книги из ГПНТБ / Сухвало, С. В. Структура и свойства магнитных пленок железо-никель-кобальтовых сплавов

объяснения эффекта магнитного отжига в массивном мате­ риале. Для тонких пленок эту теорию в наиболее обоснован­ ном виде применил Робинсон [358]. Величина наведенной

3

анизотропии должна определяться выражением Ks= ~^Х0КтЕ,

где Ао — константа магнитострикции при комнатной темпера­ туре; А.г — магиитострикция при температуре Т; Е — модуль Юнга материала пленки.

Ввиду отсутствия сведений о температурной зависимости магнитострикции для других материалов, кроме чистого нике­ ля и железа, модель анизотропных магнитострикциониых на­ пряжений трудно проверить количественно. Данная модель неточна еще и потому, что в ней магнитоупругая энергия вы­ водится из среднего магиитострикциониого коэффициента. Вест [359] указал, что магнитоупругую энергию следует учи­ тывать для каждого кристаллита и на основании этого нахо­ дить среднее значение энергии для пленки с беспорядочно ориентированными кристаллитами. Для подобных расчетов должна быть известна зависимость Am н Аюо от температуры и магнитного поля.

Объяснение механизма планарной магнитной анизотропии с помощью магннтострнкционной теории встречает ряд воз­ ражений. Например, по указанной теории нельзя полностью объяснить существование наведенной планарной анизотропии в монокристаллах. Величина энергии анизотропии, вычислен­ ная на основании теории магнитострикциониых напряжений, не совпадает с экспериментальными значениями [358, 360].

Другой механизм наведения одноосной анизотропии пред­ ложили Неель [361] и независимо от него Танигучи [362], Чпказумн п Оомура [363]. Они предположили, что взаимо­ действие пар атомов зависит не только от типа соседствующих атомов, но и от угла между локальной намагниченностью и осью пары взаимодействующих атомов. При достаточно высо­ кой температуре подложки (или отжига) атомные пары спо­ собны диффундировать п перестраиваться таким образом, чтобы получилось преимущественное направление с миниму­ мом энергии вдоль приложенного магнитного поля. Следует сказать, что пока нет возможности проверить с достаточной точностью справедливость данной модели, так как не извест­ но точное время релаксации, связанное с упорядочением пар в ферромагнитном слое, и почти отсутствуют данные о вели­ чине константы упорядочения пар одинаковых атомов. Тем не менее эта модель получила неоднократное экспериментальное подтверждение [364].

В последнее время теория направленного упорядочения рассматривается в несколько ином аспекте. В соответствии с

2 4 0

результатами работ [79, 355], а также [365—368] можно ожи­ дать, что одноосная анизотропия связана с направленным упо­ рядочением таких неоднородностей структуры пленок, как примеси, вакансии и дислокации, сформировавшиеся во время напыления.

Модельное представление процессов направленного упоря­

разрыва непрерывности намагниченности возникают магнит­ ные заряды с густотой m = ± J n. Если длинная ось дефекта составляет с направлением намагниченности угол 0 , то на­ магниченность вблизи дефекта изменяется согласно выраже­ нию / п= / sin 0 .

А. Г. Лесник [79] в соответствии с такой моделью подсчи­ тал магнитную энергию единицы объема, в котором имеется

где 6 и I — размеры дефектов соответственно вдоль короткой и длинной осей. Если обозначить 2nJ2lN через /г, выражение (8.1) формально совпадет с известной формулой одноосной анизотропии. Значение k для пермаллоевых пленок равно 3 -103эрг/см3, что близко к экспериментальным значениям.

В качестве других возможных механизмов возникновения одноосной анизотропии в тонких пленках следует указать на модели поверхностной анизотропии и образования дальнего порядка атомов в пермаллоевых пленках согласно [369]. Последняя модель представляет определенный интерес ввиду существования в системе сплавов Fe—Ni—Со по крайней мере двух полюсов упорядочения: в железо-никелевых и в железо­ кобальтовых сплавах.

В работе [370] развита модель анизотропии формы кри­ сталлитов в направлении приложенного магнитного поля.

