Добавил:
Upload Опубликованный материал нарушает ваши авторские права? Сообщите нам.
Вуз: Предмет: Файл:

Новотный и Хехт, Основы нанооптики

.pdf
Скачиваний:
539
Добавлен:
21.03.2016
Размер:
22.3 Mб
Скачать

/5 4 Полная функция Грина

443

ДИПО,lЬНЫЙ момент,... частицы с поляризуемостью аен, расположенной в точке r = ro,

связан с локальным возбуждающим полем Е\оса\ = Eexc(r = ro) равенством

,... = а(ш)Е\оса\,

(15.63)

где ПОJlяризуемость выражается соотношением (15.57).

Отметим, что Е\оса\ - это

ПО.lе, которое возбуждает частицу, и, таким образом, оно не совпадает с фактическим

ПО.lеl\l в точке r = ro. Поле Е\оса\ можно разделить на два слагаемых:

(15.64)

где Ео - возбуждающее поле, а E s - поле диполя, отраженное обратно (рассеянное по.lе) Последнее можно записать в виде

(1565)

ОПlеТИl\I, что G s , в отличие от G o, лишено сингулярностей и поэтому может быть вычис.,ено в точке нахождения диполя. Из (15.63)-(15.65) следует, что

(J):? -

+-+

+-+

(15.66)

,... - -.) о (ш)Gs(го, ro),... =

а:(ш)Ео(го).

t'oC-

 

 

 

Это уравнение совпадает с рассмотренным в рамках мед уравнением

(15.54) для

уединенной частицы. Правая часть равенства представляет собой первичный диполь­

ный момент J.I.o, т. е. дипольный момент, индуцированный возбуждающим полем Ео.

Таким образом, (1566) можно переписать в виде

у./'''-

+-+

 

(15.67)

,... - -.) (\

(ш)Gs(го, ro),... = J.I.o.

с:ос-

 

 

 

ПО,lученное уравнение можно решить относительно ,....

еамосогласованный диполь-

 

+->

 

 

ный I\lOl\Iент ,... определяется диадой

G s , 5,одержащей

информацию об

оптических

свойствах окружающей среды, и тензором а:, описывающим свойства самой частицы.

Эффективную ПОJlяризуемость a'cffможно рассчитать следующим образом:

(15.68)

в свободном пространстве a'effсовпадает с а. Неоднородности в окружающей среде

\Iеняют ПОJlяризуемость с Q на aeff, Эти изменения являются следствием дипольного

взаИl\lOдействия с окружающей средой. Если а описывает свойства молекулы или

aTOl\Ia с хорошо определенными энергиями переходов, то взаимодействия с окру­ жающей средой приводят к сдвигу резонансов и изменению скоростей релаксации (см разд 8.5).

15.4. Полная функция Грина

е помощью одной диадной функции можно представить всю информацию об

Э.lектромагнитных свойствах системы, состоящей из произвольного числа частиц.

+->

Такая функция обозначается как G" где индекс t - сокращение слова «total•. Тер­

:\IИНОМ «частица. при этом обозначается любой дипольный центр, пространственно

ИЗО.lироваllНЫЙ от других или соединенный с другими центрами, образующими мак­

роскопическую среду Рассмотрим произвольное число частиц, внедренных в неод­ нородную исходную среду, например в плоско-слоистую структуру. Предполагается,

444 Гл 15. Теоретические методы в нанооnтuке

->

что функция Грина G относится к неоднородной исходной системе. Согласно равен- ству (15.58) фактическое поле E(r) вне частиц системы совпадает с возбуждаЮЩИ1\1

полем, поскольку r - внещняя по отнощению к частицам точка. Для l' = 1 эти ПО.1Я

даются равенствами (15.52) и (15.53):

2

N

 

 

UJ

~ +-+

+-+

(15.69)

E(r) = Eo(r) + - 2 L...J G(r,rn)(~r,E(rll)'

