Калин Материаловедческие проблемы екологии в области ядерной енергетики 2010

от готовности производства по переработке.

Кроме того, для топливных циклов, в которых делящиеся и воспроизводящиеся материалы подвергаются многократной циркуляции (возврату в цикл), длительность выдержки ОЯТ обусловливается еще и наличием β- и γ-активных изотопов тяжелых актиноидных элементов. Так, при длительном облучении в уране накапливаются 239Np и

237U. Для практически полного распада 239Np (η1/2= 2,3 сут) достаточна выдержка около 23 сут, после которых остается не более 0,1 % на-

чального содержания этого изотопа. Если лимитирующим фактором является активность 237U (η1/2 = 6,7 сут), то для превращения его в ценный изотоп 237Np нужно более продолжительное время.

Обычно принимается, что допустимая активность выделенного и очищенного урана не должна превышать β- и γ-активности природного урана в равновесии с его короткоживущими продуктами распада. Продолжительность выдержки, необходимая для распада 237U, зависит также от его содержания и может быть вычислена, если известно число атомов этого нуклида, приходящееся на число атомов 238U к концу периода облучения. При работе на слабообогащенном уране без рециклинга плутония и высоких глубинах выгорания топлива в легководных реакторах время выдержки мало влияет на экономику топливного цикла.

Например, в ОЯТ ВВЭР-1000 с топливом UO2 с относительно низкой глубиной выгорания не нарабатывается сколь-либо значительного количество долгоживущих ПД.

Иное дело для РБН на экономику топливного цикла и увеличение КВ большое влияние оказывают сокращение времени выдержки ОЯТ и возврат регенерата в цикл. Однако в современной концепции

атомной энергетики России для реакторов БН планируется сокращать КВ до 1 и не извлекать 239Pu и 235U из топлива, а лишь очищать его от

ПД с высоким сечением захвата нейтронов.

В табл. 34 приведено изменение суммарной активности 1 т U-Pu загрузки ОТВС в зависимости от времени выдержки после выгрузки из активной зоны РБН с КВ ≥ 1 (электрическая мощность 1500 МВт, выгорание топлива 10 %), рассчитанное для ПД с

η1/2 > 5 сут.

Видно, что удельная активность ОЯТ в течение года после выгрузки снижается на порядок. При времени выдержки полгода основной вклад в радиоактивность дают 95Zr и 95Nb, а также 106Ru и 144Се.

131

Таблица 34

Снижение радиоактивности (Бк/т) ОЯТ U-Pu в зависимости от времени выдержки топлива в РБН

Время выдержки, год

С увеличением времени выдержки радиоактивность преимущественно определяется присутствием изотопов Ru, Cs, Pm и Се. При длительном хранении основной вклад вносят долгоживущие радиоактивные элементы 90Sr и 137Сs. Общая γ-активность выгруженного из РБН топлива через год снижается почти в 10 раз, но в дальнейшем скорость снижения замедляется и за последующие 1,5 года уменьшается примерно в 3 раза. Легколетучие и ГПД (I, Cs, Т, Хе и Kr) в ОЯТ РБН составляют 24 % общего количества ПД, редкоземельные элементы 25 %.

При химической переработке легколетучие и ГПД выделяются на самых ранних стадиях при разделке и растворении твэлов. Полное обезвреживание их представляет собой одну из труднейших задач атомной энергетики оно требует сложных и дорогостоящих методов улавливания, концентрирования и безопасного удаления или захоронения долгоживущих легколетучих и газообразных изотопов. При этом надо учитывать, что:

при использовании водных экстракционных процессов 134Сs и 137Cs в летучую форму не переходит;

129I и 85Кг накапливаются в твэлах за счет тройного деления ядер и активации легких примесей (Li, В, Ве) радиоактивного трития; средний выход трития при делении плутония составляет около 0,02 %.

