Калин Материаловедческие проблемы екологии в области ядерной енергетики 2010

диоактивных нуклидов, периоды полураспада которых очень различны от нескольких тысячных долей секунды до миллионов лет (например, 90Tc) (табл. 21).

Количество ПД сильно зависит от типа реактора и глубины выгорания топлива. В реакторах на быстрых нейтронах значительно более высокое содержание радиоактивных ПД. Активность ОТВС реакторов на быстрых нейтронах в 300 раз превышает аналогичное значение для реакторов на тепловых нейтронах. Это усложняет переработку и хранение ОЯТ.

Различают твердые ПД и газообразные (ГПД).

81

К ГПД относят:

радиоактивные благородные газы (РБГ) осколочного (Kr, Xe) и активационного (Ar) происхождения, они опасны для человека из-за внешнего β- и γ-излучения;

радиоактивные изотопы йода, летучего при рабочих температурах ядерного топлива и концентрируемого в щитовидной железе из вдыхаемого воздуха и потребляемого молока; долгоживущие изотопы 3Н (12,3 лет) и 14С (5730 лет), которые

при попадании в организм человека влияют на генетический ап-

1 МВт∙сут/т образуется 25 см3 РБГ. Часть Kr и Xe из-под оболочек дефектных твэлов поступает в первый контур, а из него вместе с первичным теплоносителем в помещение АЭС, затем вместе с вентилируемым воздухом РБГ попадают в газоотводную трубу. Они дают наибольший вклад в локальные дозы облучения населения. Из всех летучих ПД Cs самый нелетучий, однако самый химически активный. Вследствие высокого выхода и большой упругости пара (105 Па при 700 С) во внутреннем объеме твэла может создаваться высокое давление паров цезия, что может привести к его разгерметизации и созданию аварийной ситуации. При реакции с кислородом образуется малоактивный твердый оксид Cs2O.

Огромную опасность для человека представляет тритий, который образуется в ядерных реакторах при делении U и активации Li и B, используемых в первичном теплоносителе, и при активации естественной примеси дейтерия в воде. Кроме того, один из источников образования трития следующая реакция: 14N+n 12C+T (такая же реакция может проходить в верхних слоях атмосферы). А также в ТЯР – при нейтронном облучении литийсодержащих компонентов бланкета.

5.2. Разрушение топливных сердечников

Топливный сердечник представляет собой столб спеченных таблеток с плотностью 90 96 % от теоретической. Таблетки могут быть с центральным отверстием или без него, с плоскими поверхностями или фасками на торцах. Зазор между сердечником и оболочкой твэла составляет 50 300 мкм. Свободный зазор в твэле ВВЭР заполнен азотом

82

под давлением 2,5 3 МПа (давление теплоносителя 16 МПа). В реакторах на быстрых нейтронах зазор заполнен гелием при давлении 0,1 МПа (давление теплоносителя 1 МПа).

Рис. 14. Изменение структуры топливных сердечников в процессе выгорания топлива

В процессе работы реактора происходят следующие существенные изменения в топливных сердечниках (рис. 14):

I – исходная структура (зерна и поры до 200 мкм);

II – разгон реактора (разогрев сердечника и уменьшение зазора); III – выгорание 1 МВт∙сут/т (образование центральной полости за счет миграции мелких пузырьков, образование больших

столбчатых кристаллов);

IV – 10 МВт∙сут/т (начало растрескивание таблетки);

V – 102 МВт∙сут/т (образование сетки мелких пор размерами до 50 мкм, начало распухания топлива);

VI – 103 МВт∙сут/т (исчезновение зазора);

83

VII – 104 МВт∙сут/т (увеличение области столбчатых кристаллов, сужение центральной полости за счет заполнения ее ПД, начало распухания оболочки, возможное начало плавления топлива);

VIII – 105 МВт∙сут/т (залечивание трещин за счет механического сжатия со стороны оболочки либо механическое повреждение ее);

IX – охлаждение (интенсивное появление новых трещин).

5.3. Активность продуктов деления

Интенсивность суммарного излучения смеси ПД определяется

где A0 первоначальная активность ПД после выгрузки из реактора;

продолжительность охлаждения.

