
книги из ГПНТБ / Сухвало, С. В. Структура и свойства магнитных пленок железо-никель-кобальтовых сплавов
.pdfобъяснения эффекта магнитного отжига в массивном мате риале. Для тонких пленок эту теорию в наиболее обоснован ном виде применил Робинсон [358]. Величина наведенной
3
анизотропии должна определяться выражением Ks= ~^Х0КтЕ,
где Ао — константа магнитострикции при комнатной темпера туре; А.г — магиитострикция при температуре Т; Е — модуль Юнга материала пленки.
Ввиду отсутствия сведений о температурной зависимости магнитострикции для других материалов, кроме чистого нике ля и железа, модель анизотропных магнитострикциониых на пряжений трудно проверить количественно. Данная модель неточна еще и потому, что в ней магнитоупругая энергия вы водится из среднего магиитострикциониого коэффициента. Вест [359] указал, что магнитоупругую энергию следует учи тывать для каждого кристаллита и на основании этого нахо дить среднее значение энергии для пленки с беспорядочно ориентированными кристаллитами. Для подобных расчетов должна быть известна зависимость Am н Аюо от температуры и магнитного поля.
Объяснение механизма планарной магнитной анизотропии с помощью магннтострнкционной теории встречает ряд воз ражений. Например, по указанной теории нельзя полностью объяснить существование наведенной планарной анизотропии в монокристаллах. Величина энергии анизотропии, вычислен ная на основании теории магнитострикциониых напряжений, не совпадает с экспериментальными значениями [358, 360].
Другой механизм наведения одноосной анизотропии пред ложили Неель [361] и независимо от него Танигучи [362], Чпказумн п Оомура [363]. Они предположили, что взаимо действие пар атомов зависит не только от типа соседствующих атомов, но и от угла между локальной намагниченностью и осью пары взаимодействующих атомов. При достаточно высо кой температуре подложки (или отжига) атомные пары спо собны диффундировать п перестраиваться таким образом, чтобы получилось преимущественное направление с миниму мом энергии вдоль приложенного магнитного поля. Следует сказать, что пока нет возможности проверить с достаточной точностью справедливость данной модели, так как не извест но точное время релаксации, связанное с упорядочением пар в ферромагнитном слое, и почти отсутствуют данные о вели чине константы упорядочения пар одинаковых атомов. Тем не менее эта модель получила неоднократное экспериментальное подтверждение [364].
В последнее время теория направленного упорядочения рассматривается в несколько ином аспекте. В соответствии с
2 4 0
результатами работ [79, 355], а также [365—368] можно ожи дать, что одноосная анизотропия связана с направленным упо рядочением таких неоднородностей структуры пленок, как примеси, вакансии и дислокации, сформировавшиеся во время напыления.
Модельное представление процессов направленного упоря
дочения дефектов решетки основывается на |
предположении, |
|
что на границе раздела дефект — ферромагнетик |
составляю |
|
щая намагниченности терпит разрыв от 0 до |
± /. |
В местах |
разрыва непрерывности намагниченности возникают магнит ные заряды с густотой m = ± J n. Если длинная ось дефекта составляет с направлением намагниченности угол 0 , то на магниченность вблизи дефекта изменяется согласно выраже нию / п= / sin 0 .
А. Г. Лесник [79] в соответствии с такой моделью подсчи тал магнитную энергию единицы объема, в котором имеется
N дефектов: |
|
е = 2nJ2£rlN sin20, |
(8.1) |
где 6 и I — размеры дефектов соответственно вдоль короткой и длинной осей. Если обозначить 2nJ2lN через /г, выражение (8.1) формально совпадет с известной формулой одноосной анизотропии. Значение k для пермаллоевых пленок равно 3 -103эрг/см3, что близко к экспериментальным значениям.
В качестве других возможных механизмов возникновения одноосной анизотропии в тонких пленках следует указать на модели поверхностной анизотропии и образования дальнего порядка атомов в пермаллоевых пленках согласно [369]. Последняя модель представляет определенный интерес ввиду существования в системе сплавов Fe—Ni—Со по крайней мере двух полюсов упорядочения: в железо-никелевых и в железо кобальтовых сплавах.
В работе [370] развита модель анизотропии формы кри сталлитов в направлении приложенного магнитного поля.
