9

Лекция 11. Поведение ядерного керамического топлива под облучением.

11.1. Влияние облучения на свойства керамического ядерного топлива.

Макро- и микроструктурные изменения, происходящие в ядерном керамическом топливе во время облучения, зависят от ряда факторов:

• интегрального потока нейтронов;

• энергии нейтронов;

• выгорания;

• температуры в сердечнике твэла;

• температурного градиента по сечению твэла и т.д.;

При изучении поведения топлива, изготовленного из различных материалов, необходимо знать параметры облучения, чтобы установить причину тех изменений, которые наблюдаются в материале.

Основной характеристикой облучения топлива является выгорание. Выгорание принято выражать отношением числа разделившихся атомов к первоначальному числу атомов делящегося изотопа или к суммарному количеству атомов топливного материала. Используют и другие способы выражения, например, через энергетическую характеристику единицы веса топлива – 1 Мвт сутки/т, или числом делений в 1 см³. Существует следующая связь между различными единицами – 1 вт^.сек соответствует 3,1^.10¹⁰ делениям, а 1 г ²³⁵U содержит 2,6^.10²¹ атомов, поэтому выгорание 1 ат.% ²³⁵ U соответствует 9647 Мвт ^. сутки / т.

Имеется несколько способов определения выгорания топлива. Наиболее распространенные методы следующие:

• метод измерения количества изотопа ²³⁵U в облученном продукте на масс-спектрометре,

• метод, основанный на определении количества ⁶⁰Со, который образуется в кобальтовом индикаторе,

• метод, основанный на определении ¹²⁷Cs, образовавшегося при делении урана,

• метод, основанный на определении количества образовавшегося плутония,

• калориметрический метод.

Все эти методы имеют свои преимущества и недостатки. Наибольшей надежностью обладает первый метод, однако для высокообогащенного по изотопу ²³⁵U топлива он дает большую ошибку. Калориметрический метод дает лишь среднюю величину выгорания по длине твэла.

Наряду с высоким облучением при работе в твэле ядерное топливо подвергается значительным тепловым воздействиям, которые также влияют на изменение всех параметров ядерного топлива. Для оценки тепловых характеристик облучаемых стержней из керамического материала используется параметр , где: К – теплопроводность материала как функция температуры, Т – температура, T_r – температура на расстоянии r от центра стержня, T_a – температура поверхности. При радиальном направлении тепла в стержне уравнение теплопроводности будет иметь вид:

где: q (r) – мощность объемного тепловыделения в зависимости от расстояния r до оси сердечника, а – радиус стержня, Т_с – температура в центре стержня.

Предложенный параметр позволяет проводить сравнительную оценку поведения топлива под облучением и расчет температур, при которых происходят структурные превращения в материале без данных о теплопроводности, определение которой в реальных условиях работы твэла затруднено.

Большинство полученных данных носят описательный характер, дающий представления об изменениях, протекающих в материале. Значительно меньше исследований, посвященных глубокому анализу механизмов протекающих процессов.

11.2. Поведение компактного UO₂ под облучением.

Поведение компактного UO₂ под облучением исследовали до 4^.10²¹ делений/см³. Облучение приводит к:

• изменениям в структуре и химическом составе UO₂,

• к распуханию,

• снижению плотности и теплопроводности,

• растрескиванию,

• и высвобождению части газообразных продуктов деления.

Изменение структуры UO₂, связанные с температурным воздействием. На рис.1 представлена фотография структуры поперечного сечения облученной таблетки UO₂. При облучении под действием теплового потока спеченные таблетки приобретают характерную «солнечную» структуру, которая состоит из центральной зоны с литой структурой, прилегающей к ней кольца с радиально расположенными столбчатыми кристаллами, пояса с равноосными кристаллами и периферийной кольцевой зоны, в которой сохраняется первоначальная структура таблетки.

Степень проявления описанной структуры зависит от температуры облучения, времени, первичной структуры материала.

Температура начала роста зерен находится в пределах 1500-1700С.

Рис.1.Структура поперечного сечения облученной таблетки UO₂.

Зона столбчатых кристаллов, в соответствии с одной из гипотез, обусловлена явлением затвердевания расплавленной центральной зоны таблетки.

Образование центральной полости объясняется усадкой при кристаллизации расплавленной зоны. Сердцевина таблетки расплавляется в радиусе, обусловленном величиной теплонапряженности и теплопроводностью материала. В прилегающей к расплаву зоне происходит миграция пор и образование столбчатой структуры кристаллов. Все эти изменения приводят к повышению теплопроводности и уменьшению температуры в центральной зоне. Расплав затвердевает, а столбчатая структура постепенно прорастает к центру.

Каждая структурная зона соответствует определенной температуре. На рис. 2 представлены расчетные кривые распределения температур в начальный момент облучения, и после затвердевания сердцевины. Также нанесены границы структурных зон для образца таблетки диаметром 1,3 см.

Другая гипотеза образования центрального отверстия базируется на положении, по которому образование осевой пустоты происходит исключительно за счет миграции пор из горячей зоны столбчатых кристаллов к центру таблетки. При наличии температурного градиента происходит испарение материала со стенки поры с более высокой температуры и его конденсация на стенке поры с более низкой температурой. Эта гипотеза подтверждается экспериментами в области температур, при которых не происходит плавление диоксида урана. Аналогичная структура топлива наблюдается для виброзасыпанного или засыпанного с последующим уплотнением твэла.

Рис.2. Распределение температур в цилиндрическом образце UO₂.

1 – первоначально расплавленная зона (столбчатая кристаллическая структура, образовавшаяся при застывании);

2 – столбчатая кристаллическая структура, образовавшаяся при миграции пустот;

3 – после образования столбчатой кристаллической структуры;

4 – до образования столбчатой кристаллической структуры;

5 – центральная полость;

При низкотемпературном облучении, до 870С, дозой до 2^.10²² делений/см³ заметного изменения в структуре спеченного UO₂ не наблюдалось.

Облучение уплотненных, но не спеченных порошков UO₂ в твэлах при температурах 300-400С приводило к спеканию материала.

Размерная стабильность UO₂ зависит от температуры в центре сердечника. Если температура в центре сердечников ниже температуры плавления UO₂, то возможны высокие степени выгорания ядерного топлива на основе UO₂, без заметного распухания и нарушения геометрических размеров.

При испытаниях опытных образцов в реакторных петлях, при выгорании 127 000 Мвт ^. сутки / т U (~ 15,5 ат.%) увеличение в объеме составляло не более 8%. Верхняя граница скорости распухания до уровня ~ 9 ат.% составляла 0,33% на 1% выгорания. При более высоком выгорании скорость распухания составляла 0,7% на 1 % выгорания.

Значительное снижение распухания достигается при снижении плотности используемого UO₂ до 81%. Приведенные величины распухания невелики и свидетельствуют о высокой размерной стабильности керамического диоксида урана, по сравнению с металлическими сплавами урана.

В условиях, когда температура в центре сердечника превышает температуру плавления, объемное распухание возрастает. При расплавлении до 70% поперечного сечения стержня скорость распухания составляла 5-7% на каждый процент выгорания. Использование изделий с низкой плотностью, до 83%, резко снижает скорость распухания.

Растрескивание – обусловлено термическими напряжениями, возникающими в результате высокого градиента температур по сечению таблетки. Как правило, линии растрескивания проходят в радиальном направлении, рис.3, но иногда расположены и по окружности. Часто растрескивание сопровождается раскалыванием таблеток.

Рис.3. Растрескивание таблеток UO₂ обусловленное термическим напряжением.