Практический интерес представляет соотношение между массой

да, с; m – масса радиоактивного изотопа, г. Обратная величина этого соотношения – количество ПД в граммах, соответствующее активности в 1 Бк (табл. 22).

Таблица 22

Соотношение между активностью и массой некоторых продуктов деления

Легко заметить: чем дольше период полураспада, тем больше количество данного ПД возникает на единицу активности.

84

5.4. Остаточное энерговыделение ОЯТ

В активной зоне реактора даже после его остановки продолжается медленно затухающий процесс выделения энергии – остаточное тепловыделение. Тепло выделяется за счет взаимодействия -, -, -, n0- и рентгеновского излучения с материалами ТВС. Имеются три основных источника остаточного энерговыделения:

ПД; актиноиды;

КМ, отражатели.

Основной вклад в остаточное тепловыделение в начальный период остановки реактора дают ПД (от 80 %), актиноиды (до 15 %), КМ (2 5 %). Кроме того, выделение тепла в активной зоне в течение нескольких минут после остановки реактора происходит под воздействием запаздывающих нейтронов, источниками которых являются короткоживущие ПД с периодами полураспада не более 1 мин. Вклад от них обычно не велик, за исключением случая аварийного скачка мощности. Спонтанное деление является результатом самопроизвольного деления ядер некоторых тяжелых элементов, общий вклад которого в остаточное энерговыделение самый незначительный. Общее остаточ-

в самом реакторе (10, 200 и 500 сут), т.е. степени выгорания топлива

(рис. 15).

Распад актиноидов происходит в процессе захвата нейтронов 238U, в результате которого образуются 239U, 239Np и 239Pu. Актиноиды

являются основными источниками α-излучения, а для α-распада характерны большие периоды полураспада, поэтому тепловыделение за счет распада становится преобладающим со временем. Такое положение, если не выгружать во время ОТВС (при больших временах остановки реактора), может привести к авариям на АЭС. Разные нуклиды в результате распада актиноидов дают различный вклад в общее энерговыделение и выходят в различное время на свой пик (рис. 16).

85

Рис. 15. Общее остаточное энерговыделение в зависимости от степени выгорания топлива

Рис. 16. Энерговыделение различных нуклидов:

(сплошные линии – степень выгорания в два больше, чем у обозначенных пунктиром)

При времени выдержки от 20 сут до 3 лет основной вклад в энерговыделение дают ПД, актиноиды – только 7 15 %. Но потом вклад актиноидов составляет до 75 %.

86

5.5. Повреждения твэлов в процессе эксплуатации

Опыт эксплуатации активных зон ВВЭР показал, что оболочки твэлов из сплавов Zr склонны к хрупкому коррозионному разрушению при наличии в них растягивающих напряжений и химически агрес-

сивной среды (КРН – коррозионное растрескивание под напряжени-

ем). КРН характеризуется малой пластической деформацией (3 5 %) и незначительным раскрытием трещин. Напряжения в оболочке твэла возникают при механическом взаимодействии топлива с оболочкой, что является следствием распухания топлива под облучением, в результате которого топливный сердечник вступает в механический контакт с оболочкой, вызывая в ней при дальнейшем распухании растягивающие напряжения. Время достижения такого контакта зависит от исходного зазора между топливом и оболочкой, структуры топлива и степени выгорания. Так как коэффициент термического расширения оксидного топлива в 1,5 раза больше, чем у сплавов циркония, то в условиях плотного контакта в оболочке твэла возникают значительные знакопеременные тангенциальные напряжения. Такие же напряжения могут появляться и за счет заклинивания таблеток вследствие их растрескивания или попадания мелких частичек топлива между таблеткой и оболочкой. Химически активная среда, которая способствует КРН, создается при выгорании топлива за счет ПД, накапливающихся в зазоре «сердечник–оболочка». Определяющую роль среди них играет йод, мигрирующий в паровой фазе в виде соединения CsI, которое потом разлагается под действием γ-излучения, и других йодидов к оболочке твэла. Количество образующихся летучих ПД зависит от глубины выгорания топлива, их поступления к оболочке, а также уровня и градиента температуры в топливе и зазоре «сердечник– оболочка». Основные факторы разрушения: наличие в зазоре «сердеч- ник-оболочка» химически активных ПД и растягивающие напряжения в оболочке твэла, причем в отдельности каждый из этих факторов не вызывает губительных последствий.

