
- •Глава I
- •§ 1.1. Основные понятия квантовой электроники
- •§ 1.2. История квантовой электроники
- •Глава 2
- •§2.(. Амплитуда и вероятность перехода
- •§ 2.2, Переходы в монохроматическом поле
- •§ 2.3. Сечение и коэффициент поглощения
- •§ 2.4. Вынужденные переходы в случайном поле
- •§ 2.5. Поле в качестве термостата
- •2 Д. Н. Клышко
- •Глава 3
- •§3.1. Определение и свойства матрицы плотности
- •§ 3.2. Населенности уровней
- •§3.3. Эволюция матрицы плотности
- •Глава 4
- •§4.1. Определение и общие свойства восприимчивости
- •§ 4.2. Теория дисперсии
- •§4.3. Двухуровневая модель и эффект насыщения
- •§4.4°. Уравнения Блоха
- •Глава 5
- •§5.1, Вынужденные нестационарные эффекты
- •§ 5,3, Коллективное излучение
- •2T„ (нижний рисунок)
- •§ 6.1. Нелинейные восприимчивости — определения и общие свойства
- •§6.2. Модели оптического энгармонизма
- •§ 6.3. Макроскопическая нелинейная оптика
- •§ 6,4. Непараметрические взаимодействия
- •§ 6.5. Параметрические взаимодействия
- •Va? д. Н. Клышко
- •71 Д н Клышко
- •Глава 7
- •§7.1. Закон Кирхгофа для квантовых усилителей
- •§ 7.2. Основные понятия статистической оптики
- •§ 7.3. Гамнльтонова форма уравнений Максвелла
- •§ 7.4. Квантование поля
- •§ 7.5Ь. Возможные состояния поля и их свойства
- •0Онным11.
- •§ 7,6°. Статистика фотонов и фотоэлектронов
- •Уважаемые читатели!
§ 6.1. Нелинейные восприимчивости — определения и общие свойства
Прежде чем анализировать различные механизмы оптического энгармонизма, целесообразно выяснить общие свойства (например, симметрию нелинейного отклика вещества), не зависящие от выбранной конкретной модели. Для этого обобщим понятие феноменологической восприимчивости вещества (§4.1) на нелинейный случай.
Нелинейные восприимчивости. Пусть на вещество действует поле с дискретным спектром:
Я<0-(1/2)2£яехр(—md„0 + k.c, п-1.2, ... (6.1.1)
Уравнения движения заряженных частиц вещества нелинейны. В результате индуцированные полем (1) смещения зарядов и, следовательно, поляризация P(t) будут содержать фурье-компоненты не только с частотами действующей силы ш„, но и с комбинациями этих частот <j>rc±oim, в том числе с кратными частотами 2сод и с нулевой частотой <»«—(»„=0.
Ограничимся сперва квадратичной по внешнему полю нелинейностью; тогда феноменологическая связь спектральных компонент поляризации вещества и напряженности электрического поля имеет вид
Р^Х"'^ <b)BiE,> (6-1.2)
где Ре— комплексная амплитуда колебаний поляризации с частотой ©о=<01-т-й>а, причем пока Полагаем ©I^L<»a. Определенная этим равенством квадратичная восприимчивость (или квадратичная, поляризуемость) х'2' связывает три вектора и поэтому является тензором третьего ранга. Форма записи (2) не связана с определенной системой координат (часто используют также обозначение с двоеточием: Pa=xli '-ESE2).
Если же фиксировать какую-либо декартову систему координат, то (2) примет вид
П£ = 2х$тК, ш,)£1рЕ„. (6.1,3)
В дальнейшем знак суммирования по «немым» индексам р\ у будет, как это принято, опускаться.
Каждая из 27 компонент х«вт(ы> <*>') тензора х1г| является функцией двух независимых аргументов to, принимающих значения от —оо до -f-oo. Поскольку фурье-компоненты поля и поляризации комплексны, то х«рт — также комплексная величина и всего имеется 54 действительных функции от двух переменных. Однако, как будет показано ниже, между этими функциями существует целый ряд связей, уменьшающих число независимых величин.
Аналогично (3) определяют нелинейную восприимчивость произвольного порядка:
pirn) „ „('"> /Л, |
■ ■ - Ч„)£1<^ |
|
J)„= О,+ ©„-!- . - - |
|
|
(6.1.4)
Например, кубическая восприимчивость XapYfiWi- ша, шэ) является тензором четверюго ранга, каждая из 81 комплексных компонент которого зависит от трех непрерывных аргументов. Заметим, что декартовы индексы a, [J, ... можно также рассматривать как аргументы функции %{т\ принимающие по три дискретных значения.
Символически связь поляризации и поля можно записать в виде степенного ряда;
ft.
