книги из ГПНТБ / Боланд Дж. Приборы контроля ядерных реакторов (внутризонные)

сом [4]. В связи с дальнейшим изложением необходимо лишь отметить, что взаимодействие электронов с веществом может приводить к изменениям характеристик материалов и эти изме­ нения должны учитываться в процессе проектирования внутри­

потери в веществе, находящемся в газообразном состоянии, бу­ дут больше, чем в веществе с. той же массой, находящемся в жидком или твердом состоянии. Пробег электронов в поглоти­ теле в первую очередь зависит от плотности вещества и лишь слабо меняется при изменении атомного номера поглотителя. На рис. 2.4 представлена эмпирическая зависимость длины про­ бега электронов в алюминии от их энергии. Массовый коэффи­

Уравнения (2.2) — (2.4), описывающие ослабление потока фотонов, при соответствующей замене переменных можно ис­ пользовать для расчета ослабления потока электронов.

Электроны, рождающиеся на поверхности или вблизи по­ верхности одного материала, очевидно, могут поглощаться в смежных материалах. В связи с этим эффекты воздействия из­ лучения на блок, состоящий.из тонких изготовленных из раз­ личных материалов пластин, могут весьма сложным образом зависеть.от способности различных материалов испускать и поглощать электроны. Автору не известны какие-либо теорети-

20

ческие или экспериментальные работы, посвященные характе­ ристикам радиационных повреждений в многослойных образ­ цах, составленных из чередующихся пластин.

Нейтроны. Нейтроны взаимодействуют с веществом путем радиационного захвата, а также в процессах упругого и неупру­ гого рассеяния. Вклад каждого из этих процессов зависит от. энергии нейтронов и эффективного сечения вещества для нейт­ ронов данной энергии. Детальное рассмотрение этих процессов можно найти в любом подробном руководстве по ядерной физи­ ке, поэтому оно представляется здесь излишним.

Неупругое рассеяние — это процесс, в котором столкновение нейтрона с ядром атома приводит к изменению полной кине­ тической энергии системы нейтрон — атом. Для того чтобы про­ цесс неупругого рассеяния стал возможен, нейтрон должен об­ ладать энергией, достаточной для перевода ядра атома в пер­ вое возбужденное состояние. Поскольку энергия, необходимая для возбуждения ядра атома легкого элемента, составляет не­ сколько мегаэлектронвольт, а аналогичная величина для воз­ буждения ядер атомов тяжелых элементов — порядка сотен ки­ лоэлектронвольт, процесс неупругого рассеяния в большей сте­ пени относится к тяжелым, нежели к легким элементам. По тем же причинам процесс неупругого рассеяния играет более су­ щественную роль для материалов, облучаемых в реакторах на нейтронах с быстрым или промежуточным спектром, чем при облучении в реакторах на тепловых нейтронах.

Упругое рассеяние — процесс, в котором отсутствуют изме­ нения кинетической энергии системы нейтрон-—-атом. Это обыч­ ное взаимодействие типа соударения биллиардных шаров, преоб­ ладающее при замедлении нейтронов в ректорах на тепловых нейтронах. Очевидно, нейтрон с большой кинетической энер­ гией способен сместить атом на большее расстояние от его пер­ воначального положения, чем нейтрон с малой энергией.

Радиационный захват представляет собой процесс, при ко­ тором падающий нейтрон поглощается ядром, избыточная энер­ гия которого выделяется в виде у-излучения и при испускании в ряде случаев заряженных частиц. В результате актов радиа­ ционного захвата в облучаемом веществе образуются другие изотопы или элементы. Образованные таким образом изотопы или элементы могут быть стабильными или радиоактивными, а распад радиоактивных изотопов может приводить к образова­ нию других изотопов или элементов. Сечение поглощения боль­ шинства материалов уменьшается при увеличении энергии ней­ тронов, однако многие материалы обладают областью резо­

21

тоны, которые взаимодействуют с веществом в первую очередь путем ионизации и возбуждения атомов поглотителя [4]. Так как пробег протонов с энергией несколько мегаэлектронвольт составляет в твердых материалах менее одной десятой милли­ метра, вызываемые протонами радиационные повреждения су­ щественны только в материалах с большим нейтронным сече­ нием по отношению к реакциям, приводящим к образованию протонов.