Е:оС

11=1

 

 

где Ео - поле в отсутствие частиц. Для настоящих целей примем,

что Ео - ПО.1е

возбуждающего диполя, расположенного в точке r = rk с дипольным моментом ~~

Согласно (15.29) поле диполя можно выразить посредством функции Грина'

(1570)

Комбинируя оба уравнения, получаем

(1571)

Если бы функция Грина полной системы была известна, то поле в точке r можно

было бы просто рассчитать из равенства

(15 72)

Здесь G t относится не только к неоднородной исходной системе, но и к частицам

Напряженность электрического поля Е в (15.72) можно заменить на E(r) и E(rll ) в (15.71), в результате чего получим

(15.73)

Домножим полученное равенство на ~k/l~kI2, в результате чего получим

+-+

+-+

2

N

 

 

 

+-+

+-+

..........

 

Gt(r, rk) = G(r, rk) + c.v

 

Мо L G(r, r 11 )a ll (c.v)Gt(rll , rA)·

(1574)

 

 

 

n=1

 

 

 

Это дискретная форма уравнения Дайсона [15], [25], полученная впервые в кванто­

вой механике. В принятом приближении предполагается, что рассматриваются только

внещние точки. При выводе выражения для внутренних точек следует выполнять

те же щаги, но с чуть более сложным выражением для (1569), включающим

+-+

ответственную за рассеяние часть G. Прелесть уравнения (15.74) состоит в то\\!. :'::'0

оно включает в себя всю информацию об окружающей среде. Как только функция GI

становится известной, поле диполя, расположенного в произвольной точке rA, можно

рассчитать с помощью (15.72). Формализм уравнения Дайсона детально разработан Мартином с сотрудниками для взаимодействий BaH-дep-Baa~ca, а также для элек-

тромагнитного рассеяния [26]. В ранних работах функция Gt именуется «полевой

восприимчивостью., тогда как в поздних называется «пропагатор обобщенного поля»

155. Задачи

445

15.5. ВЫВОДЫ и перспективы

Вэтой главе мы обсудили теоретические методы, которые обычно применяются

внаноопти·ке. При этом мы сконцентрировались на методах, в которых выполняются

ЧИСо1енные расчеты при нахождении аналитических выражений для исследуемых по.1еЙ, и не рассматривали чисто численных методов, поскольку последние хорошо

описаны в литературе. Читатель, конечно же, отметит, что мы не охватили мно­

жество восхитительных теоретических концепций, выдвинутых в последние годы,

и среди них методы решения обратных задач, позволяющие восстановить структуру

объекта (геометрию и материальные свойства образца) с помощью информации,

.:юступноЙ посредством детекторов ближнего и дальнего поля [27J. МЫ показали,

что концепции обратного рассеяния можно применить к оптическому ближнему полю и что можно осуществить оптическую томографию ближнего поля, т. е. трехмерную

реконструкцию объекта путем считывания информации при разных углах возбуж­

.1ения или регистрации [28J. В ближайшие годы можно ожидать, что томография

б.1Ижнего поля позволит реконструировать трехмерную форму и материальные свой­

ства подповерхностных структур с наноразмерным разрешением.

Задачи

15 1 Рассмотрите одиночную дипольную частицу радиуса а, имеющую диэлектриче­

скую проницаемость Ер и расположенную над диэлектрическим полупростран­

ством с диэлектрической проницаемостью Е. Выведите выражение для эффек­

тивной поляризуемости ~eH как функцию расстояния d между поверхностью

ицентром частицы.

152 Рассчитайте эффективную поляризуемость двух диэлектрических сфер радиу­

са 11, имеющих диэлектрическую проницаемость Е, расположенных на расстоя­

нии (! друг от друга.

