79)

а1а2

393

Если проекционные операторы 2 і а/’Ча І действуют на орбитальные части волновых функций, то можно пока­ зать, что часть гамильтониана, связанная с кристалличе­ ским полем или обменным взаимодействием, даст /+=/_, т. е. вклад от этих взаимодействий в линейные эффекты равен щьяго. С другой стороны, вклад f±E'a под действием спин-орбитального взаимодействия или внешнего поля не инвариантен по отношению к преобразованию времени,

денных состояний может в тысячи раз превышать зеемановское расщепление, т. е. приводить к сильным эффектам.

Наиболее последовательное кваптовомеханическое рассмотрение ЭФ и МКД можно найти в работе [23].

Для иллюстрации поведения электронных уровней в магнитном поле рассмотрим схему простого перехода дублет—дублет при распространении, света вдоль магпитного поля (рис. 5. 5) [24]. Будем предполагать, что под действием поля происходит «жесткое» смещение уровней, т. е. не меняются форма и интенсивность линии поглоще­ ния. Учитывая больцмановское равновесие между зеемановскими подуровнями основного состояния, мы можем написать следующие формулы для коэффициентов погло­ щения право- и левополяризованного по кругу света:

Бора, V— частота света, aQ(ѵ) — дисперсия коэффициента поглощения без поля. Предполагая, что расщепление

394

в поле слабее, чем кТ и ширина линии поглощения, мы можем разложить формулу (5. 80) в ряд по внешнему полю. Разность между коэффициентами поглощения дает нам выражение для МКД

Итак, для рассматриваемого перехода МКД содержит два члена. Первый член зависит от ^-фактора основного состояния, он пропорционален кривой поглощения и ме­ няется обратно пропорционально температуре. Это есть парамагнитный или С-член, определяемый общей форму­ лой (5. 73). Второй член пропорционален производной по частоте от линии поглощения, он не зависит от темпера­ туры («диамагнитный» вклад). Его величина определяется только зеемановским расщеплением основного и возбу­ жденного состояний. Относительный вклад двух членов зависит также от кривой поглощения: при широкой полосе мы сможем наблюдать только парамагнитный вклад, диамагнитный может проявиться для достаточно узких линий. Аналогичное рассуждение проводится и для дей­ ствительной части показателя преломления для получе­ ния формулы ЭФ

В = ™ (с/і)-1 (и+ — п_) = 7UO(cw)-1 X

(5.S2)

где щ (ѵ) — дисперсия показателя преломления в области полосы поглощения в нулевом поле.

В рассмотренной двухуровневой схеме мы пренебрегли возможным перемешиванием основного и возбужденного состояний с другими уровнями под действием магнитного поля. Более строгий формализм показывает, что учет этого взаимодействия приводит к появлению еще одного члена в выражении для МКД и ЭФ, называемого членом «смешивания» [23]. Наиболее общую форму для МКД можно представить как

(5. S3)

где а, Ъ и с дают соответственно диамагнитный вклад, вклад смешивания и парамагнитный вклад. Член смеши­ вания для основного состояния аналогичен температурно­

395

независимому парамагнетизму Ван—Флека. Но в отличие от магнитных свойств при изучении МКД возможно также проявление членов смешивания для возбужденных состоя­ ний. В спектральной зависимости член смешивания прояв­ ляется так же, как и парамагнитный: ои пропорционален поглощению.

Изучение МКД позволяет получить в принципе те же спектроскопические параметры, что и эффект Зеемана (^ц-фактор возбужденного состояния при известном факторе основного состояния). Однако его важное преиму­ щество может проявиться при магнитооптических иссле­ дованиях широких линий поглощения (Дѵ ~ 10 см“1) в обычных лабораторных полях, когда расщепление Зе­ емана еще мало. По сравнению с ЭФ метод МКД имеет то преимущество, что достаточная информация может быть получена путем измереиия спектра МКД н поглощения, тогда как в ЭФ необходимо также знать дисперсию пока­ зателя преломления, что труднее определить эксперимен­

вносят вклад в ЭФ и МКД, так как величина для любого возмущения будет инвариантной по отношению к преобра­ зованию времени. Однако диагональные компоненты

Ххх==У.уу= \' (Х- + Х+) зависят от суммы круговых компо­

нент восприимчивости и уже могут давать вклад в квад­ ратичные эффекты. Таким образом, спип-орбитальиое и зеемановское расщеплепия вносят вклад в квадратичные эффекты в следующем порядке теории возмущений. Но более важным может оказаться вклад, связанный с об­ менным расщеплением возбужденных состояний, т. е. член вида

