Технология переработки ОЯТ

Лекция № 1

ОЯТ содержит горючее, которое может быть использовано повторно. 90% ОЯТ – это U-238, остатки U-235 и наработанный Pu-239.

В реакторе возможно осуществление цикла с тремя типами делящегося материала:

1. Урановый ЯТЦ: делящимся материалом является U-235

²³⁸U(n,γ ) ²³⁹U→ ²³⁹Np →²³⁹Pu.

1.1 Ядерное топливо может быть природного обогащения по U-235(реакторы КАНДУ в Канаде), но при этом имеются следующие особенности:

а) громоздкость реактора;

б) нет смысла перерабатывать ОЯТ.

1.2 Реакторы на тепловых нейтронах (обогащение по U-235 составляет 3,5-5%).

1.3 Реакторы на быстрых нейтронах (обогащение по U-235 составляет 14-35%).

2. МОХ – топливо – изначально смешаны U-235 и Pu-239. При сгорании нарабатывается плутоний и его вклад составляет до 50%.

3. Уран-ториевый цикл. Делящимся материалом является U-235 (или U-233) и Th-232:

²³²Th (n,γ) → ²³³Th → ²³³Pa → ²³³U

Основное преимущество уран-ториевого цикла – запасов тория больше, чем запасов урана. Разработки данного метода велись в Индии.

Классификация реакторов

1) по нейтронам (быстрые, тепловые);

2) по замедлителю (Назначение замедлителя - замедление быстрых нейтронов из U-233, перевод их в тепловые). Используют графит и воду;

3) по охлаждающему агенту (Назначение охлаждающего агента – съем тепла). Используют воду, инертные газы, жидкие металлы (натрий).

Виды реакторов:

1. легководные (LWR);

2. водоводянные под давлением (ВВЭР, PWR);

3. водоводянные кипящего типа(BWR);

4. тяжеловодные (HWR);

5. смешанного типа: охлаждающий агент – вода (не под избыточным давлением, т. е. кипит при 100^оС), замедлитель – графит. (РБМК);

6. газоохлаждаемый(GGR, AGR) – энергетических реакторов мало;

7. на быстрых нейтронах (БН – 350, -600, -800, FBR,Суперфеникс, БОР - 60).

Химическая форма топлива:

• оксидное (для энергетических реакторов);

• металлическое;

• сплавы;

• карбидное – используется редко;

• гидридное – используется редко.

Характеристика топлива для различных видов реакторов.

Характеристика топлива	Легководные		РБМК	БН
	ВВЭР, PWR	BWR
Вид топлива	UO2	UO2	U илиUO2	UO2; (U+Pu)O2
Исх. обогащение по 235U, %	1,5 – 4,5	2 - 3	1,6 – 2,9	20 – 30
Конечное обогащение, %	0,7 – 0,9	0,9	0,3 – 0,4
Глубина выгорания, ГВт*сут/т (U)	12 - 33	До 30	18 - 30	100

Глубина выгорания – это процент выгоревшего топлива * отношение масс, или это количество энергии, вырабатываемое единицей массы ядерного топлива.

Нейтронные яды (вещества с большим сечением захвата нейтронов) снижают реактивность реактора. Это является лимитирующим фактором. Также топливо подвергается тепловым воздействиям, возможна разгерметизация твэлов. С учетом этих факторов устанавливается срок кампании.

ТВЭЛы.

Основным элементом активной зоны реактора является ТВЭЛ, в котором размещается топливо, происходит выделение тепловой энергии и передача ее теплоносителю. ТВЭЛ работает в жестких условиях (температурное воздействие, излучение, коррозия), поэтому к ТВЭЛу предъявляют следующие требования:

• механическая прочность;

• сохранение формы и герметичности.

Существуют различные формы ТВЭЛов. Стержневой ТВЭЛ состоит из сердечника (ядерное топливо), оболочки и концевых деталей (для закрепления ТВЭЛа в ТВС).

Параметры ТВЭЛа для ВВЭР-1000:

• диаметр = 9,1 мм;

• толщина стенки = 0,65 мм;

• длина ТВЭЛа без концевых деталей = 3500 мм;

• длина ТВЭЛа с концевыми деталями = 3860 мм.

Параметры ТВЭЛа для ВВЭР- 440:

• длина ТВЭЛа без концевых деталей = 2500 мм.

Тепловыделяющие сборки (ТВС)

Реактор	Количество ТВЭЛов
ВВЭР – 1000	48 тыс. шт.
ВВЭР – 440	44 тыс. шт.
РБМК	61 тыс. шт.