Эксперимент до сих пор не дал абсолютного подтвержде ния того или иного механизма наведения одноосной анизо тропии; имеется лишь качественное согласие названных выше моделей с наблюдающимися на опыте процессами. Более того, анализ экспериментальных данных приводит к заключению, что нет единственного механизма, ответственного за наведен ную анизотропию в пленках ферромагнитных сплавов. По-ви димому, при конденсации в поле и при магнитном отжиге пле нок действует одновременно несколько физических механиз мов, причем преобладающее значение каждого из них зависит от природы ферромагнитного материала и условий конденса ции или магнитного отжига [371].
16. С. В. Сухвало |
211 |
Природа перпендикулярной анизотропии во многих отно шениях отличается от природы планарной наведенной анизо тропии. Источником появления перпендикулярной анизотро пии, ответственной за появление полосовой доменной структу ры, могут быть, например, внутренние напряжения, связанные с отрицательной магнитострикцией.
На основании исследования полосовой доменной структу ры в пермаллоевых пленках Сейто и др. [372] предложили модель возникновения перпендикулярной анизотропии, инду цированной магнитострикционным эффектом. Они нашли, что критическая толщина пленки, соответствующая возникнове нию полосовой доменной структуры, зависит от состава спла ва и температуры подложки во время напыления. С увеличе нием содержания никеля критическая толщина уменьшалась при фиксированной температуре подложки. В железо-никеле вых пленках с положительной магнитострикцией полосовая доменная структура авторами работы [372] не была обнару жена. В результате изложенного было сделано предположение, что источником перпендикулярной анизотропии являются изо тропные растягивающие внутренние напряжения ах в плос кости пленки, определяющие вместе с отрицательной магнито стрикцией константу перпендикулярной анизотропии.
Спейн [373] обнаружил, что величина и знак остаточных напряжений в пермаллоевых пленках зависят от состава. Остаточные напряжения могут быть комбинацией сжимающих и растягивающих напряжений, возникающих при изготовле нии пленки. В пленках с kscr.x< 0 и напряжениями растяжения, а также в пленках с 7scr.v>0 и напряжениями сжатия наблю далась полосовая доменная структура. Причина появления ее — магнитострикционный эффект.
Дальнейшие исследования ферромагнитных пленок пока зали, что наблюдаемая полосовая доменная структура и пер пендикулярная анизотропия не могут быть объяснены тольш магнитострикционным эффектом. Перпендикулярная анизо тропия была обнаружена в ферромагнитных пленках как с от рицательной, так и с положительной магнитострикцией. При этом было найдено, что К± — константа перпендикулярной анизотропии пленок, напыленных при низкой температуре подложки, монотонно увеличивается с ростом содержания же леза [374]. Исследование источника полосовой доменной структуры в железо-никелевых пленках с положительной, ну левой и отрицательной магнитострикцией [203] и сжимающи ми или растягивающими напряжениями обнаружило, что при чина появления полосовых доменов заключается в нескольких действующих вместе или порознь механизмах. Авторы работы [203] сделали вывод о том, что анизотропия формы, связан ная со столбчатой структурой пленки, является доминирую
242
щим фактором в образовании полосовых доменов в пленках с нулевой магиитострикцией; перпендикулярная анизотропия, индуцированная напряжениями, существенна лишь для желе зо-никелевых пленок с большим содержанием никеля.
При наблюдении магнитных пленок в электронном микро скопе была обнаружена столбчатая структура зерен, расту щих наклонно и перпендикулярно к поверхности пленки соот ветственно при косом и нормальном падении молекулярного пучка. В работе [205] дана оценка перпендикулярной анизо тропии простой структуры пленки, состоящей из ферромагнит ных зерен, разделенных немагнитными прослойками.
Лоу и Хансон [203] нашли, что константа перпендикуляр ной анизотропии состоит из двух членов — К0 и К5, определяе мых следующими выражениями:
V |
_ |
2 я 4 о 4 |
^ |
|
А ° |
" |
(D + |
d,.yl |
А х ’ |
|
|
3 |
aKDi |
|
s ~ |
2 |
(D |
dry ’ |
где D — диаметр кристаллита; dr — расстояние между кри сталлитами; К 1 — суммарная константа перпендикулярной анизотропии; Я — константа магнитострикции; а — изотроп ные напряжения растяжения; Ко — постоянная анизотропии формы; Ks — постоянная анизотропии, обусловленная магни-
•гострикционными напряжениями.