15 3 Центры двух

металлических частиц радиуса а = 20 нм находятся на рас­

стоянии (/ = 3а друг от друга. Рассчитайте сечение рассеяния для плоской

возбуждающей

волны, поляризованной вдоль оси, проходящей через центры

частиц

(оси ;г).

Длина волны

л = 488 нм,

диэлектрическая проницаемость

~ = -34,5 +t8,5

(алюминий).

Сравните результат с первым приближением

Борна

(в отсутствие взаимодействия между

частицами). Какое должно быть

расстояние (1, чтобы точность приближения Борна составила 10 %?

15.4.Квазистатическая поляризуемость Q не удовлетворяет оптической теореме. Что­

бы доказать это утверждение, рассмотрите рассеяние на одиночной дипольной

частице с поляризуемостью а. Оптическая теорема утверждает, что сечение

экстинкции плоской волны, распространяющейся в направлении оси z и рассе­

янной на произвольном объекте, дается равенством

 

 

 

 

 

 

 

 

(J"exc

=

k 2 Re . ПЕ) Ix,y=o '

 

(15.75)

где "

-

волновое число, ПЕ -

единичный вектор

поляризации

падающей

волны,

а

Х - амплитуда

рассеяния, рассчитанная

при z ---> 00,

Х, у = о

ипоказывающая, что значение сечения рассеяния должно вычисляться вдоль

направления распространения. Амплитуда Х связана с рассеянным дальним

полем Е, равенством

(15.76)

14 Carminati R. and Greffet J J

446

Гл 15 Теоретические методы в нанооnтике

где R -

расстояние от рассеивающего объекта,

Ео - амплитуда падающей

плоской

волны. Отметим, что Х - безразмерная

величина В случае ~Iалой

частицы поле E s порождается дипольным моментом J1, который, в свою очередь.

наводится падающим полем Ео.

а) Выведите равенство О"ех! = (k/eo)Im(o).

 

б) Рассчитайте сечение рассеяния O"scatt, используя соотношение J1 = lIЕо. фор­

 

мулу дипольного

излучения

Pscatt = 1J1h2(.()4 /( 121Геос3) и

выражение для

интен­

 

сивности падающей волны I o = eoclEol

/2.

 

 

 

 

 

 

 

PalJS =

 

в)

Получите

сечение

поглощения

O"abs

С

помощью

соотношения

 

= (.()/2)Im [J1' Е(;]

и покажите, что оно совпадает с O"exl.

 

 

 

 

 

 

Отсюда следует, что сечение экстинкции, рассчитанное с помощью оптической

 

теоремы, относится только к поглощению, но не к рассеянию Таким образом.

 

с квазистатической поляризуемостью следует обращаться осторожно. Решение

 

этой

дилеммы

можно

найти в задаче

8.5,

где реакция излучения приводит

 

к дополнительному вкладу в поляризуемость (см. (8.203».

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Список литературы

 

 

 

 

 

 

1

Hafner С The Generalized Multiple Multipole Technique [ог Computational Electromagne-

 

tics

-

Boston. Artech. -

1990.

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

2. Bohren С. Р. and

НиПтаnn D R, eds

Absorption

and

Scattering о[

Light Ьу

Small

 

Particles. - New York: Wiley. -

1983

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

3

Stratton J.A Electromagnetic Theory - New York- МсGгаw-НiII. 1st edn

-

1941

 

[Русск

 

пер

Стрэттон Дж А. Теория электромагнетизма. -

М.

ГИТТЛ. 1948

-

540 с I

4. Chew

W. С. Waves

and Fields

in Inhomogeneous

Media

-

New York

 

Уап

Nostrand

 

Reinhold, 1st edn

-

1990.

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

5

Bouwkamp С. J. and Casimir Н. В а. Оп multipole expansions in the theory of electromag-

 

пеНс radiation / / Physica. V 20

Р 539-554

1954

 

 

 

 

 

 

 

 

 

6

Green Н. S and Wolf Е. А scalar representation

of

electromagnetic [ields / / Ргос

Phys

 

Soc. А

1953 У.66 Р 1129-1137

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

7

Вот М and Wolf Е

Principles of Optics. -

Oxford

 

Pergamon, 6th edn

-

1970

[РУССК

пер Борн М., Вольф Э. Основы оптики

- М

Наука.