где I' (а, Ъ) — обменный интеграл двух ионов а и Ъв воз­ бужденном состоянии. Этот член не вносит линейного по X вклада в ЭФ и МКД из-за его инвариантности по от­ ношению к преобразованию времени, но дает вклад в квад­ ратичные эффекты. Это обстоятельство является важным, так как может привести к сравнимым по величине линей­ ным и квадратичным магнитооптическим эффектам в маг­ нитоупорядоченных кристаллах, если константы спин-

396

орбитального и обменного взаимодействия являются вели­ чинами одного порядка. Восприимчивость пары обменносвязанных ионов может быть представлена в виде

В этом уравнении z-компоненты спинов определяют маг­

Рис. 5.6. Диаграмма Зеемана для перехода дублет—дублет и пра­ вила отбора в поперечпом магнит­

ном поле. Н=0 НФО,1 оси кбантоВания

и перпендикулярно статической намагниченности, может быть записано [22]

Проиллюстрируем квадратичные эффекты на примере электронного перехода, показанного на рис. 5.6.. [24]. Свет в одноосном кристалле распространяется 'вдоль оси z, перпендикулярно магнитному полю, ориентирован­ ному по оси X. При тех же предположениях, что и при вы­ воде формулы (5. 81) для МКД, разлагая коэффициенты поглощения ас (ѵ) и ау (ѵ) в ряд до второго члена по полю, имеем

397

Эта формула для магнитного линейного дихроизма содержит первую и вторую производные от линии погло­ щения, представляющие температурно-зависимый и неза­ висимый члены. Эксперимент позволяет определить g - фактор возбужденного состоящія. Мы видим, что иссле­ дование МЛД возможно в парамагнетиках либо при очень низких температурах, когда кТ мало, либо в области узких полос поглощения.

Хотя формулы (5. 81), (5. 82), (5. 87) для МКД, ЭФ и МЛД были получены в предположении, что магнитное расщепление является слабым по сравнению с шириной линии поглощения и температурой, они качественно предсказывают возрастание эффектов для магнитоупоря­ доченных кристаллов, где имеется сильное обменное вза­ имодействие.

Гиромагнитный мсхаіпізм магнитооптических эффектов

Выше мы рассмотрели микроскопические меха­ низмы магнитооптических явлений, связанные с электри­ ческими дипольными переходами. Одпако возможно также появление воспришічивости за счет магнитных дипольных или даже квадрупольных переходов. Обычно эти переходы значительно слабее и ими, как правило, можно пренебречь. В случае магнитоупорядоченных кристаллов оказался существенным вклад в восприимчивость, связанный с маг­ нитными дипольными переходами в далекой инфракрасной и СВЧ области на частотах ферромагнитного и обменного резонансов.

Из уравнения движения магнитного момента ферро­ магнетика [25], при условии, что частота наблюдения ш больше частот ферромагнитного шр резонанса и частоты релаксации шрсл, т. е. ш шр, сорел, следует, что тензор магнитной восприимчивости имеет вид

где к. с. — комплексно-сопряженное выражение, у — гиромагнитное отношение. Формула (5. 88) говорит о том, что в оптическом диапазоне в первом приближении диа­ гональные компоненты магнитной восприимчивости равны

398

нулю и предположение д=1 оправдано для оптического диапазона. Однако отличие от нуля недиагональных ком­ понент вносит вклад в гиротропные явления в оптическом диапазоне. Из расчета круговых компонент у" была получена следующая формула для частотно-независимого гиромагнитного ЭФ для многоподрешеточного ферримагпетика [25]:

а

где М а —алгебраическое значение намагниченности подре­ шетки.

В случае двухподрешеточпого ферримагнетика

и обменного резонансов.

Изучение частотно-независимого ЭФ позволяет по фор­

подрешеток в ферримагнетиках.

§ 7. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ ЛИНЕЙНЫХ НО НАМАГНИЧЕННОСТИ ЭФФЕКТОВ

К настоящему времени выполнено достаточно большое количество исследований линейных по магнит­ ному полю или намагниченности эффектов. В первую оче­ редь это относится к исследованиям ЭФ, значительно меньше изучался МКД. В этом разделе рассмотрим основ­ ные результаты в кристаллах с различными видами кри­ сталлографического и магнитного упорядочения.

399