Исследование столбчатой структуры при наклонном паде нии молекулярного пучка на подложку и ее влияния на поло совую доменную структуру и константу перпендикулярной анизотропии проведено Л. С. Палатником с сотрудниками [375]. Они доказали, что в свободных от подложек пленках, когда отсутствует влияние макронапряжений, столбчатая структура может являться основной причиной, обусловливаю щей перпендикулярную анизотропию.
В работе [346] получено косвенное подтверждение влияния столбчатой формы кристаллитов в пленках на константу их перпендикулярной анизотропии. Наблюдаемое уменьшение К 1 по мере увеличения температуры отжига авторы указан ной работы объясняют процессами рекристаллизации, кото рые начинаются, если температура отжига превышает 530 °К. При этом происходят укрупнение зерна, восстановление не магнитных окислов, являющихся изоляцией между магнитны ми столбиками, и разрушение столбчатой структуры зерен. Наблюдавшуюся стабилизацию величины константы перпен дикулярной анизотропии при температуре отжига более 670 °К авторы объясняют тем, что столбчатая структура уже разру-
16* |
243 |
тема, а оставшаяся часть анизотропии вызвана влиянием мик роскопических напряжений.
Доказана также возможность влияния на перпендикуляр ную анизотропию такого фактора, как кристаллографическая анизотропия, которая может быть весьма ощутимой в случае возникновения текстуры.
Исследование влияния текстур и микронапряжений на маг нитные свойства пленок с перпендикулярной анизотропией, проведенное Палатником и др. [24], показало, что обнаружен ная рентгенографическим методом текстура с осью [100] в гексагональном кобальте, [100] в железе, [111] в никеле и пермаллое вызывает появление перпендикулярной анизо тропии.
Таким образом, анализ результатов исследования перпен дикулярной анизотропии в напыленных железо-никелевых пленках свидетельствует о существовании двух механизмов ее возмикновния: магннтострикционного и механизма, связанно го со столбчатой структурой пленки и названного микроскопи ческой анизотропией формы.
В связи с изложенным особенно важно систематическое исследование перпендикулярной анизотропии тонких пленок широкого круга материала, в частности некоторых групп сплавов системы Fe—Ni—Со. Разнообразное сочетание физи ческих свойств и структуры в тонких пленках указанной систе мы позволяет значительно расширить существующие пред ставления об особенностях механизма возникновения перпендикулярной анизотропии в каждом случае.
Исследования показали, что перпендикулярная анизотро пия наблюдается в магнитных пленках как с полосовой до менной структурой, так и без нее. Однако причиной возник новения полосовой доменной структуры является именно пер пендикулярная анизотропия, ответственная за периодическое изменение локальной ориентации вектора намагниченности.
К настоящему времени получено достаточное количество данных, свидетельствующих о том, что возникновение перпен дикулярной анизотропии в поликристаллических железо-ни- кель-кобальтовых пленках магнитомногоосных сплавов пред ставляет собой эффект, обусловленный исключительно влия нием условий кристаллизации. Учет роли переохлаждения и термодинамического пересыщения при кристаллизации, а так же изменения фазового состава пленок в разных условиях роста, закономерностей поведения фаз переменного состава позволяет сделать существенные уточнения механизма возник новения перпендикулярной анизотропии в каждом конкрет ном типе пленок. Изложение данного вопроса требует, однако, привлечения большого объема экспериментальных данных, поэтому здесь он подробно анализироваться не будет. Отме
244
тим лишь некоторые особенности изменения перпендикуляр ной анизотропии в зависимости от условий роста, позволяю щие получить полезную информацию для выяснения природы анизотропии свойств в поликристаллических пленках.
Прежде всего особую роль в возникновении перпендику лярной анизотропии играет образование эвтектических струк тур в условиях влияния газовых примесей. Необходимо отме тить, что подбор технологических условий, обеспечивающих развитие относительно полной эвтектической кристаллизации, очень критичен. Подобные условия могут быть найдены по сути дела лишь последовательной вариацией кристаллизаци онных параметров. Однако легко могут быть достигнуты усло вия доэвтектической и заэвтектической кристаллизации, когда по мере приближения к эвтектическим ординатам в структуре пленок накапливаются элементы, характерные для эвтектик с разделенными фазами.