2.3. ПЕРЕХОДНЫЕ ЭФФЕКТЫ

Переходными считаются эффекты, имеющие место только во время облучения материала или меняющиеся со временем после облучения. Эти эффекты обычно не создают существенных изменений в структурных свойствах материалов, однако могут вызвать значительные изменения их электрических или оптиче­ ских свойств. Радиационный нагрев является, очевидно, пере­ ходным эффектом, однако свойства материалов, зависящие от температуры, не зависят от типа источника тепловой энергии, создающего увеличение температуры, и поэтому данный эффект обычно не рассматривается как эффект радиационного повреж­ дения.

В число переходных радиационных эффектов, воздействую­

2) присутствие свободных электронов, дырок и ионов, уве­ личивающих электрическую проводимость изоляторов; возмож­ ное появление эффектов пространственного заряда;

3)изменения электрической проводимости и распределения пространственного заряда в газах, вызываемые свободными электронами, дырками и ионами;

4)ток в электрических проводниках, возмещающий потерю электронов, вызванную вторичной эмиссией.

Переходные эффекты, вызываемые радиационными эффек­ тами в элементах электронных схем и полупроводниковых при­ боров, были рассмотрены в обзорной работе Джонса и др. [5].

2.4. РАДИАЦИОННЫЕ ПОВРЕЖДЕНИЯ В ОРГАНИЧЕСКИХ МАТЕРИАЛАХ

Изменения химической структуры органических материалов вызываются в первую очередь взаимодействиями атомов и ядер с электронами, нейтронами или тяжелыми заряженными части­ цами [6]. Протоны высокой энергии, образуемые в реакциях между быстрыми нейтронами и ядрами водорода, взаимодейст­ вуют с электронами органических молекул, создавая возбуж­ денные или ионизованные молекулы, которые далее образуют

22

свободные радикалы. Свободные радикалы возникают также в реакциях, обусловленных высокоэнергетическими электронами.

В число реакций, вызываемых воздействием излучения, вхо­ дят окисление, полимеризация, галогенизация и изменения в изо­ мерии.

Поскольку не известны органические материалы, даже крат­ ковременное введение которых в поля излучений активной зоны или отражателя энергетических или исследовательских реакто­ ров не вызывает их существенных радиационных повреждений, •органические материалы считаются непригодными для приме­ нения во внутриреакторных измерительных приборах. Поэтому

2.5. НЕОРГАНИЧЕСКИЕ МАТЕРИАЛЫ

Радиационные повреждения в твердых неорганических мате­ риалах в основном связаны с изменениями их кристаллической структуры. Механизмы, вызывающие эти изменения, весьма •сложны и недостаточно хорошо изучены. К важнейшим типам повреждений (дефектов) кристаллической решетки относятся вакансии (отсутствие атомов), нерегулярности (атомы распо­ ложены в неравновесных положениях) и примеси. Очевидно, •существуют наведенные излучением дефекты, вызывающие из­ менения свойств материалов, аналогичные изменениям, созда­ ваемым другими известными способами. В частности, такие ма­ териалы, как полупроводники, весьма чувствительные к наличию примесей и другим дефектам решетки, должны быть более чув­ ствительны и к радиационным повреждениям. Поэтому свойства материалов, зависящие от химического состава, термической об­ работки, рабочих температур и т. п., должны меняться при нали­ чии радиационных повреждений. Было установлено, что эти предположения в основном правильны, однако достоверные коли­ чественные оценки степени радиационных повреждений не мо­ гут базироваться на информации об обычных свойствах мате­ риалов. Радиационные повреждения неорганических материалов подробно обсуждались и были рассмотрены в обзорной работе [6]. Представленная здесь информация в основном заимствована из работы [6]. В связи с интенсификацией исследований в данной области, а также в связи с тем, что содержащаяся в обзорных работах информация часто оказывается устаревшей, для полу­ чения новейших данных, по-видимому, следует прибегнуть к непосредственному просмотру технических журналов*.