Эксперимент до сих пор не дал абсолютного подтвержде­ ния того или иного механизма наведения одноосной анизо­ тропии; имеется лишь качественное согласие названных выше моделей с наблюдающимися на опыте процессами. Более того, анализ экспериментальных данных приводит к заключению, что нет единственного механизма, ответственного за наведен­ ную анизотропию в пленках ферромагнитных сплавов. По-ви­ димому, при конденсации в поле и при магнитном отжиге пле­ нок действует одновременно несколько физических механиз­ мов, причем преобладающее значение каждого из них зависит от природы ферромагнитного материала и условий конденса­ ции или магнитного отжига [371].

Природа перпендикулярной анизотропии во многих отно­ шениях отличается от природы планарной наведенной анизо­ тропии. Источником появления перпендикулярной анизотро­ пии, ответственной за появление полосовой доменной структу­ ры, могут быть, например, внутренние напряжения, связанные с отрицательной магнитострикцией.

На основании исследования полосовой доменной структу­ ры в пермаллоевых пленках Сейто и др. [372] предложили модель возникновения перпендикулярной анизотропии, инду­ цированной магнитострикционным эффектом. Они нашли, что критическая толщина пленки, соответствующая возникнове­ нию полосовой доменной структуры, зависит от состава спла­ ва и температуры подложки во время напыления. С увеличе­ нием содержания никеля критическая толщина уменьшалась при фиксированной температуре подложки. В железо-никеле­ вых пленках с положительной магнитострикцией полосовая доменная структура авторами работы [372] не была обнару­ жена. В результате изложенного было сделано предположение, что источником перпендикулярной анизотропии являются изо­ тропные растягивающие внутренние напряжения ах в плос­ кости пленки, определяющие вместе с отрицательной магнито­ стрикцией константу перпендикулярной анизотропии.

Спейн [373] обнаружил, что величина и знак остаточных напряжений в пермаллоевых пленках зависят от состава. Остаточные напряжения могут быть комбинацией сжимающих и растягивающих напряжений, возникающих при изготовле­ нии пленки. В пленках с kscr.x< 0 и напряжениями растяжения, а также в пленках с 7scr.v>0 и напряжениями сжатия наблю­ далась полосовая доменная структура. Причина появления ее — магнитострикционный эффект.

Дальнейшие исследования ферромагнитных пленок пока­ зали, что наблюдаемая полосовая доменная структура и пер­ пендикулярная анизотропия не могут быть объяснены тольш магнитострикционным эффектом. Перпендикулярная анизо­ тропия была обнаружена в ферромагнитных пленках как с от­ рицательной, так и с положительной магнитострикцией. При этом было найдено, что К± — константа перпендикулярной анизотропии пленок, напыленных при низкой температуре подложки, монотонно увеличивается с ростом содержания же­ леза [374]. Исследование источника полосовой доменной структуры в железо-никелевых пленках с положительной, ну­ левой и отрицательной магнитострикцией [203] и сжимающи­ ми или растягивающими напряжениями обнаружило, что при­ чина появления полосовых доменов заключается в нескольких действующих вместе или порознь механизмах. Авторы работы [203] сделали вывод о том, что анизотропия формы, связан­ ная со столбчатой структурой пленки, является доминирую­

242

щим фактором в образовании полосовых доменов в пленках с нулевой магиитострикцией; перпендикулярная анизотропия, индуцированная напряжениями, существенна лишь для желе­ зо-никелевых пленок с большим содержанием никеля.

При наблюдении магнитных пленок в электронном микро­ скопе была обнаружена столбчатая структура зерен, расту­ щих наклонно и перпендикулярно к поверхности пленки соот­ ветственно при косом и нормальном падении молекулярного пучка. В работе [205] дана оценка перпендикулярной анизо­ тропии простой структуры пленки, состоящей из ферромагнит­ ных зерен, разделенных немагнитными прослойками.

Лоу и Хансон [203] нашли, что константа перпендикуляр­ ной анизотропии состоит из двух членов — К0 и К5, определяе­ мых следующими выражениями:

где D — диаметр кристаллита; dr — расстояние между кри­ сталлитами; К 1 — суммарная константа перпендикулярной анизотропии; Я — константа магнитострикции; а — изотроп­ ные напряжения растяжения; Ко — постоянная анизотропии формы; Ks — постоянная анизотропии, обусловленная магни-

•гострикционными напряжениями.