В табл. 35 и 36 приведены динамика снижения активности отдельных летучих и газообразных ПД и содержание долгоживущих ПД на примере ОЯТ РБН с КВ ≥ 1, использующих смешанное U-Pu топливо. При выдержке менее 3 мес. в активность 131I остается все еще высокой. Только после выдержки в течение полугода (из-за весьма большой разницы в периодах полураспада) активности 131I и 129I становятся сравнимыми. За исключением ниобия, содержание других

132

допустимая активность 95Zr и 95Nb должна быть < 3,7∙1011 Бк, а рутения < 15,5∙1011 Бк на 1 т смешанного U-Pu оксидного топлива. В соб-

ственную активность изотопов плутония наибольший вклад вносит

238Pu (≈ 70 %).

Для получения относительно чистого U-Pu топлива необходимы очень высокие коэффициенты очистки (отношение концентраций ПД до и после очистки) от Zr, Nb и Ru (табл. 37).

Таблица 37

Коэффициенты очистки от 95Zr, 95Nb, 103Ru и 106Ru и вклад активности этих элементов в общую активность U-Pu топлива

Как видно из таблицы, после выдержки ОЯТ до 1 года коэффициенты очистки топлива oт 95Zr и 95Nb должны достигать очень больших значений до 108, а от 106Ru после выдержки 2,5 и более лет 107.

Таким образом, окончательный результат химической переработки U-Pu топлива будет характеризовать очистка от 106Ru. Для топливных циклов реакторов БРЕСТ и БН-800 при регенерации ОЯТ ограничивающим фактором будет являться не большой γ-фон, а очистка топлива от осколков деления с большим сечением захвата нейтронов.

7.7. Повреждение оболочек ОТВС

Перегрузка ОТВС РБН в водный бассейн временной выдержки осуществляется через промежуточное внутриреакторное хранилище,

134

т.е. отработавшие ТВС дополнительно находятся в среде жидкого натрия при максимальной температуре до 600 650 С. При этом в оболочке твэла происходит дальнейшее накопление повреждений. Наибольшие повреждения оболочки вызывают ПД топлива, такие как Cs, Те и I, активно взаимодействующие с внутренней поверхностью оболочки, вплоть до утонения ее до 100 150 мкм. Эти значения относятся к оболочкам из коррозионно-стойкой аустенитной реакторной стали ЭИ-847. Можно ожидать, что в процессе транспортировки ОТВС и их выдержки в сухих хранилищах именно физико-химическое взаимодействие будет основным процессом, способствующим возможной дальнейшей деградации оболочки. На этот процесс взаимодействия влияют параметры, которые можно разделить на три группы.

Параметры топлива: состав, величина кислородного потенциала в зазоре между топливом и оболочкой, плотность топлива.

Параметры облучения: глубина выгорания, линейная тепловая мощность твэла, температуры внутренней и внешней поверхностей оболочки топлива.

Параметры оболочки: химический состав материала оболочки, способ его предварительной обработки, наличие механических напряжений в оболочке.

В твэлах с оксидным топливом, облученных в РБН, в зоне коррозии внутренней поверхности оболочки всегда присутствуют продукты деления (в основном Cs, I и Те) и кислород. Коррозия внутренней поверхности оболочки сопровождается переносом компонентов материала оболочки в топливо. Особенно это проявляется в твэлах с

высоким выгоранием и повышенной линейной тепловой мощностью (до 50 кВт/м2).

Межкристаллитная и, частично, фронтальная коррозия вызывается в первую очередь совместным воздействием Cs и Te, ускоряющим окисление границ зерен при кислородном потенциале, превышающем порог окисления хрома в коррозионно-стойкой стали. Химический перенос компонентов оболочки в топливо связан с их растворением в жидкой среде. При этом главную роль играет смесь Те и Cs, считающаяся благоприятной средой для переноса Fe, Сr и Ni в зазоре между топливом и оболочкой. Под действием градиента температуры компоненты оболочки в виде теллуридов поступают вглубь топлива, где начинают преобладать процессы разложения.

Таким образом, сначала образуются теллуриды хрома, никеля и железа на поверхности оболочки, затем следует их растворение в рас-

135

плаве цезий – теллур и перенос в область топлива с более высокой температурой, где теллуриды разлагаются на атомы компонентов конструкционного материала оболочки и атомы теллура. Далее цезий и теллур возвращаются к поверхности оболочки и вновь вступают во взаимодействие с ней. При температурах возможного сухого хранения ОТВС этот процесс будет развиваться ограниченно, и трудности могут возникнуть в случае его сочетания с глубоким коррозионным растрескиванием.