1973 - 721

с I

8. Jackson J D. Classical Electrodynamics. -

New YorkWiley, 2nd edn -

1975 [Русек пер

Джексон Дж

Классическая электродинамика -

М. Мир. 1965 -

703 с I

9 Golub G Н and иаn Loan С. F Matrix Computations -

Baltimore Johns Hopkins Uni\'er-

sity Press. -

1989

 

 

 

 

10 Novotny L., РоЫ D. W , and Regli Р Light propagation through nanometer-sized structuгes the two-dimensional-aperture scanning near-field optical microscope / / J Opt Soc Ат А

1994 V 11 Р.1768-1779

11. Dratne В. Т. and Flatau Р. J. Discrete-dipole

approximation

[ог

scattering calculations / /

J Opt Soc. Ат. А. 1994. V 11

P.1491-1499

 

 

 

12 Taubenblatt М. А. and Tran Т. К

Calculation of light scattering [гот particles and structuгes

оп а surface Ьу the coupled dipole method / / J

Opt Soc Ат

А

1993 V 10 Р 912-919

13.Harrington R F Field Соmрutаtiоп Ьу Moment Methods, Piscataway - NJ 'ЕЕЕ Press - 1992

IпПuепсе of dielectric contrast and topography оп the пеаг [ield

scattered Ьу ап iпhоmоgепеоus surface / / J. Opt

Soc. Ат

А

1995 V 12

Р 2716-2725

15. Martin О. J. F , Dereux А., and Girard С. Iterative scheme

[ог

computing exactly the total

field ргораgаtiпg in dielectric

structures of arbitrary shape

/ /

J Opt

Soc

Ат А 1994

V 11 Р 1073-1080.

 

 

 

 

 

 

16 Goedecke G Н. and O'Brien S

G Scattering Ьу iггegular inhomogeneous particles vla the

digitized Green's [unction algorithm / / Appl. Opt

1989 V 27.

Р 2431

-2438

 

 

 

 

 

15.5 Список литературы

 

 

 

447

17

/skander М Р. Chen Н

У. and Реnnег J Е Optica1 scattering and absorption Ьу branched

 

chains оГ aeroso1s / / Арр1

Opt 1989 V 28. Р.3083-3091

 

 

 

 

18

Hage J J and Greenberg М

А mode1 for the optica1 properties оГ porous grains / / Astrophys

 

J 1990 V 361

Р 251-259.

 

 

 

 

 

 

19

Lakhtukla А

Macroscopic theory of the coup1ed dipo1e approximation

method

/ / J

Mod.

 

Phys С 1992

V 3 Р 583-603

 

 

 

 

 

 

20

YaghJlan А D

Electric dyadic Green's functions

in the source region / /

Proc

'ЕЕЕ

1980

 

V 68 Р 248-263

 

 

 

 

 

 

 

 

 

21

иаn В/аdе/ J

Some remarks оп Green's dyadic

[ог

infinite space / /

IRE Trans Antennas

 

Propag 1961

V 9

Р 563-566.

 

 

 

 

 

 

22

Drame В Т The

discrete-dipo1e approximation

and

its application

to interstel1ar graphite

 

grains / / Astrophys J

1988 V 333. Р.848-872.

 

 

 

 

 

 

23Lakhtakla А Macroscopic theory of the coup1ed dipo1e approximation method / / Opt Соmm 1988 V 79 Р 1-5

24Chance R R. Prock А and Silbey R Мо1еси1аг fluorescence and energy transfer пеаг

 

interfaces /

in Advances in Chemical Physics, 1 Prigogine and S. А. Юсе,

eds. V 37,

 

Р 1-65. -

New York. Wiley -

1978.