Разрушение оболочки в результате КРН может быть хрупким, межкристаллитным, транскристаллитным и характеризоваться появлением трещин на их внутренней поверхности (рис. 17). Оно проходит в две стадии зарождение трещины и ее развитие. Начало развития повреждения связывают с проникновением йода через оксидный слой к поверхности оболочки. Напряжение способствует развитию повреждения разрушению защитной оксидной пленки на внутренней по-

87

верхности оболочки. На первой стадии образуются интеркристаллитные трещины, не представляющие большой опасности. На второй стадии происходит их быстрый рост. Деформация приводит к образованию острых надрезов по границам зерен, происходит расширение первоначальных интеркристаллитных трещин и образование транскристаллитных трещин, чему способствует адсорбция йода поверхностью.

Рис. 17. Схема разрушения оболочки твэла из циркониевого сплава в результате взаимодействия с топливными таблетками:

Процесс растрескивания материала при коррозии под напряжением протекает не мгновенно, а после некоторой выдержки. Развитие трещины носит нелинейный характер: медленное ее развитие на стадии инициации и первоначального подрастания сменяется лавинообразным процессом разрушения. Расчеты показывают, что критическая глубина трещины около 60 мкм. Появление трещин в результате КРН происходит при достижении в оболочке твэла пороговой концентрации йода в объеме твэла и в зазоре «сердечник–оболочка». По некоторым данным, это (1…3)∙10-2 г/м2. Повышению концентрации свободного йода в зазоре способствует облучение, приводящее к γ-радиолизу соединений, образованных ПД. Глубина выгорания, при которой обычно начинается КРН, составляет (7…10) МВт∙сут/кг U.

Есть также данные по разрушению твэлов в реакторах на быстрых нейтронах, в частности, БН-600. Исследовались твэлы с макси-

88

мальным выгоранием тяжелых атомов (т.а.) около 12 % и максимальной повреждающей дозой ≥ 100 сна. Наиболее опасное поражение оболочек твэлов возникает при образовании межкристаллитных трещин на их внутренней поверхности в зоне максимального увеличения диаметра твэла. Эти трещины, как правило, распространяются вдоль оси твэла. Их глубина около 100 мкм, т.е. 0,25 толщины штатного твэла БН-600 (рис. 18).

Рис. 18. Зависимости глубины коррозии от температуры (а) и локального выгорания (т.а., %) при 560 С (б) для разных реакторных сталей БН-600

В целом на деградацию оболочки твэла реакторов на быстрых нейтронах влияют следующие факторы:

физико-химическое взаимодействие топлива и ПД с оболочкой; коррозионное растрескивание под напряжением в присутствие агрессивных сред;

изменение прочностных характеристик и радиационное охрупчивание оболочек; распухание оболочек;

воздействие нейтронного облучения на характеристики ползучести оболочек.

Таким образом, можно сделать следующие основные выводы.

1. Свободный йод из термодинамически стабильного в обычных условиях соединения CsI образуется не только в результате химических реакций с участием кислорода, но и при γ-радиолизе. С увеличением температуры и дозы γ-облучения выход йода возрастает. Источ-

89

ником свободного йода под оболочкой является исключительно йодид цезия.

2.В изотермических условиях при наличии дефекта на внутренней поверхности оболочки в нем накапливается до 93 % йода, выделившегося при γ-радиолизе. При растягивающих напряжениях это приводит к ускоренному разрушению оболочек.

3.В условиях даже сравнительно небольшого температурного

градиента (30 40 С) йод и цезий накапливаются на участке с меньшей температурой.

4. С повышением под оболочкой давления инертного газа (гелия) скорость процесса радиационно-термического разложения йодида цезия увеличивается. При этом линейная зависимость в диапазоне температур до 350 С сменяется резким возрастанием накопления йода при 360 380 С. Это объясняется влиянием ионно-молекулярной перезарядки на разложение йодида цезия в присутствии гелия.

5. Главную роль в КРН играет не облучение, а именно наличие

йода.

90