Исследование столбчатой структуры при наклонном паде­ нии молекулярного пучка на подложку и ее влияния на поло­ совую доменную структуру и константу перпендикулярной анизотропии проведено Л. С. Палатником с сотрудниками [375]. Они доказали, что в свободных от подложек пленках, когда отсутствует влияние макронапряжений, столбчатая структура может являться основной причиной, обусловливаю­ щей перпендикулярную анизотропию.

В работе [346] получено косвенное подтверждение влияния столбчатой формы кристаллитов в пленках на константу их перпендикулярной анизотропии. Наблюдаемое уменьшение К 1 по мере увеличения температуры отжига авторы указан­ ной работы объясняют процессами рекристаллизации, кото­ рые начинаются, если температура отжига превышает 530 °К. При этом происходят укрупнение зерна, восстановление не­ магнитных окислов, являющихся изоляцией между магнитны­ ми столбиками, и разрушение столбчатой структуры зерен. Наблюдавшуюся стабилизацию величины константы перпен­ дикулярной анизотропии при температуре отжига более 670 °К авторы объясняют тем, что столбчатая структура уже разру-

тема, а оставшаяся часть анизотропии вызвана влиянием мик­ роскопических напряжений.

Доказана также возможность влияния на перпендикуляр­ ную анизотропию такого фактора, как кристаллографическая анизотропия, которая может быть весьма ощутимой в случае возникновения текстуры.

Исследование влияния текстур и микронапряжений на маг­ нитные свойства пленок с перпендикулярной анизотропией, проведенное Палатником и др. [24], показало, что обнаружен­ ная рентгенографическим методом текстура с осью [100] в гексагональном кобальте, [100] в железе, [111] в никеле и пермаллое вызывает появление перпендикулярной анизо­ тропии.

Таким образом, анализ результатов исследования перпен­ дикулярной анизотропии в напыленных железо-никелевых пленках свидетельствует о существовании двух механизмов ее возмикновния: магннтострикционного и механизма, связанно­ го со столбчатой структурой пленки и названного микроскопи­ ческой анизотропией формы.

В связи с изложенным особенно важно систематическое исследование перпендикулярной анизотропии тонких пленок широкого круга материала, в частности некоторых групп сплавов системы Fe—Ni—Со. Разнообразное сочетание физи­ ческих свойств и структуры в тонких пленках указанной систе­ мы позволяет значительно расширить существующие пред­ ставления об особенностях механизма возникновения перпендикулярной анизотропии в каждом случае.

Исследования показали, что перпендикулярная анизотро­ пия наблюдается в магнитных пленках как с полосовой до­ менной структурой, так и без нее. Однако причиной возник­ новения полосовой доменной структуры является именно пер­ пендикулярная анизотропия, ответственная за периодическое изменение локальной ориентации вектора намагниченности.

К настоящему времени получено достаточное количество данных, свидетельствующих о том, что возникновение перпен­ дикулярной анизотропии в поликристаллических железо-ни- кель-кобальтовых пленках магнитомногоосных сплавов пред­ ставляет собой эффект, обусловленный исключительно влия­ нием условий кристаллизации. Учет роли переохлаждения и термодинамического пересыщения при кристаллизации, а так­ же изменения фазового состава пленок в разных условиях роста, закономерностей поведения фаз переменного состава позволяет сделать существенные уточнения механизма возник­ новения перпендикулярной анизотропии в каждом конкрет­ ном типе пленок. Изложение данного вопроса требует, однако, привлечения большого объема экспериментальных данных, поэтому здесь он подробно анализироваться не будет. Отме­

244

тим лишь некоторые особенности изменения перпендикуляр­ ной анизотропии в зависимости от условий роста, позволяю­ щие получить полезную информацию для выяснения природы анизотропии свойств в поликристаллических пленках.

Прежде всего особую роль в возникновении перпендику­ лярной анизотропии играет образование эвтектических струк­ тур в условиях влияния газовых примесей. Необходимо отме­ тить, что подбор технологических условий, обеспечивающих развитие относительно полной эвтектической кристаллизации, очень критичен. Подобные условия могут быть найдены по сути дела лишь последовательной вариацией кристаллизаци­ онных параметров. Однако легко могут быть достигнуты усло­ вия доэвтектической и заэвтектической кристаллизации, когда по мере приближения к эвтектическим ординатам в структуре пленок накапливаются элементы, характерные для эвтектик с разделенными фазами.