 

25

Есоnотои Е N Green's Functions in Quantum Physics, Solid-State Sciences V 7 - ВегНп:

 

Springer. 2nd edn

- 1990

 

 

26

Martm О J F . Girard С , and Dereux А Generalized fie1d propagator [ог e1ectromagnetic

 

scattering and light confinement / / Phys. Rev Lett. 1995. У. 74. Р.526-529

 

27

Саrnеу Р S

and Schotland J С

Inverse scattering for near-fie1d optics / / Аррl

Phys Lett.

 

2000 V 77

Р 2798-2800

 

 

28

Саrnеу Р S and Schotland J. С

Near-fie1d tomography / in Inside Out· Inverse Problems,

 

G Uhlman. ed -

Cambridge. Cambridge University Press. - 2003

 

Приложение А

ПОЛУАНАЛИТИЧЕСКИЙ ВЫВОД АТОМНОЙ

ПОЛЯРИЗУЕМОСТИ

Цель данного раздела - вычислить в дипольном приближении линейную поляри­

зуемость двухуровневой квантовой системы. Под квантовой системой можно подра­

зумевать атом, молекулу или квантовую точку, но для простоты будем считать, что

это атом. Как только атомная поляризуемость становится известной, взаимодействие

между атомом и полем во множестве задач можно описывать классическим образом

Общее аналитическое выражение для поляризуемости вывести нельзя. Напротив.

следует проводить различие между аппроксимирующими выражениями, зависящими

от взаимных спектральных свойств атома и поля. Существует два наиболее важных

режима возбуждения: н.ерезон.ан.сн.ыЙ и квазuрезон.ан.сн.ыЙ. В первом случае aTO~1 остается, главным образом, в основном состоянии, тогда как в последнем происходит значительное насыщение его возбужденного уровня.

В квантовой механике поведение системы N частиц описывается волновой Функ-

цией

 

Ф(г,t) = Ф(ГI, ... ,ГN,t),

1)

где через r 1 обозначены пространственные координаты частицы i, а

представляет

собой временную переменную. Для простоты записи полный набор координат частиц

представлен единственным символом Г, который включает в себя также и спин При

этом следует иметь в виду, что совершаемые над г операции также совершаются

над всеми координатами частиц rI, ... , гN. Волновая функция Ф представляет собой

решение уравнения Шредингера

~

d

(А.2)

НФ(г, t) =

z1i dt Ф(г, t),

где Н обозначает оператор Гамильтона, называемый также гамильтонианом. Его форма зависит от особенностей рассматриваемой системы.

Гамильтониан свободного атома в отсутствие внешнего возмущения не зависит от времени и в общем виде дается равенством

jjO=L[-2~.V';+V(Гi,Гj)], (АЗ)

t.j

где суммирование проводится по всем частицам системы; индекс в V', указывает, на

координаты ri какой частицы действует этот оператор, V(r"rJ ) - потенциальная

энергия взаимодействия z-й и j-й частиц. В общем случае V включает в себя вклады

всех известных в настоящий момент четырех фундаментальных взаимодействий. сильного, электромагнитного, слабого и гравитационного. Для описания поведения

электронов существен только электромагнитный вклад, причем в электромагнитных

взаимодействиях доминирует электростатический потенциал. Поскольку массы ядер

много больше масс электронов, первые движутся гораздо медленнее, что ПОЗВО.~яет электронам практически мгновенно следовать движению ядер. Можно считать, что по сравнению с электронами ядра покоятся. Это утверждение составляет сущность

приближения Борна-Оппенгеймера, которое позволяет отделить волновые функции

ядер от волновых функций электронов. Поэтому рассмотрим ядро с полным зарядом

Прuл. А. Полуаналuтuчес"uй вывод атомной nолярuзуемостu

449

qZ, где Z - атомное число. Предположим, что ядро расположено в начале координат (г = О) и окружено Z электронами, причем заряд электрона равен -q. В равенстве

(А.3) можно ограничить индекс z так, чтобы он пробегал только по координатам

электронов. В случае не зависящего от времени гамильтониана можно разделить зависимости от t и r следующим образом:

00

.