Характеристики реакторов

Характеристика топлива	ВВЭР- 440	ВВЭР - 1000	РБМК - 1000	БН – 600
Тепловая мощность, МВт	1375	3000	3200	1470
Высота корпуса без крышки, м	11,8	10,9	-	-
Максимальный диаметр корпуса, м	4,27	4,5	-	-
Максимальный внутренний диаметр, м	3,56	4,07	-	-
Масса, т	201	304	-	-

Характеристики активной зоны

Характеристика активной зоны	ВВЭР- 440	ВВЭР - 1000	РБМК - 1000	БН – 600
Высота, м	2,5	3,6	7,0	1
Диаметр, м	2,9	3,12	11,8	2,0
Количество ТВС, шт.	349	151	1693каналов по 2 ТВС	-
Количество ТВЭЛов в ТВС, шт.	126	317	18	-
Диаметр ТВЭЛа, мм	9,1	9,1	-	-
Характеристика активной зоны	ВВЭР- 440	ВВЭР - 1000	РБМК - 1000	БН – 600
Масса урана, т	42	66	192	1,26 (по Д. М.)
Нач. обогащение по 235U	4,4	4,4	2,9	20-30
Масса U, перерабатываемая, т/год	14	33	-	-
Глубина выгорания	30-50	30-50	18-30	100-120
Кампания топлива, сут.	900	900	1080	150

Требования к сердечнику ТВЭЛа:

• высокая концентрация топлива;

• минимальная концентрация инертных материалов;

• радиационная стойкость;

• удержание газообразных продуктов деления;

• минимальное распухание;

• выполнен из тугоплавкого и малолетучего материала (керамика);

• совместимость материала оболочки с топливом при рабочей температуре реактора;

• коррозионная стойкость топлива;

• технологичность изготовления сердечника.

Оксидное топливо удовлетворяет практически всем этим требованиям.

Конструкционные материалы ТВЭЛов:

1. отделяют топливо от теплоносителя;

2. герметичность;

3. компенсируют температурные и объемные изменения топлива;

4. выдерживают внешнее давление и внутреннее давление газов;

5. совместимость с топливом и теплоносителем (должен быть инертен к обоим);

6. хорошая теплопередача;

7. малое сечение захвата нейтронов;

8. для замкнутого ЯТЦ упрощена регенерация ОЯТ.

Конструкционные материалы активной зоны реактора

Основной элемент	Легирующий элемент	Достоинства	Недостатки	Применение
Be	-	1.минимальное сечение поглощения тепловых нейтронов; 2. высокие температуры плавления и температуропроводность.	1. высокая стоимость 2. хрупкость	Высокотемпературный газоохлаждаемый реактор
Mg	Be, Zr, Al, Mn, Zn, Ce	1.минимальное сечение поглощения тепловых нейтронов; 2. высокие температуры плавления и температуропроводность; 3. малая плотность; 4. низкая стоимость; 5. коррозионностоек с СО2	1. коррозия в воде 2. низкая температура плавления 3. раскристаллизация	Высокотемпературный газоохлаждаемый реактор
Al	Fe, Si, Cu, Mg,Cr, Zn, Ni	1.минимальное сечение поглощения тепловых нейтронов; 2. стоек в воде; 3. низкая стоимость	1. ограничен по температурам применения (<200оС); 2. несовместимость с металлическим ураном при t>250оС	Высокотемпературный газоохлаждаемый реактор
Основной элемент	Легирующий элемент	Достоинства	Недостатки	Применение
Zr	Nb, W, Ta, Sn, Fe, Ni, Cr	1.минимальное сечение поглощения тепловых нейтронов; 2. низкая плотность; 3. высокая температура плавления; 4. стоек в воде и паре.	1. ограничен по температурам применения (<350оС); 2. не совместим с жидким носителем	ВВЭР; РБМК
Fe, нержавеющая сталь	Cr, Ni, Mo, Nb, Ti	1. низкая стоимость; 2. жаропрочен и жаростоек (до 6000С); 3. коррозионностоек в воде и жидком натрии; 4. технологичность изготовлении.	1. поглощает тепловые нейтроны	БН

Материал оболочки претерпевает значительные физико-химические превращения, образуются новые элементы под действием нейтронов. Происходит взаимодействие оболочки ТВЭЛа с продуктами деления и топливом, а, следовательно, уменьшается пластичность и твердость материала.

Основные характеристики оят

• Химические и радиохимические свойства

• Содержание делящегося материала

• Уровень активности

Они определяются мощностью реактора, глубиной выгорания, продолжительностью кампании, коэффициентом воспрозводства вторичных делящихся материалов, временем выдержки реактора, типом реактора и т. д.

Продуктами деления могут быть нуклиды с большим сечением захвата, поэтому может быть снижение потока нейтронов в активной зоне. Может происходить накопление газообразных продуктов деления. При высоких температурах это приводит к резкому увеличению давления внутри ТВЭЛа, что в свою очередь приводит к распуханию и разрушению оболочки.