Влияние эвтектической структуры на величину константы перпендикулярной анизотропии можно охарактеризовать гео метрическими параметрами элементов эвтектической микро структуры и направлением их ориентации. Как было показано, в пленках никеля и высоконикелевых сплавов одной из фаз может быть аморфный NiO, с которым фаза никеля образует игольчатую беспорядочную эвтектику. В связи с этим в плен ках подобного типа присутствие даже наиболее полно разви той эвтектической структуры не обусловливает какого-либо ориентирующего эффекта в отношении вектора намагничен ности в связи с отсутствием упорядочения в расположении зе рен в пленке. Механизм возникновения перпендикулярной анизотропии в этом случае сводится в основном к магнитострикционному типу, что проявляется в исчезновении или зна чительном уменьшении константы Kj_ при отделении пленки от подложки.
Отметим, что если условия кристаллизации подобраны так, что в никелевых пленках возможна столбчатая эвтектика, то эффект микроскопической анизотропии зерен будет невелик. Действительно, в магнитном отношении здесь основную роль будут играть зерна никеля, так как другие фазы — соединения никеля с остаточными газами — парамагнитны или антиферромагннтны.
В железо-никелевых пленках, начиная с содержания 9% железа, развивается ячеистая эвтектика со сквозным по всей толщине прорастанием ячеек. Сквозной тип ячеистой или столбчатой эвтектики является характерной особенностью развития эвтектической кристаллизации, реализующейся в пленках любой толщины. Указанный эффект обусловливает рассмотренную многими исследователями [203, 205] анизо тропию формы ячеек столбчатой структуры в пленках любых
245
толщин, в том числе н таких, толщина которых начинает пре вышать поперечный размер ячеек.
Наряду с этим имеет место другой ориентирующий фак тор — сравнительно высокая степень кристаллографической ориентации ячеек эвтектической микроструктуры, большей частью в направлении их прорастания. Весьма важную роль играют текстура второй фазы эвтектики и остаточные напря жения термического и других типов между ячейками разных фаз. Текстура и взаимная кристаллографическая ориентация ячеек каждой из фаз, составляющих эвтектику, как извест но,— надежно установленный факт, хотя до конца и не рас крыт. Указанные факторы служат такими же характерными атрибутами эвтектических структур, как и сквозное прораста ние ячеек.
Непосредственно в эвтектической точке ориентацию опре деляет та из фаз, у которой термодинамическое пересыщение при кристаллизации больше, т. е. больше движущая сила кристаллизационного процесса и выше скорость роста. Вторая фаза с меньшей скоростью роста получает ориентацию, задан ную ей фазой с большей скоростью роста. При уходе от эвтек тической точки влево или вправо, т. е. в доэвтектическую или заэвтектическую области, кристаллографическая ориентация зерен обеих фаз резко снижается. Вместе с тем, как уже от мечалось, сквозные ячейки переходят постепенно в Цепочечные удлиненные кристаллиты, фактор формы которых значитель но ниже. Исходя из этого, можно считать, что полное развитие эвтектической структуры ячеистого или стержневого типа яв ляется благоприятной ситуацией для возникновения перпен дикулярной анизотропии в пленках.
Наряду со всеми прочими особенностями эвтектической структуры важное значение имеют физические характеристи ки обеих фаз эвтектики (магнитная одноосность, величина на магниченности насыщения, константы кристаллографической анизотропии). Иными словами, необходимо учитывать вклад, вносимый в возникновение перпендикулярной анизотропии не только ячейками металла (Ni, Fe или их сплавы), но и ячей ками, относящимися к их соединениям с остаточными газами. Отметим, что до настоящего времени учитывали лишь вклад металлической фазы. На самом деле в зависимости от того, какие соединения образуются при тех или иных условиях и какие типы эвтектик могут быть реализованы, проявляется тот или иной механизм возникновения перпендикулярной (а также в известной мере планарной) анизотропии.
