Курс «Переработка и захоронение оят и рао» Лекция №4. Характер рао, образующихся на различных стадиях ятц Воздействие предприятий начальных стадий ятц

Воздействие предприятий начальной стадии ЯТЦ на окружающую среду связано с поступлением в нее РАО (ТРО, ЖРО, газообразных отходов), содержащих естественные радионуклиды урана и дочерних продуктов его распада.

Количество выбрасываемых радиоактивных веществ и их воздействие зависит от:

1. мощности предприятия;

2. содержания U и Th в руде (чем выше содержание, тем меньше объем отходов);

3. способа добычи (открытым, шахтным или выщелачиванием);

4. применяемой технологии переработки сырья и обращения с отходами;

5. особенностей близлежащей местности (геологических, гидрологических и т.д.);

6. количества населения, проживающего вблизи предприятия.

Урановый рудник + гидрометаллургический завод

Главный загрязнитель – радон-226.

При содержании урана в руде ~ 0,2% на каждую тонну извлеченного из руды урана приходится 500 т отходов.

В руде уран и его дочерние нуклиды находятся в равновесии, следовательно их суммарная активность равна 150 кБк/кг U₃O₈. При выделении урана из руды в отходы попадает 5-10% урана и ~ 85% всей активности.

Радон-226 выделяется при измельчении породы и заполняет собой воздух шахт и низкие участки карьеров. Скорость выделения радона для шахт составляет в среднем 3·10¹⁰-7·10¹¹ атомов Rn/мин·100 м³, что соответствует 6,7·10⁴-2,6·10⁶ Бк/мин·100 м³. В шахтах от радона избавляются интенсивным вентилированием.

При попадании воды в шахты или карьеры образуются ЖРО, которые содержат U, ²²⁶Ra и продукты их распада. Их откачивают в специальные бассейны выдержки и далее направляют на переработку.

Пустая порода в виде пульпы сбрасывается в пульпохранилище. Там происходит отстаивание пульп. Осветленный раствор возвращается на выщелачивание. Этот раствор содержит химические реагенты, изотопы урана, ²²⁶Ra и ²³⁰Th. Объемная активность ²²⁶Ra составляет ~ 150 Бк/л, а содержание U₃O₈ равно ~ 10 мг/л.

Переработка (аффинаж) урановых концентратов

В процессе аффинажа образуются ЖРО примерно такого же состава, что и на рудниках и на гидрометаллургических заводах, но содержание радия в них значительно ниже. При экстракционной очистке урановых концентратов образуется ~ 4 м³ ЖРО на 1 т урана.

Газодиффузионный завод

На данной стадии образуются ЖРО, обогащенные ураном в виде UF₆ (который гидролизуется в воде). Источник – отвалы обедненного (по U²³⁵) UF₆.

UF₆ также улетучивается (сублимирует), образуя газообразные отходы.

Производство твэЛов

Основную часть отходов представляют собой ТРО (порошок U₃O₈, PuO₂, стружка металлического U). Этот уран и плутоний возвращают в цикл.

При очистке поверхностей металлического урана и травления образуются ЖРО, состоящие из разбавленных растворов кислот (HNO₃, HF), которые содержат небольшое количество урана.

В странах Западной Европы за год накапливается ~ 370 ТБк (10 Ки) подобных отходов, что эквивалентно ~ 15 т природного урана.

ТРО на начальной стадии ЯТЦ являются: отработавшие фильтрующие материалы, шламы, запорная арматура, оборудование, уплотняющие материалы соединений, обтирочные материалы и т.п. Эти отходы не являются источником высокой радиоактивности, но необходимо учитывать, что в данном случае основные загрязнители – альфа-излучающие нуклиды.

На начальной стадии ЯТЦ образуется большое количество хвостовых растворов. Так, в США их накоплено более 100 млн.т.

Таблица 1 – Основные радионуклиды, присутствующие на начальной стадии ЯТЦ

Радионуклид	Период полураспада	Вид распада
238U	4,5·109 лет	α
235U	7,0·108 лет	α, γ
234U	2,5·105 лет	α
227Th	18 сут	α, γ
230Th	8,0·104 лет	α
234Th	24 сут	β, γ
223Ra	11,5 сут	α, γ
226Ra	1,6·103 лет	α, γ
222Rn	4 сут	α
210Pb	21 год	β, γ
214Pb	27 сут	β, γ
210Po	130 сут	α
227Ac	22 года	β
206Tl	1,5 мин	β

РАО АЭС

Источники РАО АЭС – это продукты нейтронной активации, образующиеся вне ТВЭЛов, и небольшая часть радиоактивных веществ, выделяющаяся из ТВЭЛов в теплоноситель в результате их разгерметизации. Основные ПД, попадающие в теплоноситель из ТВЭЛов, – ⁹⁰Sr и ¹³⁷Cs [1].