р(Е}*= 2 Х(в,£и. (6.1.5)
т = 0
В спектральном представлении эта связь—алгебраическая, а во временном под х(я" следует понимать интегральные операторы. Ядра этих операторов %ш (tlt ..., tm) (многоеременные функции Грина или функции отклика вещества) определяют через спектральную восприимчивость (со1( ..., в>ш) с помощью m-кратного преобразования Фурье (для т~\ см. (4.1.7)), причем, как и в линейном случае (§ 4.1), принцип причинности приводит к интегральным связям между вещественными и мнимыми частями %ш типа соотношений Крамерса—Кронига.
Для учета действия магнитного поля вместо (5) следует писать двойной степенной ряд ^у^^Е^Н". В некоторых эффектах нелинейной оптики проявляется пространственная дисперсия, которую
можно описывать зависимостью %1т* не только от «1 <аш, но и
от волновых векторов ku .... km-
°Разлнчные определения. Часто используют определение спектральных амплитуд £п, отличающееся от принятого здесь (1) коэффициентом 1/2:
В (0 = S е*Р (— КО + к. с. Ё„ = EJ2. (6 1.6)
л
Аналогично при ®пф0 Р0 = Р0/2, так что из (2) следует для квадратичной нелинейности:
№=(1/2) г'"ЕгЕ2 = 2хтЁ1Ё1 = у^ЁЛ- (6.1.7)
Таким образом, двум различным определениям спектральных амплитуд поля и поляризации соответствует следующая связь между воспринмчивостями m-го порядка'
|
|
|
Х*-"!> _ 2™-1^('я) |
|
^0. |
(6.1.8)
Исключением нз правила (8) являются восприимчивости четного порядка при (1>0=0, описывающие эффект оптического выпрямления. Для них Р0 = Р0 и
Й<™> =, 2fflx(""' ш„ = 0.
Предположим теперь, что можно пренебречь инерционностью отклика среды (безынерционное или клейнмановское приближение, допустимое в случае, когда частоты поля и их комбинации лежат в окнах прозрачности вещества). При этом поляризация мгновенно следует за полем и в случае т=2
PS'(t)^X^E6(t)E,(t), (6.1.9)
где х — некоторый вещественный постоянный тензор. В частности,
+x,,,e,(0^(0t-w^<0+.-. (6-1.10)
Из этого примера видно, что физический смысл имеет лишь сумма Хайт + Хатц. по отдельности эти компоненты не и?мернмы, поэтому тензор х симметричен по последним индексам, а тензор х'м'~по всем индексам, кроме первого *). Полагая в (9) поле бигармони-ческим, получим
P^(0 = (l/2)x^7ReJ 2 [£пв£;7 + £пв^ехр(-2((оЛ0] +
+ 2£1p£iVexp[-i(«1 + (oa);]+2£1p£i-vexp[-i(to1-(oa)n}. (6.1.11)
Первое слагаемое описывает здесь оптическое выпрямление, второе — генерацию гармоник, третье и четвертое — сложение и вычитание двух частот.
') Ниже из энергетические соображений показано, что тензоры пол-
ностью симметричны.
С другой стороны, из определения восприимчивости (3) следует (индекс порядка восприимчивости будем иногда опускать)
+ Rei 2 Ьет-К> ю«! EnpEtrr ехр (—2i«nf) +
Ха£П> (wl> мг) lp^av ехр [— i (ti>j ю5)-f-
*f Xd.jsy<mi. — ffl))£iP£sTexp[—((toi—to^rjl. (6.1.12)
Сравнивая (11) и (12), находим, что в бездисперсионном приближении имеют место связи
Х(ш, <!>') = 2/ («о, ©) = 2х(м, —ю) — х
(6.1.13)
(здесь о'^и^О). Аналогично можно показать, что %(а>, 0) = 2х-Первое равенство в (13) сохраняется, очевидно, и при учете дисперсии, если только ч> и ш' достаточно близки. Итак, каждая компонента тензора %(ч>, <о'), рассматриваемая как функция двух переменных а> и <л', имеет на прямых ir/^^hw особенность — здесь она вдвое меньше соседних значений.
Аналогичные особенности при совпадающих частотных аргументах имеют и высшие восприимчивости. Соответствующие коэффициенты можно найти, повторяя вывод (13).
сПерестановочная симметрия. Из определений (3), (4) следует инвариантность тензоров х1л,) к перестановкам частотных аргументов вместе с соответствующими им декартовыми индексами:
(6.3.14а) (6.3 146)
Действительно, (3) можно переписать в следующих эквивалентных формах:
Сравнение последнего выражения с (3) дает (14а).
Из (14) следует, что тензоры, описывающие генерацию гармоник, симметричны по всем индексам, кроме первого.
