§4.3. Двухуровневая модель и эффект насыщения

Найденная выше восприимчивость % определяет отклик вещества на переменное поле лишь в первом приближении теории возмущения. При этом не учитывается эффект насыщения населенностей и другие нелинейные по полю явления. Нелинейные эффекты наиболее сильно проявляются в резонансных условиях — когда частоты поля близки к собственным частотам вещества.

Область применения модели. В настоящем разделе будет рассмот­рена модель двухуровневой системы, которая широко используется в квантовой электронике и спектроскопии. Эта модель основана на предположении, что поле квазимонохроматично и имеется резонанс <й'~со_а1=ю<) лишь для одной пары невырожденных уровней молекулы. Характерный пример такой ситуации встречается в магнитном резо­нансе — ядерном (ЯМР) или электронном (ЭПР), Если молекула имеет один неспаренный электрон или спин ядра /=1/2, то при наложении постоянного магнитного поля Я_л все уровни расщепляются на два зее-мановских подуровня с частотой перехода щ~уНц, где у — гиромаг­нитное отношение. Обычно ш„ лежит в радиодиапазоне и резко отли­чается от других частот молекулы.

Как правило, однако, гамильтониан в отсутствие постоянного маг­нитного поля инвариантен по отношению к некоторым операциям сим­метрии, например к вращениям, н поэтому все энергетические уровни вырождены. Тем не менее и в этом случае двухуровневая модель дает качественно правильное описание.

Следует отметить, что встречаются ситуации, когда двухуровневое приближение вообще неприменимо — например, в случае ЯМР при £>1/2 или для описания переходов между колебательными уровнями Молекул со слабым энгармонизмом. В последнем случае молекула ведет себя как осциллятор с почти эквидистантным набором уров­ней, так что резонанс имеет место одновременно для многих пар Уровней.

Кинетические уравнения. Двухуровневая система описывается Уравнениями для матрицы плотности (3.3.6) при т, я = 1,2с фено­менологическими временами релаксации ш_тч и у_г1 = 1/Г₈ (см. (3.3.10)).

Пусть 5^_нп = 0, тогда

P_ii=-(i«₀+l/7^,,)p„ —»(Рп—Р_Я)ПА

Рп = а»иРм—wsiPh +' {^иРи—Pii^ii)/*- (4.3.2)

В случае двух уровней р, i И-p_S2 = 1 > так что р_и = — р_и. Введем обозначения

_{Ри—Рм — д. шн + ю,!^ (4.3.3)}

При выключенном возмущении (у^э=0) населенности должны при­нимать равновесные значения pjj)}, поэтому скорости релаксации aij, и а»_а1 связаны условием (3.3.19), из которого следует

(и>_и—ю₁₁)/(ш„ + ш_1М) = Д<« (4.3.4)

Уравнение (2) при учете (3) и (4) принимает вид

A = (A»>-A)/7'_I + 4Im(p_lly_jJ/A. (4.3.5)

Пусть поле квазнмонохроматично и имеет среднюю частоту to > 0, близкую к о>₀:

£(0Н1/2)Е,{О«Р(— +к. с, (4.3.6)

где £„(£)— медленно меняющаяся амплитуда поля. Тогда в диполь-ном и резонансном приближениях в (1) можно полагать

Уи» — (1/2)(0ехр(—1й>0= — (1/2)&qехр (— нй*-Иф).(4.3.7)

Здесь опущено нерезонансное отрицательно-частотное слагаемое, про- порциональное е^ш'), введены частота Раби Q = |tf_a[ и фаза взаимодействия <р(г)- В случае линейной поляризации поля и веще- ственных волновых функций <р является просто фазой волны. Опре- делим также медленно меняющуюся «огибающую» недиагонального элемента матрицы плотности:

p_2I(0 = Po(Oexp(-icoO- (4-3.8)

В результате кинетические уравнения для двухуровневой системы принимают вид

р„ = [i (а>— <о₀)— 1 /Т_й] р„ + *ЙДе*/2, Л = (Д'⁰» — АуТ,—2Q 1ш (рое"'*).

(4.3.9) (4.3.10)

*) Мы пренебрегаем также высшими гармониками матрицы плотности, осцилли­рующими с частотами па и имеющими порядок (Q/ю)⁴,

Эта система нз трех уравнений для трех вещественных функций ро(0. p'o(t) и Д(^) определяет эволюцию состояния двухуровневой системы под действием термостата и внешнего поля. Согласно (9) действие поля на ро пропорционально разности населенностей д, которая в свою оче­редь связана согласно (10) с полем через р„. Эта взаимосвязь и опреде­ляет нелинейность отклика двухуровневой системы, которая в стацио­нарных условиях проявляется в эффекте насыщения — стремлении Д _к нулю при условии Q^>\IT_XT^\ нестационарные проявления ангармо-дизма двухуровневой системы будут рассмотрены в гл. 5.