Активация продуктов коррозии происходит такими путями:

- активация конструкционных материалов в активной зоне с последующей эмиссией в контурную воду;

- активация примесей контурной воды при прохождении ее через активную зону реактора.

Основными продуктами активации воды являются ⁴²K и ²⁴Na с периодом полураспада 12 и 15 ч соответственно. В результате коррозии активированных частей реактора в теплоносителе накапливаются ⁶⁰Co (T_1/2 = 5,3 года), ⁵⁴Mn (T_1/2 = 312 сут), ⁵⁹Fe (T_1/2 = 45 сут) и более короткоживущие ⁵¹Cr, ⁵⁸Co, ^{122, 124}Sb. При нормальной работе реактора активность теплоносителя может достигать 3,7·10⁶ Бк/л.

Часть радиоактивных веществ непрерывно или периодически выделяется из раствора в результате технологических процессов в систему обработки и хранения РАО АЭС или в окружающую среду (РБГ - Kr, Xe, Ar). Другая часть (радиоактивные вещества, которые образуются в несменяемых и недезактивируемых частях оборудования) становится отходами только после остановки реактора.

Вывод радиоактивных веществ из реактора осуществляется, в основном, системой байпасной очистки (в основном – на ВВЭР), либо (на реакторах кипящего типа – РБМК) системой очистки конденсата турбин от солей. Утечки радиоактивных веществ происходят вместе с протечками теплоносителя из I контура, либо в результате отмывочных операций. Контурная вода, вода в бассейне выдержки ТВС, вода, загрязненная в процессе ремонта реактора, - всё это относится к категории САО и очищается методами фильтрации, дистилляции, сорбции и др. Среди фильтрационных методов при очистке контурной воды часто используют фильтрацию на намывных фильтрах, где в качестве фильтрующего материала применяют обычно перлит. Очистка от растворенных солей и радионуклидов зачастую проводится на ионообменных фильтрах (катионитах и анионитах смешанного либо раздельного действия). Таким образом, формируется первая группа гетерогенных отходов – пульпы отработавших фильтроматериалов с достаточно высоким уровнем активности: до 10¹⁰ Бк/л. С этой группой отходов выводится более 90 % радионуклидов. Определяют активность в основном короткоживущие продукты активации примесей, в частности, ²⁴Na.

При очистке конденсата турбин от солей зачастую применяют регенерируемые ионообменные фильтры. При регенерации их 5 %-ными растворами азотной кислоты и натриевой щелочи образуются гомогенные отходы с высокой засоленностью.

При промывке контура дезактивирующими растворами образуются ЖРО с содержанием взвешенных веществ, представляющих собой продукты коррозии. Растворенным компонентом данных ЖРО являются оксалаты, в том числе и аммония. Все перечисленные отходы по уровню загрязненности относятся к категории САО.

В ходе штатных операций дезактивации помещений и одежды образуются НАО, обладающие низкой засоленностью (1÷2 г/л) и содержащие, помимо неорганических компонентов (гексаметафосфат, щавелевая кислота, сода), детергенты (ОП, сульфонол, мыло). Их количество составляет ~30% общего объема отходов АЭС.

Усредненный химический состав смеси ЖРО АЭС включает: нитрат, оксалат, карбонат, фосфат, тетра(мета)борат, хлорид натрия. Взвеси представляют собой нерастворимые фосфаты, оксалаты и карбонаты солей жесткости, а также двуокись марганца (образующуюся при восстановлении перманганата калия в ходе дезактивации). Органические вещества – детергенты, масло (турбинное)  до 10 мг/л, аммиак (от дезактивации контура РБМК и неорганизованных протечек из контура ВВЭР). Суммарное содержание рассмотренных выше компонентов составляет для отечественных АЭС с реактором РБМК  2 г/л, а с реактором ВВЭР – до 5 г/л.

В результате очистки и ремонтных работ образуются 3 вида РАО АЭС:

- газообразные (Kr, Xe, Rn);

- жидкие (ВАО, САО, НАО – C¹⁴, T, частицы топлива и продуктов активации);

- твердые.

Основной источник образования газообразных отходов – система байпасной очистки теплоносителя I контура, куда радиоактивные газы попадают из разгерметизировавшихся ТВЭЛов. Они очищаются и выбрасываются в вентиляционную систему (радиоактивные благородные газы не улавливаются системой газоочистки и полностью выбрасываются в атмосферу). Системы вентиляции основных и вспомогательных помещений станции являются дополнительным источником газообразных отходов.

Очистка газов на АЭС осуществляется, в том числе, и путем их временной задержки в газгольдере перед выбросом для распада короткоживущих нуклидов.