
- •Лекция 17. Ядерное топливо с инертной матрицей.
- •17.1. Подбор материалов для инертной матрицы.
- •17.2. Получение исходных порошков для ятим.
- •17.2.1. Осаждение порошков.
- •17.2.2. «Золь-гель»-процесс.
- •17.2.3. Смешивание порошков.
- •17.3. Изготовление таблеток ятим.
- •Условия изготовления и свойства таблеток топлива с инертной матрицей на основе MgAl2o4 и ZrO2, стабилизированного CaO.
- •17.4. Поведение матрицы и топливных таблеток ятим под облучением.
- •Изменение объема столба таблеток в твэле при облучении с различными флюенсами.
- •Относительное содержание изотопов актинидов в свежих и облученных таблетках, в %.
Изменение объема столба таблеток в твэле при облучении с различными флюенсами.
Состав |
Размеры исходной таблетки |
Число табл. в столбе |
Изменение объема при флюенсе,% |
||
Диаметр, мм |
Высота, мм |
0,46.1022 см-2 |
1,7.1022 см-2 |
||
Y3Al5O12 |
9,0 |
10,0 |
5 |
+0,54±0,26 |
+0,44±0,23 |
MgAl2O4 |
9,0 |
4,8-5,0 |
10 |
-0,630,78 |
-0,40±0,65 |
-Al2O3 |
9,1 |
10,0 |
5 |
+1,9±0,27 |
+4,2±0,27 |
Незначительное влияние нейтронного облучения на изменение свойств Y3Al5O12 и MgAl2O4 делает их пригодными для изготовления матриц актинидного топлива.
Были проведены исследования по реакторному облучению таблеток ядерного топлива с инертной матрицей с гетерогенной структурой, содержащих 10,5 % об. UO2 (20% масс. 235U) в матрице из MgAl2O4. По данным измерения температуры в центре таблетки за 11 циклов облучения установлено, что после первого цикла происходит снижение теплопроводности матрицы, обусловленное радиационными повреждениями ее кристаллической решетки и выходом в полость оболочки газообразных продуктов деления.
Облучению в реакторе на медленных нейтронах подвергали таблетки плутониевого топлива с матрицей из ZrO2, стабилизированного Y2O3 и ThO2 с MgAl2O4и A2O3. Матричные порошки для этих видов топлива были изготовлены методом соосаждения. Порошок для изготовления таблеток получали методом смешивания порошков PuO2 и матричных порошков. После спекания таблетки топлива (31 мм) представляли смесь из следующих фаз: флюоритовой, корундовой, шпинельной и гибонитовой. В кубической флюоритовой фазе часть атомов тория или циркония были замещены атомами плутония.
Таблетки ядерного топлива облучали в исследовательском реакторе медленными нейтронами, с энергией 0,6 эВ с флюенсом (6,1-8,2).1022 см-2, и быстрыми нейтронами, с энергией >1 МэВ и флюенсом (2,5-3,4)1022 см-2 , при температуре 700 - 1000С. Послереакторные исследования показали, что, за исключением нескольких таблеток все остальные оказались либо с трещинами, либо разрушились совсем. Облучение при 700С приводило к росту кристаллических зерен ZrO2. Наряду с перечисленными выше фазами, в облученных таблетках обнаружена пятая фаза – металлических продуктов деления. Корундовая фаза оказалась сильно поврежденной и аморфизированной. Повысилось содержание плутония в гибонитовой фазе. В продуктах деления не были найдены щелочные металлы и РЗЭ. Значительно изменился изотопный состав таблеток, табл.5.
Таблица 5.
Относительное содержание изотопов актинидов в свежих и облученных таблетках, в %.
Таблетки |
238Pu |
239Pu |
240Pu |
242Pu |
241Am |
242Cm |
244Cm |
Свежие |
0,008 |
94 |
5,289 |
0,081 |
– |
– |
– |
Th-2 |
0,022 |
75,494 |
19,818 |
4,281 |
3,226.10-3 |
3,124.10-6 |
4,839.10-6 |
Zr-6 |
0,20 |
75,491 |
20,073 |
4,046 |
3,046.10-3 |
2,985.10-6 |
3,988.10-6 |
Zr-7 |
0,016 |
79,812 |
17,118 |
2,841 |
2,355.10-3 |
1,823.10-6 |
2,012.10-6 |
Объемное распухание таблеток составило более 30%, что обусловлено выделением пузырьков газообразных продуктов деления. Радиационное распухание оценено в 5%. Измеренное выгорание плутония составило 27,90 и 27,95 % масс. для таблеток с циркониевой и ториевой матрицей соответственно.
Проведенные испытания показали хорошую стойкость инертных матриц к облучению тяжелыми ионами и нейтронами, а также к радиационному распуханию. Установлена возможность использования изученных материалов и композиций для производства плутониевого и уранового топлив как с точки зрения глубины выгорания, так и размерной стабильности и выхода газообразных продуктов деления.