* Информационный центр по исследованию воздействий излучений (Battele Memorial Institute, 505 King Avenue, Columbus, Ohio) выпускает каталог, который может служить хорошим источником новейшей информации по ра-

23

Исчерпывающее обсуждение радиационных повреждении в неорганических материалах выходит за пределы данной моно­ графии, однако ниже в качестве основы для дальнейшего изло­ жения будут приведены некоторые общие сведения по радиа­ ционным повреждениям в некоторых видах материалов, обычноприменяемых для изготовления внутриреакторных приборов.

Металлы. На радиационные повреждения в металлах, оче­ видно, влияют кристаллическая структура, размер зерен, хи­ мический состав, температура плавлеии'я, предыстория темпера­ турных воздействий и методы изготовления.' По-видимому, в ус­ ловиях реактора большую часть радиационных повреждений вызывают нейтроны. На степень радиационных повреждении влияют такие условия окружающей среды, как энергетический спектр нейтронов, интегральная доза облучения, температура при облучении и уровень напряжений, а также материалы, на­ ходящиеся в контакте с металлом. Без учета эффектов ядерных превращений быстрые нейтроны создают большие повреждения, чем тепловые или эпитепловые нейтроны. Следует внимательно' следить за тем, чтобы исключить применение данных по радиа­ ционным повреждениям, полученных для полей с преоблада­ нием тепловых нейтронов при оценках степени радиационных повреждений в полях быстрых нейтронов. Кроме того, несмотря на то, что для создания поддающихся регистрации изменений: свойств металлов обычно требуется небольшая доза облучения, не следует считать, что результаты экспериментов при малой интегральной дозе облучения могут быть распространены на су­ щественно большие дозы.

В число наблюдаемых изменений механических свойств об­ лученных металлов входят увеличение предела прочности к предела текучести, увеличение твердости, уменьшение пластич­ ности, уменьшение ударной вязкости, увеличение температуры перехода от хрупкого к пластичному состоянию. Величина наб­ людаемых изменений резко зависит от температуры металла,, имевшей место в процессе облучения. Облучение при темпера­ турах свыше половины абсолютной температуры плавления ме­ талла приводит к существенному отжигу радиационных повреж­ дений. В отношении влияния облучения на модуль упругостиметаллов имеется лишь весьма незначительное количество до­ стоверных данных. Поскольку чувствительность многих измери­ тельных приборов зависит от модуля упругости металлов, даже незначительные изменения величины модуля, несущественные- с конструктивной точки зрения, могут привести к значительной ошибке в измерениях. Для многих внутриреакторных измери­ тельных приборов, работающих при повышенных температурах

диационным эффектам. Доступ в центр и к его отчетам осуществляется поразрешению ведомства военно-воздушных сил США, однако копии отчете» можно найти во многих технических библиотеках.

24

на сжатие —растяжение, необходимы точные данные по моду­ лю упругости применяемых материалов для учета влияния из­ лучений на характеристики упругих чувствительных элементов.

Облучение может также приводить к изменению таких фи­ зических характеристик металлов, как электрическое сопротив­ ление, коэффициент теплового расширения и плотность. Обус­ ловленное облучением стабильное изменение величины электри­ ческого сопротивления существенно зависит от температуры и имеет тенденцию к отжигу при температурах, много меньших, температуры, необходимой для отжига структурных изменений, хотя некоторые остаточные изменения сопротивления сохраня­ ются и после отжига. Имеется мало данных об изменениях элек­ трического сопротивления металлов при облучении их в усло­ виях повышенных температур.

Поскольку эффекты облучения и холодной обработки метал­ лов подобны и холодная обработка может влиять на коэффи­ циент теплового расширения металлов, радиационные повреж­ дения также должны приводить к изменению характеристик теп­ лового расширения некоторых металлов. Поэтому до тех пор, пока этот эффект не будет достаточно изучен, следует избегать применения для виутриреакторных измерений приборов, чувст­ вительных к изменениям коэффициента теплового расширения.