Влияние эвтектической структуры на величину константы перпендикулярной анизотропии можно охарактеризовать гео­ метрическими параметрами элементов эвтектической микро­ структуры и направлением их ориентации. Как было показано, в пленках никеля и высоконикелевых сплавов одной из фаз может быть аморфный NiO, с которым фаза никеля образует игольчатую беспорядочную эвтектику. В связи с этим в плен­ ках подобного типа присутствие даже наиболее полно разви­ той эвтектической структуры не обусловливает какого-либо ориентирующего эффекта в отношении вектора намагничен­ ности в связи с отсутствием упорядочения в расположении зе­ рен в пленке. Механизм возникновения перпендикулярной анизотропии в этом случае сводится в основном к магнитострикционному типу, что проявляется в исчезновении или зна­ чительном уменьшении константы Kj_ при отделении пленки от подложки.

Отметим, что если условия кристаллизации подобраны так, что в никелевых пленках возможна столбчатая эвтектика, то эффект микроскопической анизотропии зерен будет невелик. Действительно, в магнитном отношении здесь основную роль будут играть зерна никеля, так как другие фазы — соединения никеля с остаточными газами — парамагнитны или антиферромагннтны.

В железо-никелевых пленках, начиная с содержания 9% железа, развивается ячеистая эвтектика со сквозным по всей толщине прорастанием ячеек. Сквозной тип ячеистой или столбчатой эвтектики является характерной особенностью развития эвтектической кристаллизации, реализующейся в пленках любой толщины. Указанный эффект обусловливает рассмотренную многими исследователями [203, 205] анизо­ тропию формы ячеек столбчатой структуры в пленках любых

245

толщин, в том числе н таких, толщина которых начинает пре­ вышать поперечный размер ячеек.

Наряду с этим имеет место другой ориентирующий фак­ тор — сравнительно высокая степень кристаллографической ориентации ячеек эвтектической микроструктуры, большей частью в направлении их прорастания. Весьма важную роль играют текстура второй фазы эвтектики и остаточные напря­ жения термического и других типов между ячейками разных фаз. Текстура и взаимная кристаллографическая ориентация ячеек каждой из фаз, составляющих эвтектику, как извест­ но,— надежно установленный факт, хотя до конца и не рас­ крыт. Указанные факторы служат такими же характерными атрибутами эвтектических структур, как и сквозное прораста­ ние ячеек.

Непосредственно в эвтектической точке ориентацию опре­ деляет та из фаз, у которой термодинамическое пересыщение при кристаллизации больше, т. е. больше движущая сила кристаллизационного процесса и выше скорость роста. Вторая фаза с меньшей скоростью роста получает ориентацию, задан­ ную ей фазой с большей скоростью роста. При уходе от эвтек­ тической точки влево или вправо, т. е. в доэвтектическую или заэвтектическую области, кристаллографическая ориентация зерен обеих фаз резко снижается. Вместе с тем, как уже от­ мечалось, сквозные ячейки переходят постепенно в Цепочечные удлиненные кристаллиты, фактор формы которых значитель­ но ниже. Исходя из этого, можно считать, что полное развитие эвтектической структуры ячеистого или стержневого типа яв­ ляется благоприятной ситуацией для возникновения перпен­ дикулярной анизотропии в пленках.

Наряду со всеми прочими особенностями эвтектической структуры важное значение имеют физические характеристи­ ки обеих фаз эвтектики (магнитная одноосность, величина на­ магниченности насыщения, константы кристаллографической анизотропии). Иными словами, необходимо учитывать вклад, вносимый в возникновение перпендикулярной анизотропии не только ячейками металла (Ni, Fe или их сплавы), но и ячей­ ками, относящимися к их соединениям с остаточными газами. Отметим, что до настоящего времени учитывали лишь вклад металлической фазы. На самом деле в зависимости от того, какие соединения образуются при тех или иных условиях и какие типы эвтектик могут быть реализованы, проявляется тот или иной механизм возникновения перпендикулярной (а также в известной мере планарной) анизотропии.