 

Ф(г,t) = L e-*Ent<pn(r).

(А.4)

n=\

Подставляя эту волновую функцию в (А.2) и используя Н = НО, получаем уравнение

на собственные значения энергии (стационарное уравнение Шредингера):

(А.5)

где Е,. - собственные значения стационарных состояний In). в дальнейшем ограни­

чимся случаем двухуровневого атома (n = [1,2]) с двумя стационарными волновыми

функциями:

ф\(г,t) = e-*E1t<p\ (Г),

(А.б)

Ф2(Г, t) = e-*E2t<p2(r),

На следующем шаге поместим атомную систему в поле излучения; тогда система

испытает внешнее, не зависящее от времени возмущение, которое можно представить

гамильтонианом взаимодействия H'(t). Тогда получим следующее выражение для

полного гамильтониана:

Н =

Но + H'(t),

(А.7)

 

где согласно (А.5) НО представляет невозмущенную систему. Размер атома по по­

рядку величин составляет несколько боровских радиусов, ав ~ 0,05 нм. Поскольку

ав « Л, где л - длина волны излучения, можно считать, что на масштабе атомной системы напряженность электрического поля Е является постоянной величиной.

Полагая, что зависимость от времени является гармонической, запишем

Е(г, t) = Re [E(r)e-i"'t] ~ EocoS(.cJt),

(А.8)

гд.е мы положили фазу поля равной нулю, или, что то же самое, выбрали комплекс­ ные амплитуды вещественными. Каждый электрон системы испытывает воздействие

о.1ного и того же поля Ео, зависящее от времени по закону COS(.cJt). Используя

опреде.,ение полного электрического дипольного момента атома,

z

 

J.l.a(r) = J.I.a(r\, ... , rz) = q L ri,

(А.9)

находим гамильтониан взаимодействия в дипольном приближении:

Н' = -J.l.a(r) . Е

о

COS(.cJt).

(А. 10)

 

Гами.,ьтониан дипольного взаимодействия является вещественным и обладает свой­

ством нечетности по отношению к операции инверсии координат, т. е. Н' меняет

знак. если ко всем Г! применить операцию ri = -ri.

Чтобы решить уравнение Шредингера (А.2) для возмущенной системы, запи­

шем зависящую от времени суперпозицию стационарных волновых функций атома

в (А.б):

(А.ll)

29 Л НовотныЙ. Б Хехт

450 Прuл. А. Полуаналитический вывод атомной поляризуемости

Зависящие от времени коэффициенты С1 и С2 выберем таким образом, чтобы вы­

полнялось условие нормировки (ФIФ) = f ф*фdV = IC112 + IC212 = 1 (в котором для

удобства мы опустили аргументы в волновой функции). После подстановки этой

волновой функции в уравнение А.2 перегруппируем слагаемые и, используя (А 3) и (А.б), получим

(А.12)

где точками обозначена производная по времени. Следует помнить, что Ф - функция

аргументов (г, t), а 'Ф - аргумента (г). Чтобы избавиться от пространственной зависимости, домножим обе части (A.l2) слева на Фj, подставим в качестве волновой

функции (А.б) и проинтегрируем по пространству. Затем повторим процедуру. но уже для Ф2' и в результате получим систему двух связанных дифференциальных

уравнений, зависящих от времени:

C1(t) =

C2(t)*JLI2· Eocos((.c)t)e-i:(Е2-ЕI)t,

13)

C2(t) =

c1(t)*JI.21 . Eocos((.c)t)e+t(E2-ЕI)t,

(А.14)

где для матричного элемента дипольного перехода между состояниями li) и !J)

введено обозначение

(А.15)

и снова следует подчеркнуть, что интегрирование ведется по всем электронным

координатам г = г1, ... , rz. В (A.l3) и (A.l4) мы использовали тот факт, что 1111 = о.