Если исходить из образования эвтектик и преимуществен ных кристаллографических ориентировок, то природа магнит ной анизотропии в косонапыленных пленках по ряду особенно стей ее проявления приобретает совершенно очевидную общ
246
ность с механизмом возникновения анизотропии в низковаку умных пленках. В данном случае особенно важно сочетание наиболее развитой эвтектики и геометрической ориентации ячеек относительно поверхности подложки. Благоприятной для развития перпендикулярной анизотропии является хорошо развитая эвтектика при небольших углах отклонения столбча той структуры пленок от нормали к подложке. Следует отме тить, что в условиях, когда развитие термохимических реакций исключено (например, в сверхвысоком вакууме) и образова ние эвтектики невозможно, в пленках также может иметь мес то текстура, причем ее тип и интенсивность определяются ис ключительно переохлаждением.
Таким образом, учитывая значение описанных выше фак торов, в первую очередь интенсивности развития и типа эвтектических структур, кристаллографических ориентировок и микронапряжений можно определить кристаллизаци онные условия и химический состав пленок, предопределяю щие тот или иной механизм возникновения перпендикулярной анизотропии. Рассмотрение доменной структуры, определяе мой перпендикулярной анизотропией, в особенности ее изме нения в зависимости от условий кристаллизации, должно включать описанные эффекты.
§ 2. Полосовая доменная структура железо-никель-кобальтовых пленок
Наблюдаемые особенности полосовой доменной структуры в пленках различных групп железо-никель-кобальтовых спла вов, как нетрудно видеть, зависят в первую очередь от сродст ва этих сплавов к остаточным газам, характера эвтектической структуры и физико-химических свойств фаз, образующих эв тектику.
Необходимо выделить группу составов пленок железо-ни- кель-кобальтовой системы, в которых возникновение полосо вой доменной структуры наблюдается при относительно не высоких толщинах в широком диапазоне условий напыления. Как правило, пленки указанных сплавов обладают отрица тельным значением магнитоупругой постоянной тр Границы областей концентраций, в пределах которых тонкие пленки обладают отрицательным значением параметра т) и полосовой доменной структурой, удовлетворительно наблюдаемой визу ально, указаны в [376]. Обращает на себя внимание то об стоятельство, что параметры полосовой доменной структуры пленок отмеченных выше концентрационных диапазонов ме нее чувствительны к глубине вакуума, скорости напыления и температуре подложки, чем, например, пленок с положнтель-
247

Условия кристаллизации, как уже отмечалось, значитель но влияют на параметры процесса перемагничивания и стар товые характеристики пленок с полосовой доменной структу рой. На рис. 78 показаны два предельных типа стартовых ха рактеристик пленок, полученных при варьировании условий их осаждения. Пленки, стартовые характеристики которых при водятся па рис. 78, а, получены в вакууме 2 -10-4 мм рт. ст. при температуре подложки 540 °К и плотности потока пара 2-1021 см-2-сек-1. Как было показано раньше, эти условия со ответствуют эвтектической точке.
Рис. 78. Стартовые характеристики пленок 84% |
Ni— 16% Fe толщиной 5200 |
||||||
(7) |
. 9000 (2), 10100 (3). 12500 (4), 4500 |
(5), 6300 (6), 10000 (7) и 14980 |
|||||
(8), |
полученных |
при |
7'П= 540°К. плотности потока |
пара |
2-1021 см~2-сек_1 |
||
в вакууме 2■ 10-4 |
(а) |
и 9-10-4 мы рт. ст. (б) |
(а — угол |
вращения полосо |
|||
вых |
доменов. Я 1 — напряженность |
вращающего |
поля, |
направленного в |
|||
|
плоскости пленки нормально |
к исходной |
ориентации доменов) |
При указанном сочетании условий напыления получаемые пленки, как правило, обладают очень высокой крутизной стар товой характеристики вблизи поля старта и низкими значения ми напряженности стартовых полей. Как можно видеть из рис. 78, б, в некоторых пленках такого рода вблизи поля старта происходит необратимый поворот полосовых доменов в на правлении вращающего поля на угол, близкий к 70—75°, что свидетельствует о скачкообразном перемагничивании этих пленок в магнитных полях, превышающих значения стартовых полей. Наиболее четкое проявление этого эффекта наблюда ется в пленках сравнительно небольших толщин. С ростом толщины пленок стартовые характеристики сдвигаются в сто рону несколько более высоких вращающих полей при одновре менном снижении крутизны характеристики да/дН± , незна чительном вблизи поля старта и достаточно большом вблизи поля насыщения. Очевидно, что с изменением сочетания тем пературы подложки, давления остаточных газов и плотности
249