Другое общее свойство восприимчивостей следует из вещественности поляризации и поля, которая требует, чтобы амплитуды при изменении знаков частот заменялись на комплексно сопряженные величины. Заменяя в (4) одновременно знаки всех частот и беря комплексно сопряженное выражение, получаем
°>i. .... -ЧаГ^г
Сравнивая с (4), находим (ср. (4.1.5))
%{— wlt ..., ~аа)* = х(и>1, .... ©J.
(6 1 15)
''Прозрачное вещество. Заметим, что пространственно частотные перестановочные соотношения (14) не затрагивают первого индекса. Покажем на примере х12\ что его перестановка возможна в нерезонансном случае, когда все частоты лежат вне резонансов вещества. Введем для симметрии в обозначение восприимчивости третий частотный аргумент:
хК, «>.) = х(-<»0; а2) = х°1г = хаГг~*. (6-1.16)
где знак перед комбинационной частотой <в0 = ©!-j-^ обеспечивает равенство нулю суммы всех трех аргументов восприимчивости (в последнем равенстве учтена связь (15)). Заметим, что иногда удобно использовать также такое обозначение;
Х(— со0; шр ша)=хК = ^1 + ша)'
Найдем мощность, поглощаемую в единице объема вещества за счет квадратичной нелинейности в случае трехчастотного поля Согласно (4.1.10)
2
п=0
Отсюда в соотвеютвии с определением (3) парциальные мощности равны
^0 = (I/2)«0ImXl^oa£lfi£37,
y^fl^^ImxiWA. (6Л.18)
5», = (1/2) ws Im хЦ£Е;уЕ'фЕаа.
Отметим, что знаки и величины мощностей зависят от фаз полей. Из (IS) с помощью (15) находим
^ = (1/2) Im К (xlb-X&v) + (зй^-хШ)] Е'ш^Е1у. (6.1.19)
Если все три частоты лежат вне резонансов, то поглощение отсутствует и вещество лишь перераспределяет энергию между тремя частотными компонентами поля, причем доля га-й компоненты согласно (18) пропорциональна civ
В прозрачной среде S>=Q, и так как комплексные амплитуды £„а произвольны, то выражение в квадратных скобках в (19) должно обращаться в нуль. При этом частоты из-за слабой дисперсии также можно считать произвольными, так что коэффициенты при <ах и ©2 по отдельности равны нулю. Итак, в прозрачной для всех трех частот среде к автоматической симметрии (14), не затрагивающей первого индекса, добавляются следующие связи:
|
|
|
|
Храт — |
.,210 ЛТра- |
(6.1 20) 123
В общем случае нерезонансной восприимчивости произвольного порядка %ш имеет место полная перестановочная симметрия по всем индексам. Возможность перестановки первых индексов приводит к соотношениям Менли — Роу (§ 6.3): 5)0/ю0= 5*1/(я1-т-5'4/сйа. Резонансные нелинейные восприимчивости обладают более ограниченной, чем (20), симметрией (§ 6.3). Например, рамановская восприимчивость удовлетворяет соотношению
11.213 — 1UB112* ХХХХ f'XXXH '
В бездисперсионном приближении %,а" вообще не зависят от частоты, и поэтому тензоры восприимчивости симметричны по всем индексам.
В качестве примера использования соотношения (20) рассмотрим случай <&%=— <йх. При этом с учетом (13)
(0- ^—щ)=Xv/ta К = «i+ 0). (6.1.21)
Здесь добавлен множитель 4, в необходимости которого можно убедиться, повторив вывод формулы (13) при наличии постоянного поля. Восприимчивость слева описывает оптическое выпрямление, а справа — линейный электрооптический эффект (эффект Покельса), т. е. изменение показателя преломления я((й,} на частоте «i, пропорциональное статическому полю £0. Действительно, поляризация на частоте <о% при учете линейной и квадратичной восприимчивости равна
Л«= [х«вЫ + К= «4 + 0) Ew] = (ХоР + АЫ ЕФ (6 1 -22)
Приращение восприимчивости Дх будет проявляться в анизотропном изменении An(v>-i). Таким образом, (21) связывает количественно два различных эффекта — давно известный эффект Покельса и обнаруженный лишь с помощью лазеров эффект выпрямления света. Другой пример такой пары связанных явлений — прямой и обратный эффекты Фарадея (обратный эффект — появление статической намагниченности, пропорциональной интенсивности световой волны с круговой поляризацией).
Итак, согласно (14) и (20) тензоры нелинейной восприимчивости у,т) прозрачного вещества инвариантны ко всем (т-{-1)1 перестановкам своих частотно пространственных аргументов.