Глубина выгорания

Для обеспечения электрической мощности реактора в 1ГВт в год должно выгорать 1,3 т U-235. Фактически эта величина меньше. Это связано с выгоранием плутония (Фактически – 670 кг U-235 для ВВЭР-1000).

Коэффициент воспроизводства – отношение числа образовавшихся делящихся ядер к числу загруженных ядер; характеризует количество вторичного делящегося материала, накапливаемого в процессе (ВВЭР – 440 – К_воспр. = 0,6; БН – К_воспр. =1,5)

Выдержка топлива

Цель – распад короткоживущих радионуклидов.

Время пристанционной выдержки – 3 года. Исходная активность снижается и определяется активностью долгоживущих радионуклидов (Cs и Sr) и α-излучающих ТУЭ.

При выдержке ОЯТ:

• организуют биологическую защиту;

• уменьшают радиационное воздействие на химические реагенты и растворители;

• уменьшается набор элементов в ОЯТ.

Продукты деления

Выход продуктов деления отличен в реакторах на тепловых и быстрых нейтронах. Осколки имеют разную массу, вероятен выход осколков по массе 2/3 (образование повышенной устойчивости ядер продуктов деления).

Легкие продукты деления - 80-120

Тяжелые продукты деления - 125-155

Рис. 1. Зависимость выхода продуктов деления от массового числа

В результате деления U-235 и продуктов деления образуется более 200 радионуклидов.

Активность продуктов деления ВВЭР-440 с глубиной выгорания 33 ГВт*сут/ /т U

Нуклид	T1/2	A, Ku/т с выдержкой
		1 год	10 лет
85Kr	10,8 лет	1,1*104	6,2*103
90Sr	29 лет	7,9*104	6,3*104
95Zr	65 сут	3,1*104	-
106Ru	369 сут	2,6*105	5,3*102
129I	1,7*107 лет	3,3*10-2	3,3*10-2
134Cs	2,3 года	1,6*104	7,6*103
137Cs	30 лет	9,8*104	8,0*104
144Ce	284 сут	5,0*105	1,7*102
147 Pm	2,6 лет	9,5*105	8,8*103
154 Eu	8,8 лет	5,8*103	3,9*103
Σ		2,3*106	3,2*105

Содержание актинидных и некоторых осколочных элементов, г/т U исходного топлива, экстрагированных в ТБФ

Элемент	Выгорание, ГВт* сут/ т
	20	33	40
Σ U	974500	955000	947000
232U	-	-	0,001
235U, нач. / кон.	25000/3800	35000/8500	40000/10000
237Np	135	450	650
Σ Pu	499	9100	9975
241Am	100	н. д.	325
243Am	30	н. д.	150
244Cm	3	25	80
Продукты деления
Zr	2550	3580	5250
Mo	2050	3350	4250
Tc	510	815	1000
Ru	1200	2165	2800
Σ РЗЭ	7155	11200	14895

Лекция № 2 .

Подготовка ТВЭЛов к регенерации

К процессам подготовки ОЯТ к химической переработки относят операции с ТВЭЛами, включая извлечение их из активной зоны, очистку от следов теплоносителя, выдержку в бассейне, перегрузку в транспортный контейнер, перевозку на радиохимический завод, выгрузку и передачу в цех, подготовки топлива.

Основная задача подготовки ОЯТ – разрушение сборок и вскрытие ТВЭЛов, т. е. разрушение оболочки в целях доступа химических реагентов к сердечнику.

Хранение ТВЭЛов в бассейнах выдержки.

Период выдержки должен быть таким, чтобы активность снизилась до уровня, пригодного для транспортировки (обычно 3 года).

Вместимость емкости должна удовлетворять загрузке всех ТВЭЛов в случае аварийной ситуации. Слой воды над ТВЭлами не менее 3 м.

Требуется:

• контроль и корректировка состава воды в бассейне из-за высокой активности и наличия коррозионных компонентов, = > ставят систему байпасной очистки воды (ионообменные фильтры, смолы);

• надежная вентиляция из-за возможного радиолиза воды и образования опасных концентраций кислорода и водорода.

Бассейн оснащен транспортом к погрузочным устройствам. ТВЭЛы при выгрузке помещают в чехлы.

Существуют методы «сухого» хранения, при этом необходимо обеспечивать достаточный теплоотвод и осуществлять контроль и очистку воздуха (из-за возможной разгерметизации ТВЭЛов).

Основные задачи при эксплуатации хранилища:

1. Борьба с коррозионным воздействием воды на облицовку хранилища за счет очистки от примесей (F^-, Cl^-);

2. Поддержание заданного теплового режима;

3. Создание надежной вентиляции для удаления газообразных продуктов радиолиза воды;

4. Контроль за параметрами и радиационной обстановкой;

5. подготовка воды и её очистка в процессе эксплуатации;

6. Утилизация отходов.