Это следует из нечетности Н/, вследствие которой подынтегральное выражение

для l1ii является нечетной функцией г. Интегрирование по г = [-00 ... о] приводит

К тому же результату, что и интегрирование по г = ... 00], но с противопо­

ложным знаком, поэтому при интегрировании по всему пространству оба вклада

взаимно уничтожаются. Матричные элементы дипольного перехода удовлетворяют

равенству 1112 = 1121' поскольку l1a - эрмитов оператор. Однако фазы собственных

значений '1'1 и '1'2 удобно выбрать так,чтобы матричные элементы дипольного пере­

хода были вещественными, т. е.

 

JL12 = 1121·

(А.lб)

В дальнейшем будем предполагать, что дЕ = Е2 - Е1

> о, а также для простоты

записи введем частоту перехода

 

(.с)о = дЕ/n.

17)

Состояние 11) будем считать основным, а состояние 12)

- возбужденным.

Полуклассическая теория не учитывает спонтанного излучения, которое можно

описать только с помощью квантованного поля. Для согласования с квантовой электродинамикой следует учесть эффекты спонтанного излучения путем введения

в (А.14) слагаемого, феноменологически описывающего затухание. Тогда система

связанных дифференциальных уравнений принимает вид

C1(t) = C2(t)*JLI2' Eocos((.c)t)e-i"'ot,

(А.18)

C2(t) + ~C2(t) = C1(t)*JI.21 . Eocos((.c)t)e+~"'ot.

Введение затухания равносильно утверждению о том, что возбужденный атом обязан в конце концов перейти в основное состояние путем спонтанного излучения. В от-

А J. Стационарная nоляризуем.ость в слабых возбуждающих полях

451

сутствие поля излучения (Ео = О) уравнения (А.18) можно сразу проинтегрировать,

в результате чего получаем

(A.19)

Среднее время жизни возбужденного состояния r = l/,у, где 'у - скорость спон­

танной релаксации. Поскольку прямого аналитического решения системы (A.18) не

существует, нам придется получить несколько приближенных решений для возбуж­

дений разного вида.

А.l. Стационарная поляризуемость в слабых возбуждающих полях

Предположим, что взаимодействие между атомом и полем излучения мало. То­

гда решение дЛЯ СI (t) и C2(t) можно представить в виде разложения в ряд по

параметру ....21 • Ео. Чтобы вывести слагаемое первого порядка в этом разложении,

положим в правой части (А.18) СI (t) = 1 и C2(t) = О. Найдя таким образом решение

первого порядка, можно подставить его снова в правую часть равенства, чтобы

найти решение второго порядка, и т. д. Однако ограничимся лишь первым порядком.

Решение для СI имеет вид СI (t) = 1 и показывает, что атом всегда находится

в основном состоянии. Это решение можно назвать решением нулевого порядка,

поскольку оно не зависит от параметра разложения, т. е. дЛЯ СI решение первого

порядка отсутствует и следующее слагаемое должно быть второго порядка. Решение первого порядка для (;2 представляет собой суперпозицию решения однородного урав­

нения для С2 (А.19) и частного решения неоднородного уравнения. Последнее легко

находится путем представления косинуса в виде суммы двух экспонент, в результате

чего получаем

C2(t) = ~21

1

[e,(",o+",)t

+

e'("'o-"')t]

+ С2(0)е

_ ~t

 

. E021i

. /2

(UO - (U - ~"t

/2

2 •

(А.20)

 

 

(UO + (U - ~"t

 

 

 

 

 

Будем интересоваться установившимся поведением атома, пребывающего в элек­

трическом поле Ео COH(Ut) в течение бесконечно большого промежутка времени.