Облучение может приводить к уменьшению плотности ме­ таллов. Изменения плотности могут быть вызваны ядерными переходами и результирующим образованием инородных ато­ мов. Газ, образующийся в реакциях (/?, а), также способен вызвать изменение плотности металла. Считается, что образова­ ние газа приводит к распуханию блоков отражателя реактора,., изготовленных из бериллия. Металл, не обладающий большим нейтронным сечением по отношению к реакциям ядерных пере­ ходов и не содержащий примесей с большими сечениями по от­ ношению к реакции (п, а), должен быть менее подвержен влия­ нию изменений плотности при облучении. Однако из последних: данных [7] по изменениям плотности нержавеющей стали под.

следований показывают, что скорость уменьшения плотности! может быть выше при больших интегральных нейтронных дозах. В целом было установлено, что с уменьшением температуры образца во время облучения снижается концентрация пустот,,

Керамика. Дефекты кристаллической решетки керамических- материалов, обусловленные воздействием излучения, приводят к изменениям их свойств, однако этот вид материалов весьма: устойчив к радиационным повреждениям. Чистые окислы ме-

25

таллов находятся в числе наиболее доступных радиационностойких материалов и широко применяются в качестве электри­ ческой изоляции для виутриреакторных приборов. Ниже кратко рассмотрены характеристики радиационных повреждений ряда окислов металлов.

У окиси алюминия, взятой в виде монокристалла корунда, при облучении быстрыми нейтронами наблюдалось уменьшение плотности, в то время как у спеченной поликристаллическон •окиси алюминия было обнаружено увеличение плотности. Для интегрального потока быстрых нейтронов ~ 1022 нейтрон/см2 эти изменения составляют несколько процентов. Герметичное •соединение поликристаллической окиси алюминия с металлом сохранило работоспособность после облучения интегральным потоком тепловых нейтронов 7-102 0 нейтрон/см2. 1\ сожалению, информация относительно надежности герметичных соединений •окиси алюминия с металлом после облучения их интегральным потоком, быстрых нейтронов ~ 1 0 2 1 нейтрон/см2 отсутствует. Радиационные повреждения приводят к увеличению электропро­ водности окиси алюминия, однако, поскольку опубликованные данные отличаются по величине на несколько порядков, на степень этого увеличения, по-видимому, существенно влияют содержание примесей или некоторые другие факторы. В любом случае эффекты воздействия интегральной дозы иа электропро­ водность чистой окиси алюминия, очевидно, должны быть мень­ ше переходных эффектов, зависящих только от интенсивности излучения. Эффекты воздействия интегральной дозы облучения на электропроводность могут значительно снижаться посредст­ вом отжига при облучении окиси алюминия при температурах выше 500° С.

Окись бериллия — один из лучших доступных высокотемпе­ ратурных электроизоляционных материалов. Вызываемые излу­ чением изменения физических и химических свойств были ис­ следованы для нее гораздо более полно, чем для других окислов

.металлов, поскольку окись бериллия может служить материа­ лом для замедлителя, отражателя и других элементов конст­ рукции высокотемпературных реакторов. Облучение окиси бе­ риллия при температуре 100° С интегральным потоком 102' нейт­ рон/см2 приводит к уменьшению ее плотности на несколько процентов и соответствующему увеличению объема. Изменения теплопроводности окиси бериллия резко зависят от плотности

проводности на величину от 10 до 80%. Окись бериллия теряет прочность, будучи облученной при температуре 100° С интеграль­ ным потоком нейтронов выше 1019 нейтрон/см2, и переходит в порошкообразное состояние при облучении интегральным пото­ ком быстрых нейтронов 8 -1020 нейтрон/см2. Существенный отжиг

26

в бериллии образуются гелий и тритий, выделение которых мо­

ронным потоком 5-Ю2 0 нейтрон/см2.) Таким образом, для того чтобы герметичные капсулы с бериллием выдерживали давле­ ние газа, образующегося в процессе облучения, они должны обладать достаточной прочностью и иметь накопительный объем. Данные о поведении бериллия, облучаемого при высоких тем­ пературах (до 1000°С), были опубликованы компанией «Дже­ нерал Электрик» [8, 9]. К сожалению, создаваемые облучением изменения электропроводности бериллия не были исследованы достаточно подробно.