Отсутствие диссипации в окнах прозрачности позволяет определить энергию поляризации вещества v (§4.1). Если полностью пренебречь диссипацией, т. е. запаздыванием отклика, то по аналогии с (4.1.25)
в<" (/) = _(Щг^ЕъЕрЕ,, (6.1.23)
где Е = Е [t). При термодинамическом описании эта энергия должна быть добавлена к плотности свободной энергии вещества Р и к другим термодинамическим потенциалам (§ 4.1). При этом р, и хш определяются соответственно первой, второй и третьей производными F{E) в точке £ = 0 (см. (4 1.29), (4.1.30)).
Пусть поле содержит три гармоники:
£ (0 = (1/2) 2 Епехр (- ш„0. (6-1 -24>
п
где
«=±0, ±1, ±2, (.}„ = + a^cv ю„^0," <о_„е= —о,,, £„ч = £^,
тогда средняя по времени энергия поляризации будет
^7^йГЩ= _ (3г/3.2») ^рт£;„£1е£2.; + к.с. (6.1.25)
Для учета дисперсии следует заменить % на %{чз, со'), что возможно благодаря симметрии (15), (20). В результате
«12Ч{^^)=-(1/4)(х1^ад^+^М^;Р£2*т). (бл.26)
Это выражение позволяет определять нелинейную поляризацию, а также %{*> через (ср. (4.1.33)):
(6.1.27)
Роль симметрии среды. В различных системах координат компоненты векторов поля £, поляризации р и связывающих их тензоров xw принимают, конечно, различные значения. Правило преобразования при вращении декартовой системы координат имеет вид
&%-...= 2 аИ'«аВ'0 ■ ■ • (6-1-28)
а. р....
знак «~» отличает новые компоненты тензора). Здесь а—матрица перехода от старых координат к новым; в понятие вращения мы включаем и изменение знаков всех или части координатных осей, т.е. инверсию и отражения. Например, при инверсии ян.а =— 8к.а, так что
где т-р-1 — ранг тензора. Таким образом, при инверсии координатной системы компоненты тензоров нечетного ранга (в том числе векторов и тензоров квадратичной восприимчивости) меняют знаки
на обратные: Еа = —Еа, х^ = —х1Лт ■•■
Для тензоров, описывающих физические свойства вещества, существует определенная система координат, в которых тензор принимает простейший вид, с максимальным числом нулевых и одинаковых компонент. В кристаллах эта «естественная» система совпадает с кристаллографическими осями. Например, вещественные тензоры второго ранга в естественной системе днагональны, x«i=Xa^a&-
Любая безграничная среда — аморфная или кристаллическая — обладает определенной симметрией в расположении частиц, усредненном по тепловому движению. Формально эта симметрия среды определяется набором (группой) из некоторого числа .элементов симметрии, В частности, элементами точечной J) группы симметрии являются всё вращения системы координат а (включая отражения и инверсию), оставляющие неизменной структуру вещества. Так, многие кристаллы' а также оптически неактивные жидкости и газы инвариантны относительно инверсии — такие среды называются центросиммгтричными.
Своей группой из элементов симметрии обладает и каждое макроскопическое свойство среды, характеризуемое каким-либо тензором. Элементами симметрии тензора являются все вращения а1", действующие по правилу (28) и не изменяющие при этом компоненты тензора. Например, согласно (29) все тензоры четного ранга инвариантны относительно инверсии.
Кажется очевидным, что симметрия макроскопического свойства среды не может быть ниже симметрии ее структуры (принцип Неймана [42]). Иначе говоря, группа симметрии свойства должна включать в себя все элементы симметрии структуры, т. е. последняя является подгруппой группы симметрии свойства. Следовательно, если а — эле- мент точечной симметрии структуры среды, то в равенстве (28) можно опустить знак «—». При этом оно становится уравнением, связываю- щим компоненты тензора ilm) друг с другом. Подставляя в (28) пооче- редно все элементы симметрии среды о1'1, получаем однородную систе- му уравнений для которая в изотропных средах и в кристаллах с высокой симметрией резко сокращает число ненулевых компонент, а также делает многие компоненты равными, иногда с точностью до знака.
Наиболее яркий пример этого следует из (29) в случае центросим-метричных сред. Согласно принципу Неймана все тензоры, описывающие физические свойства таких сред, должны также быть центросим-метричными, т. е. в (29) можно опустить знак ~. Следовательно, при четных т должно выполняться равенство х£$..~—Х^в'... что возможно, лишь если %(m)=Q. Итак, все восприимчивости четного порядка равны нулю в центросимметричных средах,
Заметим, что приведенный вывод неверен в случае восприимчиво-стей, описывающих магнитные эффекты. Дело в том, что магнитное поле и намагниченность — псевдовекторы (или аксиальные векторы, т. е. они при инверсия координат не меняют знака), и поэтому соответствующие восприимчивости являются псевдотензорами и при инверсии преобразуются не по правилу (29). В частности, эффект Фарадея, который описывается связью Pi =tj (ш, =<ui+0) EiH<>, возможен и в центросимметричных средах.