136

8. ТРАНСПОРТИРОВКА ОЯТ

8.1. Требования безопасности при транспортировке

Во многих странах безопасность перевозок гарантируют законодательные акты, опирающиеся на правила МАГАТЭ. Правила регламентируют безопасность при помощи критериев определения интенсивности излучений, требований к контейнерам, рассеиванию тепловыделения, условий, исключающих возникновение критической массы. Стандарты охватывают как нормальные условия транспортирования, так и случаи аварийных нарушений этих условий.

В настоящее время в России требования по обеспечению безопасности при перевозке ядерно-опасных материалов регламентируются «Основными правилами безопасности и физической защиты при перевозке ядерных материалов» (ОПБ3-83), «Основными правилами ядерной безопасности при переработке, хранении и транспортировании ядерноопасных делящихся материалов» (ПБЯ-06-00-88), «Правилами ядерной безопасности при транспортировании отработавшего ядерного топлива» (ПБЯ 06-08-77), «Требованиями к методам расчета ядерной безопасности» (ГОСТ 25461-82), «Правилами безопасности при хранении и транспортировании ядерного топлива на объектах атомной энергетики» (ПНАЭГ-14-029-91) и «Правилами ядерной безопасности при хранении и транспортировке ядерноопасных делящихся материалов» (ПБЯ 06-09-90). Все эти Правила основаны на требованиях МАГАТЭ.

С увеличением глубины выгорания ядерного топлива возpacтaeт мощность дозы на поверхности контейнера: поток γ-квантов изменяется линейно, а нейтронный поток в степени от 3 до 4. Так, если глубина выгорания топлива в ВВЭР составляла около 33 ГВт∙сут/т U, то через два года приходится перевозить отработавшее топливо с глубиной выгорания уже 45 ГВт∙сут/т U. Есть трудности с перевозкой смешанного U-Pu топлива из-за поддержания подкритичности, а также с увеличением содержания делящихся изотопов Pu. Если в среднем содержание этих изотопов составляло 4 %, то при переходе к использованию смешанного топлива оно возрастает до 8 10 %. Кроме того, U-Pu топливо является примерно в 10 раз более интенсивным источником нейтронов по сравнению с топливом из UO2 при одинаковой глубине выгорания.

137

В рамках МАГАТЭ опубликовано пять изданий Правил (1961, 1964, 1967, 1973 и 1985 гг.), устанавливающих параметры, размеры и технические требования к радиационно-защитным транспортного упаковочного комплекта (ТУК) и радиационно-защитным упаковкам, а также терминологию в этой области.

Существует несколько способов загрузки и транспортировки

ОЯТ.

Загрузка контейнеров с ОЯТ в бассейн временного хранения, затем сухое транспортирование и выгрузка в бассейн длительного хранения.

Загрузка контейнеров с ОЯТ в бассейн временного хранения, затем транспортировка в воде и выгрузка в бассейн длительного хранения.

Загрузка контейнеров с ОЯТ в бассейн временного хранения,

лучшего охлаждения. Однако неконтролируемый радиолиз воды может привести к большому избыточному давлению в контейнерах и даже к взрыву. При сухом хранении теплоотвод осуществляется как за счет излучения (90 %), так и за счет конвекции (10 %). Температура внутренних оболочек при этом не должна быть выше 400 С. При мокром транспортировании – не выше 150 С.

Транспортный радиационно-защитный упаковочный контейнер или ТУК устройство, которое предназначено для транспортировки радиоактивных веществ (РВ) с обеспечением ядерной и радиационной безопасности и защиты от вредного воздействия на окружающую среду, население и обслуживающий персонал. В зависимости от характеристики транспортируемого радиоактивного вещества и объема требований к конструкциям установлены три разновидности ТУК: про-

мышленные; тип А; тип В.

Впромышленных упаковках транспортируют радиоактивные вещества с низкой удельной активностью или поверхностно загрязненные объекты.

