Va? д. Н. Клышко

193

что обычно 6^>]у|, 6/^>1 и амплитуда холостой волны определяется локальной амплитудой сигнальной волны.

В связи с этим будем искать решение (606) в виде о_Е(г) = £»_гехр (/Дг):

dbjdz ± bbz + г'Д&₂-- ± iyal. (6.5.61)

Здесь производная db'dz не превышает по порядку величины\уЬ_а\, поэтому если |<^|$-МД|» то его можно пренебречь. При этом

b_t = iyal/[6±iA). (6.5.62)

В этом приближении падающее холостое поле из-за сильного погло­щения, которое много сильнее параметрического усиления, не ска­зывается на выходном поле. Подставив (62) в (60а), получаем

daJdz = {gJ2)a_l, (6.5.63)

где

g = 21 у |V(S =F Щ = 64я^эй>₁о>, I х™ \* /_а^пЛ,п_а (6 + /4).

Итак, сильное поглощение одной из двух взаимодействующих волн приводит к экспоненциальному закону нарастания — как и в случае обычного рамановского взаимодействия за счет x^<sl (§6.4) с тем лишь отличием, что здесь существенно условие синхронизма в виде |Д|<^6.

Сравнивая g при Д=0 с показателем рамановского усиления (6.4.17) при учете определения а_г (6.3.18), находим эквивалентную кубическую восприимчивость (полагаем n_f=l):

XSS=-|X^M>|VX⁽¹". (6.5.64)

Такая же связь между резонансными восприимчивостями первого, второго и третьего порядков следует и из микротеории [37].

Интенсивность стоксова поля /^q (ft,) при спонтанном или вы­нужденном рассеянии на полярнтонах легко определить с помощью закона Кирхгофа:

U (к,) = О [Л* К/Т) + 1] {ехр [g' (ft,) z]-l}, (6.5,65)

или сразу воспользовавшись результатами § 6.4, Заметим, что если под а₂ понимать амплитуду звуковой волны, то проведенный анализ будет описывать рассеяние Мандельштама — Брнллюэна (СРМБ и ВРМБ).

Четырехволновые взаимодействия. В центросимметричных средах квадратичная макроскопическая восприимчивость %'^а1 равна нулю, и поэтому простейший параметрический процесс включает в себя взаимо­действие четырех мод поля за счет кубической восприимчивости 7^,а,((о₄=(й₃+(о₂+Ш1). При соответствующем квантовом переходе из­лучаются или поглощаются четыре фотона при неизменном состоянии вещества.

Наиболее важными четырх волновыми параметрическими эффекта­ми являются (рис. 6.23) генерация комбинационных частот (например, третьей гармоники) для преобразования лазерного излучения в УФ-и ИК-диапазоны, когерентное антистоксово рассеяние света (КАРС), обращение волнового фронта (ОВФ). Отметим еще трехволновые эффек­ты за счет %^|э'(й>₄—й)₈-г-со_а4-01 в постоянном поле Е₀, которое нарушает центральную симметрию среды.

При преобразовании частоты «работает» обычно электронный эн­гармонизм, при КАРС — смешанный электронно-ядерный (плачеков-ский) энгармонизм, лри ОВФ, как и при самофокусировке,— инерци­онные ориентационный и стрикционный ангармонизмы (§6.2).

а б д

Рис. 6.23. Основные типы четырехволловых однореэонансных параметрических про­цессов к области их применения: а, 6) генерация когерентного УФ- и ИК-иэлучений; в) когерентное антистоксово рассеяние света (активная или КАРС-спектроскапия); г) обращение волнового фронта

Заметим, что в эффекте ОВФ, который подробнее будет описан ниже, все частоты вырождены, как и при непараметрических взаимо­действиях. Тем не менее мы относим его к классу параметрических, поскольку он сохраняет энергию поля и приводит к когерентному воз­буждению новых мод с условием синхронизма fri+ft_s=ft₃+J&4=0.

Рис. 6.24. Условия синхронизма при четырехволновых взаимодействиях: а) при гене­рации УФ-излучения обычно используется котлнкеарный синхроесизм; 6) при КАРС все частоты близки и синхронизм выполняется лри небольших углах рассеяния ") в общем случае при преобразовании: частоты вида <&у\- щ—03-^0)4 условие синхро­низма имеет вид ft_t-f-А₂=А₃-Ь А₄, при этом волновые вектору могут быть некомплэнар-Ны—четырехугольник синхронизма можно сгибать по штриховым линиям; г) при эф­фекте ОВФ все четыре частоты равны и синхронизм выполняется для двух произ­вольно ориентированных стоячих волк

Коллннеарный синхронизм при преобразовании частоты в газах обеспечивается за счет аномальной дисперсии (при этом удобно ис­пользовать смеси газов). При КАРС во многих конденсированных ве­ществах имеет место неколлинеарный синхронизм с углами рассеяния порядка 1° (в случае двухлучевой накачки, рис. 6.24).