В этом случае решение неоднородного уравнения стремится к нулю и полное решение

определяется одним лишь общим решением однородного уравнения.

Среднее значение дипольного момента дается равенством

~(t) = (ФI~аIФ)

= JФ*(r)~(r)Ф(r)dV,

(A.21)

где интегрирование ведется по всем

координатам r. Используя волновую функ­

цию (А.ll), получаем выражение для ~:

 

~(t) = СТс2~12е-t"'оt + Clc2~2Iei"'ot,

(А.22)

где использованы определение матричного элемента дипольного перехода (А.15)

и свойство ~il = О. Подставляя в (А.22) решения первого порядка дЛЯ СI и С2,

получаем

(А.23)

452

Прuл. А. Полуаналuтuческ,uй вывод атомной nолярuзуемостu

 

Поскольку

возбуждающее

электрическое

поле

дается

равенством

Е =

= (lj2)Eo[exp(iUJt) + exp(-iUJt)],

перепишем

дипольный

момент следующим

образом:

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

(А.24)

где а - тензор атомной поляризуемости:

 

 

 

 

 

a(UJ) - J.l.12~J.I.21 [

1

+

1

]

25)

 

-

h

I.J.)O - I.J.) - Z7/2

I.J.)O + I.J.) + Z7/2 .

 

Выражение 1J.12 ® 1J.21 - это матрица, сформированная тензорным произведением (ве­

щественных) дипольных моментов перехода. Выражение для поляризуемости удобно

привести к общему знаменателю. Более того, учитывая, что коэффициент релак­

сации 'у много меньше UJo, что позволяет пренебречь слагаемым "(2, окончательно

обобщим результат на системы, характеризующиеся более чем двумя состояниями.

Кроме различных матричных элементов, каждое состояние, отличающееся от основ­

ного, ведет себя сходно с описанным ранее состоянием 12). Таким образом, каждый

новый уровень характеризуется частотой UJn , коэффициентом релаксации "(11 и ди­

польными моментами перехода 1J.1n' 1J.n1' Тогда имеет место следующее выражение

для поляризуемости:

+-+

_ ~ +-+ [

е2

]

(А.26)

a(UJ)-L.Jfn

2

2

'

 

n

I.J.)n -I.J.)

-

ZW7n

 

где f n - так называемая сила осциллятора 1), а е и m -

заряд и масса электрона

соответственно. По историческим причинам мы привели поляризуемость к фор­

ме (А.26). До пришествия квантовой механики Х. А. Лоренц развил классическую

+-+

модель атомной поляризуемости, которая, за исключением f n' совпадает с нашим

результатом. Рассмотренная Лоренцем модель состоит из набора гармонических осцилляторов для электронов атома. Каждый электрон откликается на вынуждающее

поле согласно уравнению движения

(А.27)

В этой теории сила осциллятора представляет собой параметр подгонки, поскольку не существует способа непосредственно определить, сколько электронов дают вклад в конкретную моду атома. Напротив, полуклассическая теория напрямую связывает

силу осциллятора с матричным элементом дипольного перехода И, таким образом.

с волновой функцией атома. Более того, правило j-СУММbl говорит, что сумма сил

осцилляторов равна единице.

Если энергия возбуждающего поля nы близка к разности энергий двух состояний

атома D.E, первое слагаемое в (А.25) оказывается гораздо больше второго. В этом

случае второе слагаемое можно отбросить (приближение вращающейся волны).

и мнимая часть поляризуемости примет форму лоренцевского контура.

Важно отметить, что между напряженностью возбуждающего поля Е и наведен­

ным дипольным моментом IJ. существует линейная связь, поэтому монохроматическое

1) Усреднение по всем поляризациям сводит силу осциллятора к скалярной величине

с дополнительным коэффициентом 1/3 - Прuмеч. авт.