Вупаковках типа А транспортируют РВ, активность которых не должна превышать некоторого порога, установленного для каждого

изотопа (Аi). Конструкции ТУК типа А должны отвечать следующим требованиям:

138

герметичность при обрызгивание водой (дождь) с интенсивностью осадков 5 см продолжительностью не менее 1 ч;

сжатие (укладка штабелем) с нагрузкой, равной пятикратной массе ТУК;

сбрасывание и свободное падение с высоты 1,2 м;

ударные воздействия (на пробивание) металлическим стержнем массой 6 кг с высоты 1 м.

Упаковочные комплекты типа В используют, как правило, для транспортировки высокоактивных РВ и ОЯТ. Поэтому активность перевозимых в них ПД превышает уровень, установленный для ТУК типа А. В объем испытаний на нормальные условия транспортировки для ТУК типа В входят:

сбрасывание с высоты 9 м на плоскую мишень и с высоты 1 м на металлический штырь, а также динамическое разрушение при падении на него плоского тела массой 500 кг с высоты 9 м;

тепловое воздействие при температуре 800 °С в течение

30 мин;

погружение на глубину до 200 м с выдержкой в течение 1 ч. ТУК типа В, предназначенные для транспортировки жидких и

газообразных РВ, подвергают дополнительным испытаниям на сбрасывание с высоты 9 м и пробивание металлическим стержнем с высоты 1,7 м. Испытаниям на аварийные условия при транспортировке подвергают только ТУК типа В.

Упаковочные комплекты должны быть изготовлены из радиаци- онно-стойких материалов, обеспечивающих и сохраняющих механическую прочность, работоспособность всех компонентов конструкции, а также способность к ослаблению излучения в условиях воздействия температуры окружающей среды от –40 до +70 С при снижении давления окружающей среды до 25 кПа. Обычно наиболее уязвимы в аварийных условиях сварные швы, ударная вязкость которых ниже по сравнению с вязкостью основного металла. Для обеспечения условий безопасности при транспортировке РВ правилами МАГАТЭ предусмотрены критерии по герметичности и защитным свойствам. Практически допустимые утечки РВ из системы герметизации ТУК определяют косвенным путем, измеряя утечки из герметизированного объема методом гидравлических испытаний или вакуумным течеискателем (Па∙л∙с-1). К упаковочным комплектам предъявляют требования по

139

маркировке степени опасности, т.е. уровней излучения на расстоянии 1 м от поверхности упаковки:

I категория – на поверхности 0,005 мЗв/ч, на удалении 1 м от поверхности не устанавливается;

II категория – на поверхности 0,5 мЗв/ч, на 1 м – 0,01 мЗв/ч;

III категория – на поверхности 2 мЗв/ч, на 1 м – 0,5 мЗв/ч. Весьма жесткие требования предъявляются к температурному

режиму контейнеров. Тепло, генерируемое радиоактивными ОТВС при нормальных условиях перевозки, не должно оказывать такого воздействия на упаковку, при котором она перестает отвечать требованиям герметичности и экранировки, если остается без наблюдения в течение одной недели. Особенно следует уделять внимание такому воздействию тепла, которое может изменить геометрическую форму и физическое состояние радиоактивного содержимого, вызвать плавление оболочки или радиоактивного содержимого.

При транспортировке и хранении ОЯТ рассматривают два источника тепла: остаточное тепловыделение, связанное с радиоактивным распадом изотопов, и солнечную радиацию. По существующим нормам и правилам температура внешней поверхности контейнера не должна превышать 80–82 С.

Объем и сложность создания контейнеров для транспортирования и длительного хранения ОЯТ определяются следующими обстоятельствами:

1)транспортирование осуществляется в вертикальных или горизонтальных контейнерах с отличающимися условиями отвода тепла;

2)используются газообразные и жидкие теплоносители;

3)поврежденные твэлы транспортируются в герметичных пеналах, что резко изменяет условия отвода тепла;

4)при использовании газообразных теплоносителей значительная часть тепла будет отводиться за счет лучистого теплообмена.

Все ОЯТ следует упаковывать и перевозить так, чтобы при любых условиях транспортировки не возникала критичность. Поэтому сборки не должны изменять свою конфигурацию при воздействии любых нагрузок. Нельзя допускать повышение температуры внутри контейнера, иначе топливо может расплавиться. Из характеристик контейнеров (табл. 38) видно, что масса перевозимого топлива составляет ~5 % общей массы контейнера.

140