Окись магния широко используется в качестве электриче­

этого материала очень ограничены. Поскольку окись магния имеет простую кристаллическую структуру типа структуры хло­ ристого натрия, она может обладать несколько большей стой­ костью к радиационным повреждениям по сравнению с окисью алюминия или бериллия. После облучения ее при 400° С инте­ гральным потоком быстрых нейтронов 3,5-1018 нейтрон/см2 не наблюдалось никаких необратимых изменений электропровод­ ности.

Окись тория по сравнению с другими окисями металлов' имеет более высокую температуру плавления (3000°С), и по­ этому представляется предпочтительной в качестве электриче­ ской изоляции термопар, рассчитанных на измерение темпера­ тур в центре керамических топливных элементов реактора. К сожалению, о радиационной стойкости окиси тория имеется лишь незначительная информация. Поскольку торий при за­ хвате нейтронов переходит в делящийся уран-233, электрическое сопротивление окиси тория должно меняться в процессе облу­ чения вместе с увеличением концентрации урана и продуктов деления, а также должны проявляться изменения плотности, теплопроводности и прочности. В дальнейшем целесообразно выяснить, исключают ли эти эффекты возможность'длительного применения окиси тория в качестве внутриреакторного электро­ изоляционного материала. Тем не менее сообщалось [10], что несколько термопар с изоляцией из окиси тория оставались работоспособными после облучения при температуре 2300°С интегральным потоком нейтронов 2,8-1020 нейтрон/см2.

Окись кремния в виде кварца, кристобалита или тридимита увеличивает свою плотность при облучении, в то время как для плавленой или стекловидной окиси кремния наблюдается ее

27

уменьшение. Изменения других свойств окиси кремния, таких,, как теплопроводность, прочность и удельное электрическое со­ противление, по-видимому, подобны аналогичным изменениям для окиси алюминия или бериллия. Отжиг радиационных по­ вреждении проявляется при температурах выше нескольких сотен градусов Цельсия. Изменения собственной частоты квар­ цевых кристаллов наблюдаются под воздействием как нейтрон­ ного, так п у-излучения. Чистая окись кремния проявляет в про­ цессе облучения устойчивость по отношению к изменениям еецветовых оттенков, однако в настоящее время отсутствуют данные относительно изменений ее оптических свойств при об­ лучении интегральным потоком быстрых нейтронов в диапазоне до 1020 нейтрон/см2.

Радиационные повреждения таких естественных керамиче­ ских материалов, как силикаты и алюминаты, обычно прояв­ ляются в снижении их плотности и теплопроводности в процессе облучения потоком быстрых нейтронов и переходе в аморфное состояние при интегральных потоках быстрых нейтронов в диа­ пазоне от 1016 до 1020 нейтрон/см2. Эти материалы широко ис­ пользуются в качестве высокотемпературных электроизоляцион­ ных покрытий и замазок, поэтому для проектировщиков измери­ тельного оборудования была бы полезна информация о воз­ действии излучения на их характеристики. Ввиду отсутствия таких данных можно лишь сделать предположение, что склон­ ность силикатов к переходу в аморфное состояние способна при1 облучении привести к превращению этих материалов в порошок.

Слюда в процессе облучения быстрыми нейтронами умень­ шает плотность и меняет теплопроводность, которая вначале снижается, а затем возрастает до уровней, превышающих ис­ ходную величину до начала облучения. Облучение слюды р-частицами приводит к увеличению ее электропроводности. Существует множество сортов слюды, однако лишь для немно­ гих из них имеется некоторое количество данных по радиацион­ ным повреждениям.

Многие виды стекол подвергались облучению в нейтронных.. электронных, протонных, фотонных и у-полях; было обнаружено, что особенности их радиационных повреждений определяются составом стекла и видом излучения. Оптическая плотность стекла почти всегда возрастает при облучении. Об электриче­ ских свойствах облученного стекла имеется очень мало данных. Поскольку стекло аморфно, некоторые из его физических харак­ теристик могут оказаться более стойкими к воздействию излу­ чения, чем у керамических материалов с кристаллической структурой.

У графита, облучаемого быстрыми нейтронами при комнат­ ной температуре, увеличивается прочность и твердость и умень­ шается электропроводность и теплопроводность. Отжиг, прово­ димый после облучения, в значительно большей степени

28