Эффект насыщения. Рассмотрим далее установившийся отклик двухуровневой системы в случае монохроматического поля, когда Я, р₀ Ф и Д постоянны. Из (9) при этом следует (ср. (4.2.17))

Подстановка этого выражения в (10) позволяет определить стацио­нарную разность населенностей:

Д = Д«'/(1+2Г₁№'), (4.3.12)

где

т— ^qa?v²

(4.3.13)

Эти формулы описывают эффект насыщения — уменьшение раз­ности населенностей под действием сильного резонансного поля. От­метим, что (13) совпадает со скоростью перехода, найденной в §2.2 для случая лоренцевой формы линии с ненасыщенной шириной Д<м₀= =2/7%. Второе слагаемое в знаменателе (12) называется фактором на­сыщения:

s=21Pr_i=2W/(ay_la+ie(₂₁). (4.3.14)

Из (14) ясно, что эффект насыщения определяется конкуренцией скоростей переходов под действием шумового поля термостата +ffii₈i)/2 и монохроматического внешнего поля W.

Эффект насыщения согласно (13) наиболее сильно проявляется при точном резонансе, когда фактор насыщения принимает максимальное значение:

(4.3.15)

Здесь введены сечение перехода u=WjF, плотность потока фото­нов F и плотность потока фотонов F_H, вызывающая уменьшение разности населенностей вдвое:

Р_яя 1/2о₀7\ = пс/8пю„ | dg|²7\7Y (4.3.16)

Итак, разность населенностей под действием резонансного поля уменьшается по закону

(4.3.17)

"Форма линии при насыщении. Подстановка (12) и (13) в (11) дает значение р„ с учетом эффекта насыщения населенностей. Диполь-ный момент двухуровневой системы равен (полагаем, что молекула

неполярна, d„„sO)

<d(t)> = a_!ip_s,-\-K. с,

(4.3.18)

так что восприимчивость вещества, состоящего из N двух^ роеневых молекул, принимает вид (ср. (4.2.18))

Хае №.) = Nd^d^Mh К- со _f/T_a) -

(ao—fflj'+d-f-sjj/ra

Напомним, что здесь частоты со и <й„ положительны, значения у_ для <в<0 определяются формулой (19) при замене о>, i на — м, —/. Отметим, что из (19) при s_u# О следует, что восприимчивость x(w, £„), рассматриваемая как функция комплексного переменного еа = ш' + 'ю'', имеет полюсы как в верхней, так и в нижней полу­плоскостях:

ffl=±w_e±((H-s_e)¹'v7^,_v

В результате функция х(^й> -Ео) ^не удовлетворяет соотношениям Крамерса —Кронига (4.1.8) при е₀фо.

Найдем с помощью (19) и (4.1.II) поглощаемую или при < О излучаемую мощность:

(4.3.20)

где W_ffs= | ■ j^BT₄/2—скорость вынужденного перехода при

¥

о

-5

точном резонансе. Из этого вы­ражения следует, что спектраль­ная линия при насыщении со­храняет лореицеву форму вида 1/(1 +х^г), однако ее ширина

увеличивается в V~l+s_a раз (рис. 4.6):

Д(й1

W\+s₀lT₉. (4.3.21)

Этот эффект называется уши-рением излучением ил и полевым уширениел.

Пусть s. > 1 + К — «)^гП (сильное насыщение), тогда из (20) следует

(4.3. 22)

Таким образом, при сильном насыщении поглощаемая веществом мощность перестает зависеть от интенсивности и частоты поля и определяется лишь скоростью передачи энергии от молекул термостату. Действительная часть восприимчивости при сильном насыщении со* гласно (19) линейно зависит от частоты:

Х'~К—«0/я,- (4 3.23)

Сделаем численную оценку. Пусть интенсивность волны / = 1 Вт/см^а и 'А= 1 мкм; при этом йсо = 2-10-¹² эрг, F = 5 I0^1S фотон/(с-см²) и 5_в=/8я//с = 0,1 Гс = 30 В/см. Если d_M=l Д_т то Q=10⁸c"¹, так что s₀=l при Г₁ = Т₂=Ю^^а с. Скорость перехода № = 5.10⁷ с^¹ и. если Д^<0,#=10¹⁹ см^-3 (примесный кристалл или газ при атмосфер­ном давлении), то из (20) следует 5* = 50 МВт/см³. Эта оценка пока­зывает, что в оптическом диапа­зоне эффект насыщения сопровож­дается очень сильным нагревом вещества. С другой стороны, при электронном парамагнитном резо­нансе в диапазоне Х=1 см и при T^IQ-* с из (22) следует 5> = = 0,1 Вт/см³, так что возможен стационарный режим насыщения, что и используется в парамагнит­ных усилителях.

Эффект насыщения имеет боль­шое значение в квантовой электро­нике. Он используется для инверсии населенностей с помощью вспомога­тельного излучения (накачки) в лазерах на примесных конденсирован­ных веществах и в парамагнитных усилителях, а также для получения коротких мощных импульсов света методами модуляции добротности и синхронизации мод. Эффект насыщения стабилизирует амплитуду квантовых генераторов и ограничивает сверху динамический диапазон квантовых усилителей.

В случае неоднородного уширения, например из-за эффекта Доп­лера, насыщается не вся линия, а лишь ее часть с шириной порядка столкновительной или естественной ширины. Этот эффект, приводящий к провалу Беннета в распределении молекул по скоростям (рис. 4.7), используют для стабилизации частоты лазеров и в методе спектроско­пии насыщения (§ 6.4).