В упоминавшихся до сих пор эффектах в падающем (входном) поле в общем случае возбуждены три моды (jV₍₀=t*=0, i=l, 2, 3), а в выход-

ном (районном) _поле появляются «новые» фотоны в четвертой моде fe.(<*>i+\f ш_а-на₄). Такие эффекты можно назвать вынужденными, они ада_ВатН0 описываются классической электродинамикой. Кроме того, вск_ожны спонтанные эффекты, при которых накачка в общем случае ^хмодовая: ш₁4-<1)_г^й₃+(Л₄. При этом фотоны в выходных модах 3,j появляются одновременно (парами) за счет спонтанно-вы-нужден% переходов (ср. параметрическое рассеяние света). Такие процессу _{к КОТО}р_ЫМ относится гиперпараметрическое рассеяние (или рассеянии _{шта на свете}) _и «спонтанный КАРС», описываются нели­нейной Ьб_анТ0В0й оптикой и, в некоторых случаях, формулами типа закона Цхгофа [37].

Hejim^_Hafl спектроскопия. Модуль х'^{3> и} соответственно эффек-тивность четырех волновых параметрических взаимодействий резко возраста^ _в областях промежуточных резонансов, когда один из виртуалцих ур_{0Виеи С0ВпаД}ает с реальным (рис. 6.23). Наиболее ин­тересны лнухфотонные резокансы типа (Oi±o_a=£i)_s±(n,ft!Q_et при ко­торых нц_{Накачка) ни выхо}д_{ное поле не} поглощаются за счет однофо-тонных рво_{Нансов>}

Набл^_ение р_езо_Нансов ^ лежит в основе ряда новых методов нелинейна спектроскопии, важнейшим из которых является, пожа­луй, активной спектроскопии, использующий КАРС ГЗЭ, 45].

\—ь

X

X

Рис. 6 25 С]_ема активной спектроскопии Вещество возбуждается двумя лазерами с частотами и, _и ^ такими, что щ—щ равно частоте молекулярных колебании S3„. Резонанс ми^_но регистрировать по изменению интенсивности /,, поляризации или fcjbi на любой из четырех частот при перестройке coj или ш_Е

Схема нел_иней_НОГо спектроскопа для изучения дисперсии х'^{а п}Р^еД" ставлена _{йа рИС|} g.25. В нем используются два лазера с частотами он, а, (пусть_ц -p,_Mj причем частота одного из них, например 0)₈, пере- страиваем,,¹ _Б обл'асги ац— Й», где частота исследуемого молеку- лярного %ебания. При «,=«1—частотные компоненты кубиче- ской вос!|р_иНМЧИ8осТ11 x(«>i = ¹⁰1 — + (■>*). = + ®{j* X(<^ri^=2w_]__(l)a)_{j x}(ca_5=2coj—fflj испытывают резонанс (см. (Ь.Лоо)), вызваккы», раскачкой колебаний атомов в молекуле бигармоническим светом за_Счет взаимного влияния электронных и ядерных степеней свободы манулы (§ 6.2). 196

В случае активной спектроскопии резонанс регистрируется по изменению интенсивности на «новых» частотах е>_А или w_s (удобнее использовать антистоксову область а_А, где меньше паразитная за­светка из-за люминесценции образца н элементов оптического тракта). Согласно (S) в приближении заданных накачек и плоских волн интенсивность КАРС

где мы выделили нерезонансную вещественную часть x'nr, слабо за­висящую от частоты и вызывающую асимметричную форму наблюдае­мого спектра. Активная спектроскопия обладает рядом преимуществ перед обычной римановской спектроскопией по чувствительности, раз­решению, дополнительной информации. Заметим, что применение пе­рестраиваемых лазеров исключает необходимость в диспергирующих элементах.

В случае спектроскопии рамановского усиления регистрируется при­ращение интенсивности А/_г на выходе, равное согласно (6.4.17)

Можно также наблюдать уменьшение при резонансе интенсивности /| поля с большей частотой о)_а. Это явление называется обращенным эф­фектом Рамйна.

Возможны и другие методы регистрации — по изменению набега фазы падающих полей а>₁ или ю_а, пропорционального Rex^tS)> (метод рамановского эффекта Керра) или по изменению поляризационных характеристик полей ш,, t—l, 2, 3, 4 (нелинейнаяэллипсометрия) (391.

Все эти методы нелинейной спектроскопии вместе с рассмотренными в § 6.4 двухфотонной спектроскопией и спектроскопией насыщения существенно дополнили традиционную долазерную спектроскопию, использовавшую в основном лишь линейные эффекты и спонтанное рамановское рассеяние. Существенное расширение возможностей спект­роскопии за счет использования лазеров вместе с достижениями нели­нейной спектроскопии позволяют говорить о ыазерной революции» в спектроскопии.

Динамическая голография и обращение волнового фронта. Идея метода обращения волнового фронта (ОВФ) с помощью четырехволно-вого взаимодействия ясна из рис. 6.24, г и 6.26. Пусть в среде с кубиче­ской нелинейностью %^<3'(ш=ы-[-ш—ш) имеется монохроматическая стоячая волна накачки (или «опорная» волна по голографической тер­минологии), т. е. Й₂ =—k_v тогда при падении на среду третьей плоской волны Нз с той же частотой о и произвольным направлением возникнет четвертая волна с частотой (а и волновым вектором k^ki-y-k^—fta = =—А_э. Таким образом, возбужденная накачкой среда служит своеоб­разным зеркалом, отражающим все плоские волны обратно по пути их прихода (в отличие от обычного зеркала с законом преобразования