Если исходить из образования эвтектик и преимуществен­ ных кристаллографических ориентировок, то природа магнит­ ной анизотропии в косонапыленных пленках по ряду особенно­ стей ее проявления приобретает совершенно очевидную общ­

246

ность с механизмом возникновения анизотропии в низковаку­ умных пленках. В данном случае особенно важно сочетание наиболее развитой эвтектики и геометрической ориентации ячеек относительно поверхности подложки. Благоприятной для развития перпендикулярной анизотропии является хорошо развитая эвтектика при небольших углах отклонения столбча­ той структуры пленок от нормали к подложке. Следует отме­ тить, что в условиях, когда развитие термохимических реакций исключено (например, в сверхвысоком вакууме) и образова­ ние эвтектики невозможно, в пленках также может иметь мес­ то текстура, причем ее тип и интенсивность определяются ис­ ключительно переохлаждением.

Таким образом, учитывая значение описанных выше фак­ торов, в первую очередь интенсивности развития и типа эвтектических структур, кристаллографических ориентировок и микронапряжений можно определить кристаллизаци­ онные условия и химический состав пленок, предопределяю­ щие тот или иной механизм возникновения перпендикулярной анизотропии. Рассмотрение доменной структуры, определяе­ мой перпендикулярной анизотропией, в особенности ее изме­ нения в зависимости от условий кристаллизации, должно включать описанные эффекты.

§ 2. Полосовая доменная структура железо-никель-кобальтовых пленок

Наблюдаемые особенности полосовой доменной структуры в пленках различных групп железо-никель-кобальтовых спла­ вов, как нетрудно видеть, зависят в первую очередь от сродст­ ва этих сплавов к остаточным газам, характера эвтектической структуры и физико-химических свойств фаз, образующих эв­ тектику.

Необходимо выделить группу составов пленок железо-ни- кель-кобальтовой системы, в которых возникновение полосо­ вой доменной структуры наблюдается при относительно не­ высоких толщинах в широком диапазоне условий напыления. Как правило, пленки указанных сплавов обладают отрица­ тельным значением магнитоупругой постоянной тр Границы областей концентраций, в пределах которых тонкие пленки обладают отрицательным значением параметра т) и полосовой доменной структурой, удовлетворительно наблюдаемой визу­ ально, указаны в [376]. Обращает на себя внимание то об­ стоятельство, что параметры полосовой доменной структуры пленок отмеченных выше концентрационных диапазонов ме­ нее чувствительны к глубине вакуума, скорости напыления и температуре подложки, чем, например, пленок с положнтель-

247

Условия кристаллизации, как уже отмечалось, значитель­ но влияют на параметры процесса перемагничивания и стар­ товые характеристики пленок с полосовой доменной структу­ рой. На рис. 78 показаны два предельных типа стартовых ха­ рактеристик пленок, полученных при варьировании условий их осаждения. Пленки, стартовые характеристики которых при­ водятся па рис. 78, а, получены в вакууме 2 -10-4 мм рт. ст. при температуре подложки 540 °К и плотности потока пара 2-1021 см-2-сек-1. Как было показано раньше, эти условия со­ ответствуют эвтектической точке.

При указанном сочетании условий напыления получаемые пленки, как правило, обладают очень высокой крутизной стар­ товой характеристики вблизи поля старта и низкими значения­ ми напряженности стартовых полей. Как можно видеть из рис. 78, б, в некоторых пленках такого рода вблизи поля старта происходит необратимый поворот полосовых доменов в на­ правлении вращающего поля на угол, близкий к 70—75°, что свидетельствует о скачкообразном перемагничивании этих пленок в магнитных полях, превышающих значения стартовых полей. Наиболее четкое проявление этого эффекта наблюда­ ется в пленках сравнительно небольших толщин. С ростом толщины пленок стартовые характеристики сдвигаются в сто­ рону несколько более высоких вращающих полей при одновре­ менном снижении крутизны характеристики да/дН± , незна­ чительном вблизи поля старта и достаточно большом вблизи поля насыщения. Очевидно, что с изменением сочетания тем­ пературы подложки, давления остаточных газов и плотности

249